2010年, 第18卷, 第4期　刊出日期：2010-04-15

  

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综述与展望
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  烟气还原脱硫催化剂的反应机理研究进展

  王广建，宋美芹，邴连成，刘敦强

  工业催化. 2010, 18(4): 1. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2010.04.001

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  综述了烟气直接还原至单质硫催化剂的研究进展，主要介绍了负载型催化剂、金属氧化物催化剂、钙钛矿催化剂以及萤石型催化剂在不同种类还原剂条件下的脱硫效果，并分析了二氧化硫转化率及生成单质硫选择性受温度、氧气和水蒸汽等因素的影响。总结各种催化剂性能和脱硫机理，并从脱硫机理角度指出了各种催化剂存在的问题及研发方向。
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  分子氧氧化环己烷制环己酮催化剂的研究进展

  宋华，关明，史运国

  工业催化. 2010, 18(4): 5. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.002

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  综述了分子氧氧化环己烷制取环己酮的催化剂的研究进展，重点介绍了光催化剂、纳米催化剂、仿生催化剂、分子筛催化剂和复合催化剂在环己烷催化氧化方面的应用,其中，负载在分子筛上的纳米金催化剂具有较高的催化活性、选择性及稳定性。
催化剂研究与表征
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  条状超细镍基负载型催化剂性能研究

  和成刚¹，朱毅青²,赖梨芳²，曹炳诚³，李庆华³

  工业催化. 2010, 18(4): 11. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.003

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  用溶胶-凝胶法制备了Ni/TiO₂-SiO₂催化剂粉状前驱体，挤条成型，预还原后用于苯加氢反应，其比表面积和孔容分别达到349 m²·g^-1和0.35 cm³·g^-1。采用BET、XRD和TEM对催化剂物化性能进行表征。利用脉冲氢吸附法考察催化剂中活性组分镍的表面分散度。在固定床微反装置上，以噻吩为毒物，考察了催化剂抗硫中毒性能。在100 mL中试装置上，考察了预还原后催化剂的苯加氢反应的活性、选择性和热稳定性能。实验结果表明，条状Ni/TiO₂-SiO₂催化剂有较大的比表面积，单一的孔径分布，活性组分镍高度分散。每克镍上极限耐硫量达到467.25 μL噻吩。在试验条件下，催化剂能在较宽的温度和液苯空速范围使用，经25天运转，进行100 h催化老化实验，催化剂的比表面性能无显著变化。
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  多羟基羧酸与氟化铵复合改性超稳Y分子筛

  昌兴文，韩德志，梁海宁，刘欣梅，阎子峰

  工业催化. 2010, 18(4): 17. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.005

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  针对高产中间油馏分型加氢裂化对催化剂的性能需求，采用多羟基羧酸和氟化铵对超稳Y分子筛USY进行复合脱铝改性。通过对两种试剂不同加入顺序以及单独脱铝效果的考察，初步探明了两种试剂复合脱铝的改性机理，并且通过BET、XRD、FT-IR和NH₃-TPD等手段对改性分子筛样品的结构及性能进行了表征。结果表明，同时加入多羟基羧酸和氟化铵可以有效减缓结晶度的降低，同时适量的增加B酸的含量，是最可行的改性体系。
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  长链烷烃（n-C_10~13）脱氢制单烯烃催化剂的研究Ⅱ.Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂上C₁₂脱氢反应行为

  赖玉龙^1,2，何松波¹，杨旭¹，荣欣¹，关勇³，孙承林¹

  工业催化. 2010, 18(4): 22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.005

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  采用真空浸渍法制备Pt-Sn/MgAl₂O₄和Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂。对两种催化剂进行C₁₂脱氢催化性能评价比较，并使用BET、XRD、CO吸附、TPR、NH₃-TPD和TG等手段对催化剂进行表征。NH₃-TPD测定结果表明， Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂具有较弱的酸性。Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂的初始转化率(21.6%)比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂初始转化率(22.6%)低，但其单烯烃选择性(83.9%)比后者(73.6%)高。
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  成胶条件对硫酸铝法制备拟薄水铝石性能的影响

  李振华，张孔远，刘静怡，刘晨光

  工业催化. 2010, 18(4): 27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.006

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  考察了硫酸铝法制备拟薄水铝石成胶过程中pH、温度以及反应物浓度等因素对拟薄水铝石性能的影响。结果表明，不同的成胶条件对产物的物性影响较大，pH的大小决定产物的晶型，在pH为6.5~8.5可得到较纯净的拟薄水铝石，高pH下的产物是三水铝石，低pH(pH＜6.0)得到结晶度很低的无定形水合氧化铝；提高成胶温度，产物的比表面积以及孔容都会有明显的提高；在考察的浓度范围，改变浓度对产物的晶型影响不大，但比表面积、孔容以及平均孔径均会有所下降。在合适的成胶条件下可制得纯净的拟薄水铝石，可在一定的范围通过调节试验参数控制拟薄水铝石的堆积密度、比表面积、孔容和孔径等物化性能。
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  金属元素掺杂对SrTiO₃光吸收特性的影响

  朱少坤，吴广文，祝智萌，金放，张春桂

  工业催化. 2010, 18(4): 31. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.007

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  采用溶胶-凝胶法制备了钙钛矿结构的SrTiO₃、Sr_0.95A₀.₀₅TiO₃（A=Pb、Bi）和SrTi_0.95Co _0.05O₃光催化剂。采用X射线衍射、扫描电镜和紫外-可见光吸收等技术对样品形貌及光吸收特性进行了表征。以高压汞灯和碘钨灯为实验光源，通过对甲基橙和罗丹明B的脱色率考察样品的光催化活性。结果表明，各金属离子掺杂增强了SrTiO₃光吸收活性，使其在高压汞灯下对染料溶液的脱色率提高3～5倍，减小了带隙能，在不同程度上拓展了光吸收波长范围。
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  沉淀方式对二乙醇胺催化脱氢铜锰催化剂性能的影响

  温健麟，金杏妹

  工业催化. 2010, 18(4): 36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.008

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  研究了沉淀方式对铜锰催化剂二乙醇胺脱氢反应性能的影响，并采用XRD和H₂-TPR分别对催化剂结构和还原性能进行了表征。结果表明，分步沉淀法制备的催化剂对二乙醇胺脱氢具有更高的活性（91.9%）和亚氨基二乙酸选择性（96.2%），有利于改善锰溶出的影响，催化剂重复使用率高。H₂-TPR研究发现，分步沉淀法制备的催化剂具有更好的还原性能；XRD测试表明，分步沉淀法有利于催化剂中CuO的分散。
石油化工与催化
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  DFL-1煤油深度加氢精制催化剂性能评价

  张士博¹，艾军²，罗继刚³， 李东胜¹， 李晓鸥¹

  工业催化. 2010, 18(4): 39. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.009

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  在200 mL连续加氢固定床装置上，以煤油为原料，对DFL-1催化剂进行催化剂活性评价实验。采用该催化剂可使煤油中的硫含量降至0.5 μg·g^-1以下，溴指数小于150 mg·（100g）^-1，达到深度精制目的。相同工艺条件下，DFL-1催化剂比国内传统催化剂加氢深度较深，脱硫效果显著，若达到相同的精制效果，DFL-1比国内同类型催化剂的反应温度降低10 ℃以上。
能源化工与催化
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  钙负载量对Ca/HZSM-5甲醇制烯烃催化性能的影响

  张素红^1,2，高志贤¹，张变玲^1,2，韩怡卓¹

  工业催化. 2010, 18(4): 42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.010

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  以浸渍法制备不同负载量的Ca/HZSM-5催化剂，并采用NH₃-TPD和Py-IR对改性前后样品进行表征。在连续流动固定床反应装置上，详细考察了其甲醇制烯烃（MTO）的催化性能。催化评价结果表明，Ca改性提高了催化稳定性与低碳烯烃 (C^＝₂～C^＝₄)选择性，但负载过多的Ca不利于甲醇制烯烃反应，Ca负载量存在最佳值，约为6%。关联评价结果与酸表征数据，发现HZSM-5上几乎所有的B酸与Ca物种作用后，催化性能达到最佳。通过与Na/HZSM-5和2Ca/1Na/HZSM-5催化性能的比较，探讨了Ca在催化反应中的作用，提出Ca物种与B酸结合形成了催化活性中心, 参与甲醇的催化转化。
有机化工与催化
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  离子液体［EMIm］Br-FeCl₃催化1-丁烯齐聚反应

  周晓东，丁洪生，刘进

  工业催化. 2010, 18(4): 48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.011

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  制备了离子液体［EMIm］Br-FeCl₃，并用于催化1-丁烯齐聚反应，考察了不同反应条件对其催化性能的影响，即对1-丁烯齐聚产物的组分及分布的影响。结果表明，1-丁烯齐聚产物随离子液体的构成和反应条件的变化而变化，其中［EMIm］Br与FeCl₃的物质的量比对产物选择性的影响较为显著。常压下，FeCl₃与［EMIm］Br物质的量比小、温度低和反应时间短有利于提高二聚物的选择性，六聚物减少。在离子液体{n（FeCl₃）∶n［EMIm］Br=1∶1}用量0.01 mol、0.1 MPa时，升高温度和延长时间均会使三聚物、四聚物和五聚物的选择性增加。
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  氯铝酸盐离子液体催化焦化二甲苯中苯乙烯聚合反应

  张国锋¹,罗国华²,徐新²

  工业催化. 2010, 18(4): 52. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.012

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  通过正交试验，考察盐酸三乙胺-三氯化铝离子液体对焦化二甲苯中苯乙烯转化率的影响。最佳反应条件为离子液体与焦化二甲苯质量比3∶100、反应温度≤70 ℃、反应时间不超过30 min、盐酸三乙胺与三氯化铝物质的量比1∶2.0。考察盐酸三乙胺与三氯化铝物质的量比及重复使用对焦化二甲苯中苯乙烯转化率的影响。焦化二甲苯中含有二甲基噻吩，是使催化剂失活的因素之一。
精细化工与催化
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  肉桂醛选择性加氢Co-Fe/硅藻土催化剂稳定性考察

  李万伟¹，刘自力²，胡蔚旻¹

  工业催化. 2010, 18(4): 56. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.013

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  通过肉桂醛在高压微反固定床上24 h的催化加氢反应，考察了肉桂醛选择加氢的催化剂Co-Fe/硅藻土稳定性。结果表明，肉桂醛选择加氢催化剂Co-Fe/硅藻土在反应初期存在反应的诱导期，诱导期后，肉桂醛转化率70%，肉桂醇选择性80%,肉桂醇收率可达60%以上,且催化性能趋于平稳，表现出良好的催化性能和稳定性。利用XRD、SEM、TG-DSC对反应前后催化剂结构进行表征，发现催化剂经24 h反应，结构不变，表面颗粒分布更细化，无积炭迹象。
化肥工业与催化
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  高温煤气脱硫剂的研究

  马建平，庞菊玲，邓春玲

  工业催化. 2010, 18(4): 61. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.0014

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  介绍了高温煤气脱硫剂的研制、脱硫工艺条件试验、再生工艺条件试验和长周期考核试验。结果表明，以锌、锰和铁等氧化物为主成分，辅加多种助剂的高温煤气脱硫剂，可在（350～600） ℃脱除煤气中的H₂S和COS，脱硫精度高，硫容大，脱硫剂脱硫后可再生。脱硫剂经22次脱硫-再生循环操作后，仍具有高脱硫性能.
环境保护与催化
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  掺杂Fe³⁺纳米TiO2膜光催化降解VOCs

  梁文俊¹，赵春禄²

  工业催化. 2010, 18(4): 66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.015

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  利用玻璃弹簧负载TiO₂膜光催化降解VOCs，以室内空气污染物甲醛、丙酮和甲苯为目标污染物，采用自制反应器，分析了初始浓度、空气湿度和气体流量对甲苯降解效果的影响，考察了三种物质混合的降解效果，对比了在相同条件下单一甲苯和VOCs中甲苯的降解效果。结果表明，气体流速5 L·min^-1时,甲苯的降解效率为74.6%，空气湿度为30%时,甲苯降解率为81.6%，初始浓度为0.173 mg·L^-1时，甲苯降解率为94%，在这三种情况下,甲苯降解效果较好；对VOCs中甲苯和单一甲苯的降解效果进行对比，发现混合气体中甲苯的降解率在反应205 min后高于单一甲苯。
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  球形BiVO₄光催化剂的制备及光催化性能

  张春勇，郑纯智，文颖频

  工业催化. 2010, 18(4): 70. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.04.016

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  以 Bi(NO₃)₂·5H₂O和NH₄VO₃为原料，采用微乳液法制备球型BiVO₄光催化剂。用亚甲基蓝溶液模拟有机废水，在紫外光照下，研究亚甲基蓝的光催化降解过程。利用 X射线衍射和扫描电子显微镜等测试技术，对球型BiVO4光催化剂进行表征。结果表明，乳液法制备的球型BiVO₄光催化剂具有良好的光催化性能，对亚甲基蓝的光降解率几乎可达100%。