2010年, 第18卷, 第10期　刊出日期：2010-10-15

  

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综述与展望
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  改性活性炭吸附脱除烟气中SO₂的研究进展

  王广建¹; 邴连成¹; 宋美芹¹; 韩先正²; 刘敦强¹

  工业催化. 2010, 18(10): 1. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.001

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  从研究应用角度出发，阐述了近年来国内外活性炭材料改性在烟气脱硫领域中的研究趋向及应用成果，包括金属离子或金属化合物的修饰、化学浸渍、高温热处理、微波处理和等离子体处理的研究进展；讨论了活性炭脱硫机理及其脱硫动力学，概述了吸硫后活性炭的再生方法，提出了利用改性活性炭进行烟气脱硫应用研究中存在的问题及今后的研究方向。
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  乙烯与极性单体共聚的研究进展

  吕春胜;李晶;屈政坤

  工业催化. 2010, 18(10): 7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.002

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  综述了采用齐格勒-纳塔催化剂、茂金属催化剂和后过渡金属催化剂等通过乙烯与极性单体共聚合反应制备功能性聚乙烯的研究进展，简述了催化剂类型与结构对催化活性以及产物结构的影响。研究包括超支化功能性聚乙烯合成、乙烯与醇、酯类极性单体共聚合、乙烯与降冰片烯共聚合、乙烯与硅烷单体共聚合及乙烯与甲基丙烯酸甲酯共聚合等。
催化剂制备与工艺
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  非离子表面活性剂体系Ti-MWW分子筛的合成

  谢伟; 刘月明; 汪玲玲; 刘晔l; 吴鹏

  工业催化. 2010, 18(10): 13. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.003

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  以哌啶为模板剂，添加非离子表面活性剂吐温系列，水热条件下合成Ti-MWW分子筛。采用XRD、UV-Vis、SEM和BET等手段对分子筛进行表征。以正己烯环氧化反应作探针反应，评价分子筛的催化性能。结果表明，添加非离子表面活性剂种类不同时，催化剂的催化性能有所差异。m（吐温60）∶m（SiO₂）=0.015，分子筛的催化性能优于传统法投料配比合成得到的催化剂，正己烯转化率达72.7%，产物环氧己烷选择性近100％。初步尝试解释了非离子表面活性剂系列对催化剂催化性能影响的原因及其作用机理。
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  泡沫金属镍微型反应器内一氧化碳优先氧化

  唐海玲;董新法; 林维明

  工业催化. 2010, 18(10): 17. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.004

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  在微型反应器中，采用泡沫金属镍为载体负载 Cu-Ce-Zr-O 催化剂，用于优先氧化去除富氢气体中的CO。考察Zr掺杂量、焙烧温度和催化剂预处理工艺对催化剂性能的影响。结果表明，CuCe₉Zr_1.5O_δ催化剂表现出较好的催化性能，反应温度（160~260） ℃，CO转化率达99%以上，出口气浓度降至100×10^－6以下，CO选择性维持在40%左右；反应温度（180~240） ℃，富氢气体中CO浓度降至60×10^－6以下。经H₂预处理后的催化剂低温活性和反应性能略有提高
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  钴基催化剂的制备及性能评价

  贾宁;刘靖; 谭涓; 倪晓磊; 高卓然

  工业催化. 2010, 18(10): 22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.005

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  以γ-Al₂O₃为载体，采用等体积浸渍法制备F-T合成钴基催化剂，在F-T合成小型固定床反应装置评价催化剂。考察并优化了钴源、焙烧温度、钴负载量、反应温度和原料气空速等工艺条件对催化剂活性和F-T合成产物收率的影响，测试了Co/γ-Al₂O₃催化剂的稳定性。结果表明，最佳制备条件：以硝酸钴为钴源，焙烧温度400 ℃，钴负载质量分数10%。在温度230 ℃、压力2 MPa、原料气组成n(H₂)∶n(CO)=2和反应空速1 800 h^-1的条件下，进行60 h运转实验，CO转化率可达69.1%，C₅⁺烃收率高达89.6%
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  NU-87分子筛的合成与表征

  陈媛媛^1，2;马波¹;张志智²;张喜文²;凌凤香²

  工业催化. 2010, 18(10): 28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.006

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  考察了n（Na₂O）∶n（SiO₂)、n（H₂O)∶n（SiO₂)、n（SiO₂)∶n（Al₂O₃)及晶化时间对NU-87分子筛合成的影响，优化了合成条件，以EU-1分子筛为异质晶种，合成出NU-87分子筛，缩短了晶化时间。利用XRD、FT-IR、SEM及N₂等温吸附-脱附等方法对NU-87分子筛进行表征。结果表明，高nn（H₂O)∶n（SiO₂)和低n（Na₂O）∶n（SiO₂)有助于NU-87分子筛的生成，优选的n（Na₂O）∶n（SiO₂)=0.14～0.15、n（H2O)∶n（SiO2、n（H₂O)∶n（SiO₂)=48～55、n（Na₂O）∶n（SiO₂)=50、55和60时均合成出NU-87分子筛。晶化时间对NU-87分子筛的合成影响较大，最优晶化时间为8天。采用非晶种法合成NU-87分子筛时，随投料n（SiO₂)∶n（Al₂O₃)增大，合成NU-87分子筛的n（SiO₂)∶n（Al₂O₃)增大，比表面积逐渐减小，孔容与平均孔径大小基本未发生变化，B酸、L酸及总酸量逐渐减少。采用异质晶种法合成NU-87分子筛时，所得分子筛的n（SiO₂)∶n（Al₂O₃)最小，但其比表面积、孔容、平均孔径及B酸、L酸和总酸量均显著增大。NU-87分子筛为矩形条板状。
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  α-蒎烯催化加氢催化剂制备及催化性能

  马庆丰;李凝;吕义浩;刘伟

  工业催化. 2010, 18(10): 33. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.007

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  采用溶胶-凝胶法制备了Al₂O₃、ZrO₂和ZrO₂/Al₂O₃载体，采用浸渍法制备了NiO/Al₂O₃、NiO/ZrO₂和NiO/ZrO₂Al₂O₃催化剂，采用H₂-TPR、 NH₃-TPD 和原位红外等技术对催化剂的还原性能、表面酸特性、α-蒎烯的吸附性及比表面积等进行了表征。结果表明，负载型ZrO₂/Al₂O₃复合载体与活性物种形成较强的相互作用，稳定活性中心，复合载体Ni催化剂表面酸强度介于Ni/ZrO₂和Ni/Al₂O₃之间，α-蒎烯能与Ni/ZrO₂/Al₂O₃催化剂形成适宜化学吸附态。在α-蒎烯加氢反应中，Ni/ZrO₂/Al₂O₃催化剂表现出较好的催化活性和选择性，α-蒎烯转化率为84%，蒎烷选择性为83%。
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  超声波法研究F-T合成铁基催化剂机械强度

  夏洁洁， 刘宗健， 杨霞珍， 刘化章

  工业催化. 2010, 18(10): 37. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.008

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  采用超声波法研究了微颗粒催化剂磨损机械强度及其磨损机制，考察了超声介质、超声功率、固液比和超声时间等对磨耗率的影响，并在相同测试条件下，比较了熔铁催化剂和沉淀铁催化剂磨耗强度。结果表明，熔铁催化剂还原后耐磨强度略降，与此相反，沉淀铁催化剂还原后耐磨强度略有提高。由球磨法得到的熔铁催化剂存在较多微细粉末的粘附与团聚，影响测定结果，但熔铁催化剂的耐磨强度高于沉淀铁催化剂。基于形态和粒度分布的研究表明，超声波作用下熔铁催化剂主要磨损机制为剥层磨损，沉淀铁催化剂为体断裂或破碎机制。
石油化工与催化
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  磷改性的含USL沸石催化剂在柴油加氢精制中的应用

  靳明程^1;段爱军¹;兰玲²;张振莉²;髙镇甬¹;赵震¹;姜桂元¹;霍全³

  工业催化. 2010, 18(10): 42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.009

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  以原位合成的USL/γ-Al₂O₃为复合载体，以磷酸为磷源，采用等体积共浸渍法与镍和钨活性组分共浸渍；或以磷酸氢二铵为磷源，采用等体积分步浸渍法或共浸渍法与镍和钨制备成相应催化剂。磷改性系列催化剂采用XRD、 NH₃-TPD、H₂-TPR、UV-Vis DRS、拉曼以及N₂吸附-脱附等技术进行表征。以硫和氮含量均较高的FCC柴油为原料，在高压加氢微反装置中进行催化剂加氢脱硫和加氢脱氮活性评价。结果表明，催化剂经适量的磷酸改性后，加氢脱硫率和加氢脱氮率明显提高，产品中的硫和氮含量均小于20 μg·g^-1。

精细化工与催化
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  Ni-Mo/TiO₂催化剂上二苯并噻吩加氢脱硫性能

  堵文斌¹;王继元¹;朱庆奋¹;陈韶辉¹;曾崇余²

  工业催化. 2010, 18(10): 50. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.010

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  采用浸渍法,以TiO₂成型载体制备Ni-Mo/TiO₂催化剂，考察MoO₃负载量对二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响，采用XRD和BET等对催化剂进行表征。结果表明，当MoO₃负载质量分数大于10%时,已超过TiO₂载体的单层负载量，MoO₃晶相开始聚集长大，堵塞部分孔道，造成催化剂的比表面积和孔容显著下降。MoO₃负载质量分数10%时, 二苯并噻吩转化率最高，继续提高MoO₃的负载质量分数，催化剂活性反而下降。对Ni-Mo/TiO₂催化剂进行30天的稳定性试验，催化剂没有失活。
能源化工与催化
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  改性丝光沸石的甲醇制烯烃催化性能

  李霞¹;马清祥¹;范素兵¹;张堃¹;赵天生¹

  工业催化. 2010, 18(10): 54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.011

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  采用浸渍法制备了碱土金属氧化物改性的脱铝丝光沸石分子筛。XRD、NH₃-TPD和原位FT-IR技术结果表明，在实验的负载量条件下（<4%），MgO高度分散在脱铝丝光沸石分子筛表面；改性脱铝丝光沸石分子筛的NH3-TPD酸量由0.49 mmol·g^-1降至0.22 mmol·g^-1。在0.1 MPa、450 ℃和W/F=10 g·h·mol^-1条件下，负载质量分数1%MgO的脱铝丝光沸石对甲醇制烯烃反应的活性为：丙烯及C₂～C₄烯烃的最大选择性分别为25.93%和49.08%。与脱铝丝光沸石相比，碱MgO浸渍改性的脱铝丝光沸石明显增加了甲醇制烯烃反应的烯烃选择性。
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  酸离子液体中制备生物柴油组分酯化反应动力学

  柏杨;卢琴芳;李国朝

  工业催化. 2010, 18(10): 59. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2010.10.012

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  以4类不同含氮官能团及不同阴离子的B酸离子液体为催化剂，研究了油酸甲酯的酯化反应动力学。通过反应动力学实验，利用Matlab程序，将实验数据回归拟合，确定反应动力学参数，建立动力学模型，并对不同离子液体催化剂活性进行评价。结果表明，不同酸离子液体催化剂作用下，油酸甲酯酯化反应动力学方程为: r=k(c_A0-x)^1.72（c_B0-x）^2.01-k_-1x^1.85。9种离子液体催化体系的正向反应速率常数k顺序为：［MPy］HSO₄＞［Py］HSO₄＞［Et₃NH］HSO₄＞［MPy］H₂PO₄＞［Py］H₂PO₄＞［Et₃NH］H₂PO₄＞［HMIm］HSO₄＞［HMIm］H₂PO₄＞［MPy］NO₃。
精细化工与催化
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  活性炭固载酸性催化剂合成水杨酸异丙酯

  李继忠; 覃岩; 郑博

  工业催化. 2010, 18(10): 63. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.013

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  以水杨酸和异丙醇为原料，采用颗粒状活性炭固载对甲苯磺酸作催化剂合成水杨酸异丙酯，考察影响反应因素，结果表明，酯化反应最佳条件为：n（水杨酸）∶n（异丙醇）=1∶3.0，催化剂用量1.5 g，为反应物总质量的4.6%，反应时间3.0 h，带水剂甲苯用量8 mL，此条件下，水杨酸异丙酯收率可达94.45%。
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  环己烯一步氧化合成己二酸

  唐琴¹;丁克鸿^{1, 2};王芳³;徐林¹;张明_²

  工业催化. 2010, 18(10): 66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.014

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  采用合成的复合季铵磷钨酸盐为催化剂，以35%H₂O₂水溶液为氧源，催化环己烯合成己二酸，反应结束，催化剂能够与反应体系分离和重复使用。考察催化剂、H₂O₂和环己烯的用量、反应时间以及反应温度等因素对反应的影响。结果表明，在反应温度 95 ℃、反应时间6 h、环己烯用量8.2 g、35%H₂O₂用量42.7 g和催化剂用量1.33 g条件下，己二酸收率85.0%，己二酸纯度达99.6%，催化剂回收率达88%。催化剂重复使用5次，己二酸收率达84.1%。
环境保护与催化
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  铌酸钾的合成及其光催化性能

  赵德明;王诗语;姜恒;苏婷婷

  工业催化. 2010, 18(10): 71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2010.10.015

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  以草酸铌和醋酸钾为原料，加水研磨干燥后得到前驱体，前驱体分别在500 ℃和800 ℃焙烧3 h合成高纯相和高结晶度的铌酸钾粉末。红外光谱分析表明,草酸铌和醋酸钾发生离子交换反应生成前驱体K［NbO(C₂O₄)₂］·xH₂O。500 ℃合成的铌酸钾颗粒粒径约50 nm，800 ℃合成的颗粒粒径在100 nm以上。以制备的铌酸钾粉末为光催化剂，在高压汞灯照射下，对亚甲基蓝溶液进行光催化降解。实验表明,500 ℃焙烧合成的铌酸钾粉末具有光催化性能,而800 ℃焙烧合成的不具有催化性能。催化动力学分析表明,亚甲基蓝溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程。