2009年, 第17卷, 第10期　刊出日期：2009-10-15

  

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综述与展望
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  NaY沸石导向剂及其表征手段的研究进展

  于心玉^{1, 2}; 甘俊¹; 于向真¹; 朱华元¹; 张三华¹; 胡学武¹; 王波¹

  工业催化. 2009, 17(10): 1. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.001

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  综述了NaY沸石的常规溶胶导向剂、高温长效溶胶导向剂、高铝溶胶导向剂、改性溶胶导向剂以及凝胶导向剂的性能和研究现状，并对其现有表征手段如分光光度计、UV拉曼、液相²⁹Si-NMR、液相²⁷Al-NMR、固相²³Na-NMR、电子衍射技术和硅钼黄动力学的特点进行了比较
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  硫醇转化催化剂及硫醇氧化反应机理研究进展

  张玉芬;申宝剑

  工业催化. 2009, 17(10): 7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.002

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  综述了国内外硫醇转化催化剂及硫醇氧化反应机理的研究概况。介绍了酞菁钴类硫醇转化催化剂、固体碱硫醇转化催化剂以及硫醇的碱催化氧化反应机理和氧化还原催化氧化反应机理。指出以新型硫醇转化催化剂取代目前工业上的酞菁钴类催化剂势在必行。
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  二甲醚生产工艺及其催化剂研究进展

  李晨佳¹;常俊石²

  工业催化. 2009, 17(10): 12. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.003

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  综述了二甲醚生产工艺、催化剂研究进展和工业化情况。两步法生产工艺有液相脱水法、气相脱水法、阳离子型液体催化反应法和催化蒸馏法，其工艺较成熟，操作比较简单，能获得高纯度二甲醚，生产灵活，可生产甲醇，亦可生产二甲醚，但工艺流程较长，设备投资大，产品成本较高。一步法工艺有三相浆态床法、浆态床-固定床串联法和固定床法,具有流程短和能耗低的特点，可获得较高的单程转化率。
催化剂制备与工艺
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  船形氧化铈的制备及其在CO催化中的应用

  张逢源;王燕刚;郭耘;王艳芹;卢冠忠

  工业催化. 2009, 17(10): 18. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.004

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  近年来，氧化铈（CeO₂）形貌控制合成的研究已成为稀土研究的重要组成部分。采用溶菌酶为模板，硝酸铈作为铈源，碳酸钾为沉淀剂，使用简单的水热反应和热处理制备了具有三维船形形貌的CeO₂材料。对制备的CeO₂材料进行XRD、SEM、 TEM和N2吸附等的结构表征，结果表明，船形氧化铈为椭圆结构，整个三维结构由许多CeO₂晶粒组装堆积而成，晶粒尺寸为（8～10） nm，比表面积为32.2 m²·g^-1。并在CeO₂上进行CO催化氧化模型反应研究，考察了该材料在CO催化氧化中的应用，发现船形CeO₂的CO催化氧化起燃温度T₅₀和完全转化温度T100分别为230 ℃和250 ℃，具有较高的CO催化氧化活性。
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  直接合成过氧化氢Pd/TiO₂催化剂的制备

  徐冉冉;苏勇;李斯迈;朱连利;赫崇衡

  工业催化. 2009, 17(10): 22. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.005

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  常温和常压下，氢氧直接合成过氧化氢过程中，采用浸渍沉淀法制备Pd/TiO₂催化剂。考察了pH、搅拌时间t₁、静置时间t₂及焙烧温度等制备条件对催化剂活性的影响。正交实验结果表明，影响催化剂活性的顺序为：pH＞搅拌时间＞焙烧温度＞静置时间。在pH=8、t₁=0、t₂=0和（250～300）　℃焙烧3 h的条件下,制备的催化剂活性最好。
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  多维NaY分子筛的水热稳定性研究

  黄志青; 马跃龙; 田辉平; 齐世锋

  工业催化. 2009, 17(10): 27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.006

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  引入功能梯度化设计概念，合成了表面多维化的NaY分子筛，采用X射线衍射仪、X射线荧光光谱仪、比表面积、微反活性和小型流化床催化剂评价装置(ACE)等表征分子筛及其催化剂老化前后的性能。结果表明，由多维NaY分子筛制备的稀土Y型分子筛REY-D, 其水热稳定性低于常规NaY分子筛所制得的REY-C分子筛。当分子筛与基质结合后，结果相反，多维NaY分子筛催化剂的老化活性高于常规NaY分子筛所制得的催化剂，且随着老化时间的延长，效果更明显。ACE选择性测试结果表明，采用多维NaY分子筛所制得的催化剂汽油收率高，而重油和柴油收率低，且汽油产品中烯烃含量低，液化气中的低碳烯烃含量高。
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  旋转闪蒸干燥技术在Y型分子筛制备中的应用

  沙宪成; 魏昭成; 邹旭彪

  工业催化. 2009, 17(10): 32. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.007

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  介绍了旋转闪蒸干燥分子筛的工艺流程、工艺原理和应用情况。采用旋转闪蒸干燥后，产能从14.5 t·d^-1提高到17.5 t·d^-1，每吨超稳分子筛能耗由0.9 t降低到0.774 t，节约燃料气0.126 t，外排尾气中粉尘含量＜90 mg·m^-3。与传统桨式干燥相比较，旋转闪蒸干燥技术具有实际操作简单、物耗降低、收率提高和质量提高较大的优势，同时对旋转闪蒸技术的应用前景进行了展望。
石油化工与催化
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  新型负载磷钨杂多酸的轻汽油醚化性能

  郭娟^{1, 2};高俊斌²;赵如松²;靳广洲²;何利娜²

  工业催化. 2009, 17(10): 35. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.008

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  用球磨共混法制备了磷钨杂多酸负载于HY、Hβ和HZSM-5上的双组元催化剂，分别考察了磷钨杂多酸(HPWA)、HY、Hβ和HZSM-5单组元催化剂及其HPWA与分子筛负载的双组元催化剂对轻汽油与甲醇醚化的反应性能。在自生压力反应釜进行反应的实验结果表明，负载质量分数40％HPWA的HPWA/Hβ具有优良的反应性能。对40％HPWA/Hβ催化剂进行反应条件优化实验结果表明，该催化剂的最优反应条件为：剂油质量比1∶12，反应温度90 ℃，醇油质量比1∶3，甲醇含水量4％，反应时间2 h。在此条件下，烯烃转化率55.78％，醚化选择性64.00％，醚收率35.69％。
能源化工与催化
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  二氧化硅负载甲烷磺酸催化酯交换制备生物柴油

  任立国;张晓丽;高文艺

  工业催化. 2009, 17(10): 40. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.009

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  通过溶胶-凝胶-包埋法制备的二氧化硅负载甲烷磺酸固体酸催化剂，用于大豆油与乙醇的酯交换制备生物柴油，考察了催化剂的处理温度、乙醇与大豆油物质的量比、催化剂用量、正庚烷用量和反应时间的影响。结果表明，二氧化硅负载的甲烷磺酸具有较高的酯交换反应活性。制备生物柴油的最佳条件为：催化剂焙烧温度130 ℃、醇油物质的量比6∶1、催化剂用量为大豆油质量的5.0%，溶剂正庚烷用量为大豆油质量的30.0%，反应时间6 h。在此条件下，产品收率可达98.33%。与固体碱催化剂相比，固体酸催化剂对原料的酸度有更强的适应性。
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  多孔镍/白云石颗粒对生物质气化焦油裂解的催化性能

  薛俊¹;缪冶炼¹;阴秀丽²;吴创之²

  工业催化. 2009, 17(10): 45. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.010

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  通过添加镍的方法，改善多孔白云石颗粒对生物质气化焦油裂解的催化能力。采用配位沉淀法制备Ni/白云石粉末，再以Ni/白云石粉末为原料，制备多孔Ni/白云石颗粒。以苯为生物质气化焦油的模型成分，在Ni/白云石颗粒固定床对苯进行蒸汽重整，考察了多孔Ni/白云石颗粒制备过程中，焙烧温度和氧化镍含量等条件对其催化能力的影响。结果表明，多孔Ni/白云石颗粒的催化能力随焙烧温度和氧化镍含量而变化,在焙烧温度750 ℃和氧化镍质量分数13.5%的条件下，Ni/白云石颗粒上苯蒸汽重整的气体收率达到最大值83.0%。在焙烧温度（450～900） ℃和氧化镍质量分数0～22.5%时，积炭率基本保持在4.5%。900 ℃焙烧2 h，对积炭失活的多孔Ni/白云石颗粒进行再生，再生的多孔Ni/白云石颗粒对苯蒸汽重整的催化能力与新鲜多孔Ni/白云石颗粒相同。
精细化工与催化
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  功能化酸性离子液体催化合成丙酸异戊酯

  孙明霞;张中军; 刘 丹;桂建舟;钟巍

  工业催化. 2009, 17(10): 51. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.011

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  研究了功能化酸性离子液体催化合成丙酸异戊酯的反应，考察了不同离子液体、反应温度、反应时间、离子液体与反应物物质的量比及催化剂重复使用次数等因素的影响。以功能化酸性离子液体［(CH₂)₄SO₃HMIm］HSO₄为催化剂，在60 ℃、n（丙酸）∶n（异戊醇）∶n（离子液体）=5∶5∶1和反应时间2 h的条件下，异戊醇转化率99.43%，丙酸异戊酯选择性100%。催化剂循环使用5次，催化活性基本不变。
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  H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂催化合成对羟基苯甲酸丁酯

  陈彦;廖维林;许招会

  工业催化. 2009, 17(10): 55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.012

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  采用溶胶-液相法制备了H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂复合催化剂，用FT-IR分析方法对催化剂进行了结构表征。以对羟基苯甲酸和正丁醇为原料，合成了对羟基苯甲酸丁酯，考察反应物配比、催化剂用量、反应时间及催化剂的重复使用性能对产品收率的影响。结果表明，合成对羟基苯甲酸丁酯的较优反应条件为：对羟基苯甲酸 0.1 mol,n(对羟基苯甲酸)∶n(正丁醇)=1.0∶5.0,催化剂用量1.2 g，反应时间4.0 h，在此条件下，对羟基苯甲酸丁酯收率可达85%以上。
环境保护与催化
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  介质阻挡放电协同复合碳材料去除VOCs

  冯发达， 黄炯， 龙丽萍， 杨岳， 叶代启

  工业催化. 2009, 17(10): 58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.013

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  挥发性有机物（VOCs）是常见的空气污染物，实验研究低温等离子体催化技术去除以甲苯为代表的VOCs。采用炭粉末、酚醛树脂和致孔有机高分子聚合物的有机溶剂混合物作为前驱物，经过炭化、水汽活化和负载锰催化剂，制备一种基于发泡金属的复合碳材料。采用扫描电子显微镜、XRD、全自动比表面积及微孔孔隙分析仪对材料进行表征。两段式介质阻挡放电反应器结合复合碳材料降解甲苯，前段介质阻挡放电初步降解甲苯，后段复合碳材料利用介质阻挡放电产生的长寿命活性物种和臭氧进一步去除甲苯。输入电压为10 kV时，甲苯去除率约99.4％，CO₂选择性达72.2%，并且有效控制了副产物臭氧。实验结果表明，复合碳材料有望应用于如臭氧和VOCs等的污染控制。
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  Zn掺杂TiO₂的制备及其光催化降解甲基橙性能

  朱哲民¹;王燕华²;陈陆欣¹;谢文哲¹;吴帼宇¹;洪培萍¹;刘自力^1,2

  工业催化. 2009, 17(10): 64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2009.10.014

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  采用沉淀法制备了不同掺杂量的Zn/TiO₂催化剂，以光催化降解甲基橙为探针反应，考察其光催化活性，并采用紫外漫反射和X射线衍射对其进行结构表征。研究结果表明，Zn的掺杂量对催化剂活性影响较大，最佳掺杂物质的量分数为1.5%；催化剂的紫外漫反射微分曲线的峰值变化与其活性变化一致，1.5%(物质的量分数) Zn/TiO2的微分峰值最大。X射线衍射分析表明，少量Zn高度分散在TiO₂晶格中。Zn掺杂物质的量分数1.5%时，添加2 g·L^-1的Zn/TiO₂催化剂，甲基橙降解的最佳条件：pH＝3，浓度15 mg·L^-1，降解率最高达98.6％。
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  可见光响应的壳-核结构Ag/AgCl光催化剂性能

  周建伟

  工业催化. 2009, 17(10): 69. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.015

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  利用光化学还原法制备了Ag/AgCl壳-核结构的复合纳米粒子，以亚甲基蓝为模型降解物，研究了其可见光催化性能。结果表明，壳-核结构的Ag/AgCl纳米材料具有表面等离子效应，提高了其对可见光吸收和光催化活性。在可见光照射下，亚甲基蓝溶液浓度为10 mg·L^-1，催化剂用量10 mg·L^-1，光照60 min，亚甲基蓝降解率达95%，COD去除率为92%。
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  铌酸光催化降解甲基橙溶液

  李晓华;刘治刚;姜恒;苏婷婷

  工业催化. 2009, 17(10): 73. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2009.10.016

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  以铌酸为光催化剂，在高压汞灯照射下，对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解，研究过氧化氢加入量、催化剂用量和甲基橙起始浓度对光催化降解的影响。结果表明，当甲基橙起始浓度为15 mg·L^-1、30%过氧化氢用量为5.0 mL·L^-1和催化剂用量为1.5 g·L^-1时，光照1 h，甲基橙溶液降解率达到97％，在较低浓度下，甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程。