2012年, 第20卷, 第3期　刊出日期：2012-03-15

  

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综述与展望
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  丙烷氧化脱氢制丙烯介孔催化材料

  特日格乐;阿古拉;照日格图;萨嘎拉

  工业催化. 2012, 20(3): 1-7. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.001

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  介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯介孔催化材料的研究进展，包括介孔分子筛和介孔金属氧化物催化剂，综述载体、活性组分和制备方法等对丙烷氧化脱氢催化性能的影响，着重评述提高介孔分子筛催化剂催化活性的方法。
催化剂制备与研究
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  焙烧气氛对Ba-Ru/MgO催化剂氨合成性能的影响

  杨晓龙;唐立平;熊绪茂;慕新元;胡斌

  工业催化. 2012, 20(3): 8-14. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.002

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  采用浸渍法制备Ba-Ru/MgO系列催化剂，考察不同焙烧气氛对Ba-Ru/MgO催化剂氨合成性能的影响，通过X射线衍射、N₂-低温物理吸附、透射电镜、H₂程序升温还原、CO₂程序升温脱附和红外光谱等方法对其进行表征，考察焙烧气氛对负载型钌基氨合成催化剂的物相结构、织构性能、微观形貌、钌物种的还原性能和体系酸碱性能等影响。研究表明，MgO焙烧气氛对制备的钌基氨合成催化剂结构、物化性能以及氨合成活性有较大影响，不同气氛焙烧对Ba-Ru/MgO催化剂碱性强弱影响顺序：Ba-Ru/MgO(Ar)＞Ba-Ru/MgO(N₂)＞Ba-Ru/MgO(空气)＞Ba-Ru/MgO (真空)，在450 ℃、5.0 MPa和5 000 h^-1条件下，空气、Ar和N₂气氛焙烧的MgO制备的Ba-Ru/MgO催化剂活性高于真空气氛焙烧的MgO制备的催化剂。
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  六铝酸盐催化剂在含硫环境下的还原脱硝性能

  朱旭东;任晓光

  工业催化. 2012, 20(3): 15-19. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.003

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  采用共沉淀法和浸渍法制备Cu和Fe掺杂的六铝酸盐催化剂（SrCu_xFe_1-xAl₁₁O_19-δ，x为0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8和1），通过XRD、TPR和BET等方法对催化剂的结构及性能进行研究，并考察催化剂脱硝的催化活性。结果表明，用碳酸铵作为沉淀剂，在1 200 ℃焙烧4 h，可以形成完整的六铝酸盐晶型，Cu和Fe能够取代Al³⁺，很好地促进六铝酸盐晶体结构的形成。SrCu_xFe_1-xAl₁₁O_19-δ催化剂具有较高的脱硝催化活性，此类型的催化剂在含硫环境、温度不超过800 ℃和空速6 000 h^-1条件下，NO转化率均达到90%以上。在SrCu_xFe_1-xAl₁₁O_19-δ六铝酸盐催化剂中，Fe为催化脱硝的主要活性元素，掺杂一定量的Cu有利于提升脱硝效果。
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  表面活性剂辅助法制备介孔二氧化钛及其光催化性能

  谢云龙;郭航鸣;陈霞霞;周霞;郑盼聪;朱康琴;钟依均

  工业催化. 2012, 20(3): 20-24. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.004

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  利用表面活性剂辅助法，以二次蒸馏水或无水乙醇为溶剂、钛酸四丁酯为前驱体，制备TiO₂及掺杂钒的TiO₂催化剂，通过XRD和N₂物理吸附-脱附等技术对催化剂进行表征。结果表明，所制样品均具有介孔结构，其中，以无水乙醇为溶剂溶解表面活性剂制备的催化剂具有较规整的介孔结构。在相同反应条件下，掺杂钒后的催化剂与对比催化剂相比，具有更好的光催化降解亚甲基蓝性能。
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  KF/膨润土催化剂的制备及其在活泼亚甲基烷基化中的应用

  杨兆磊;张恒;李言信;赵斌

  工业催化. 2012, 20(3): 25-27. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.005

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  钙基膨润土钠化后，负载一定量KF，焙烧制得KF/膨润土催化剂。以溴代正丁烷与乙酰乙酸乙酯的烷基化反应为探针反应，考察了催化剂制备条件及反应工艺条件对收率的影响。结果表明，在溴代正丁烷0.02 mol、乙酰乙酸乙酯0.01 mol、催化剂用量0.4 g和85 ℃条件下反应4.0 h，2-正丁基乙酰乙酸乙酯收率达38.6%，体现出催化剂对活泼亚甲基的烷基化反应具有良好活性。
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  差示扫描量热法对Fe_1-xO歧化反应的研究

  蒋文;李瑛;刘化章

  工业催化. 2012, 20(3): 28-33. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.006

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  采用差示扫描量热法研究了维氏体歧化反应发生的温度、歧化率以及助催化剂对歧化反应的影响。结果表明，随着维氏体中铁离子缺位浓度（Fe²⁺/Fe³⁺）的增大，歧化率逐渐降低。助催化剂对Fe_1-xO的歧化反应有抑制作用，研究的助催化剂中，CaO、MgO、ZrO₂和V₂O₅对Fe_1-xO的歧化抑制作用较强，这与它们能很好地溶解于铁氧化物晶粒中有关；Al₂O₃、TiO₂、K₂O、CeO₂和混合稀土氧化物对Fe_1-xO歧化反应的抑制作用较弱。多助催化剂的联合使用能够有效抑制Fe_1-xO歧化反应的发生，不同样品发生歧化反应的温度相差不大，起始温度约为260 ℃，峰顶温度约为320 ℃，终止温度约为400 ℃。
石油化工与催化
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  Na型Y/β复合分子筛的合成及吸附脱氮研究

  王福帅;李会鹏;赵华;李娜

  工业催化. 2012, 20(3): 34-37. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.007

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  分别以铝酸钠、硅溶胶为铝源和硅源，采用两步水热晶化法合成Na型Y/β复合分子筛，采用XRD和TG-DTA等方法对其结构进行表征，并对其吸附脱氮性能进行研究，优化工艺条件。结果表明，Na型Y/β复合分子筛具有Y型沸石和β沸石的特征，复合分子筛在烘箱150 ℃晶化4天，焙烧温度控制在550 ℃焙烧4 h效果最佳。吸附温度40 ℃、吸附时间4 h和剂油质量比1∶20为最佳吸附工艺条件。
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  TiO₂对重整预加氢催化剂性能的影响

  郑云弟;刘树青;康宏敏;王宗宝;钱颖;蒋彩兰;颉伟;顾青

  工业催化. 2012, 20(3): 38-42. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.008

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  采用纳米TiO₂对氧化铝进行改性，并以改性氧化铝为载体制备系列催化剂，通过N₂物理吸附、XRD、H₂-TPR和NH₃-TPD等方法研究TiO₂对催化剂的孔结构、物相和酸性的影响，并考察TiO₂对重整预加氢反应性能的影响。结果表明，添加TiO₂降低催化剂的比表面积和孔容，促进氧化钼的还原，增强催化剂的中强酸，催化剂性能得到较大改善，在入口温度低10 ℃的条件下，催化剂仍具有较好的脱硫和脱氮性能。
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  硼改性大孔M-Ni-P纳米自组装Al₂O₃加氢催化剂柴油脱硫性能

  张国伟;赵德智;王鼎聪

  工业催化. 2012, 20(3): 43-47. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.009

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  制备适宜孔容和高比表面积的纳米自组装介孔Al₂O₃载体。对载体进行硼改性，共浸法负载Mo-Ni-P双金属活性组分制备了最可几孔径40.3 nm、比表面积144 m²·g^-1和孔容较大的加氢精制催化剂。采用压汞法和XRD对催化剂进行表征。以孤岛焦化柴油为原料，在固定床反应器上评价新型催化剂的反应活性，结果表明，催化剂适宜加氢条件：温度350 ℃，压力7 MPa，氢油体积比600∶1，体积空速1.5 h^-1，在此条件下，产品脱硫率为96.91%，参比剂脱硫率为97.01%。
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  改性HZSM-5分子筛催化剂芳构化性能研究

  赵晓东;方向晨;贾立明;刘全杰;张喜文;郭春垒

  工业催化. 2012, 20(3): 48-52. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.010

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  制备Ni改性及水热改性HZSM-5分子筛催化剂，并在固定床连续微型反应装置上考察对正辛烷芳构化反应的催化性能。采用低温氮吸附、NH₃-TPD和FT-IR等方法对催化剂进行表征。结果表明，随着Ni含量的增加，催化剂B酸逐渐减少，L酸逐渐增多，总酸呈现出先减少后增多的趋势，适宜的Ni含量能够促进芳构化反应。随着水热温度的提高，B酸减少，总酸增多，催化剂的芳构化活性逐渐降低。催化剂活性与表面酸性有关，尤其是与强酸量有关，强酸量下降，芳构化能力下降。
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  载锌NaY分子筛对FCC汽油吸附脱硫性能的影响

  张园园;于廷云;嘎力巴;王鲁英

  工业催化. 2012, 20(3): 53-55. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.011

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  采用液相离子交换法将锌离子负载到NaY分子筛上，得到ZnY分子筛脱硫吸附剂。考察了锌离子负载浓度和不同焙烧温度对ZnY分子筛吸附脱硫性能的影响。研究脱硫实验中吸附温度和吸附空速对FCC汽油脱硫性能的影响，样品中的硫含量通过微库仑综合分析仪进行测定。结果表明，Zn(NO₃)₂负载浓度0.30 mol·L^-1、焙烧温度500 ℃、吸附温度30 ℃和吸附空速0.5 h^-1条件下对吸附脱硫性能最有利，脱硫率超过80%。考察两种方法对吸附剂进行再生。
能源化工与催化
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  木材生物质催化加氢制取高附加值产品

  姜增琨;刘建军;李保山;左胜利;邹献武;秦特夫

  工业催化. 2012, 20(3): 56-59. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.012

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  采用共沉淀法合成Ru负载型HZMS-5催化剂，通过XRD和TEM对其进行表征。将粒径（40～50） μm的普通木粉进行软化处理，然后进行催化加氢液化,考察反应温度、分子筛种类和固液比对木粉转化率的影响。结果表明，在催化剂与木粉质量比1∶17.5、固液质量比（木粉和水）1∶10、反应温度220 ℃、加氢压力3.5 MPa和反应时间48 h条件下，木粉转化率80.91%，并对产物进行分析，得到高附加值糖类化合物。
有机化工与催化
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  负载型杂多酸制备及对苯羟基化反应的活性研究

  罗茜

  工业催化. 2012, 20(3): 60-62. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.013

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  采用浸渍法和回流吸附法在γ-Al₂O₃、NaX型分子筛、TiO₂、SiO₂和椰壳活性炭载体上制备7种负载型杂多酸催化剂，并对催化苯羟基化制苯酚的反应活性进行研究。结果表明，制备的负载型杂多酸催化剂具有催化活性,且催化活性与负载方式和载体的种类有关，椰壳活性炭是硅钼钒杂多酸最好的载体，负载率达16.3%，苯酚收率7.4%，苯酚选择性97.1%。
精细化工与催化
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  I₂/Bronsted酸性离子液体介导的ε-环己内酯的合成研究

  李心忠;冯艳茹;林棋

  工业催化. 2012, 20(3): 63-66. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.014

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  以I₂/Bronsted酸性功能化离子液体1-羧甲基-3-甲基咪唑硫酸氢根盐(［MCMIM］HSO₄)作为反应体系，H₂O₂（35%）为氧化剂，考察环己酮的Baeyer-Villiger氧化反应，结果表明，n（环己酮）∶n（H₂O₂）∶n（离子液体）=1∶3.5∶（0.2～0.6）时，只需加入微量I₂，反应即可在室温下顺利进行，反应时间2 h，ε-环己内酯收率72.7%～78.2%。离子液体经萃取、减压蒸馏除水和真空干燥即可循环使用，循环使用3次，产物酯收率略有下降。
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  微波辅助ZrO₂-SO^2-₄/SBA-15催化合成棕榈酸甲酯

  田志茗;邓启刚;李乐园;魏彦;陈世界;房立钧

  工业催化. 2012, 20(3): 67-70. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.015

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  以三嵌段醚共聚物P123作为模板剂、正硅酸乙酯为硅源，合成介孔分子筛SBA-15。以SBA-15为载体，利用尿素水解法制备ZrO₂-SO^2-₄改性的固体酸催化剂，对其进行表征。实验结果表明，合成的固体酸催化剂具有典型的介孔结构特征。将催化剂应用于微波法催化合成棕榈酸甲酯，考察反应时间、反应温度、辐射功率、酸醇物质的量比和催化剂用量对酯化率的影响，结果表明，在n（十六酸）∶n（甲醇）=1∶15、SZ/SBA-15催化剂用量0.8 g、反应时间20 min、反应温度40 ℃和微波辐射功率400 W条件下，酯化率可达87.70%，微波反应时间较传统合成方法大大缩短。
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  合成乙酸异龙脑酯催化剂的研究

  宁春利;刘金龙;章琪均;张春雷

  工业催化. 2012, 20(3): 71-75. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.03.016

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  研究分子筛催化剂HYI在合成乙酸异龙脑酯反应中的性能,考察焙烧温度、反应温度及颗粒度对催化剂反应性能的影响，在优化反应条件下考察催化剂稳定性。结果表明，在焙烧温度500 ℃制备的催化剂具有较高的活性、选择性和稳定性，催化剂直径小于2 mm条件下，可以消除内扩散对催化剂的影响。在反应温度75 ℃、常压和莰烯空速0.6 h^-1条件下，莰烯转化率74%，乙酸异龙脑酯选择性94%，成型催化剂在固定床反应器上连续稳定反应2 500 h以上。利用N₂吸附-脱附、NH₃-TPD和TG-DSC对HYI催化剂进行表征，分析催化剂的失活原因，结果表明，催化剂失活主要与反应过程中积炭导致的比表面积和孔容下降有关，催化剂活性可以通过烧焦再生恢复，具有良好的工业应用前景。