2012年, 第20卷, 第8期　刊出日期：2012-08-15

  

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综述与展望
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  三维有序大孔（3DOM）材料的制备与应用

  赵艳鹏;樊惠玲;杨晓旸;薛飞;董先彬;梁丽彤;上官炬

  工业催化. 2012, 20(8): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.08.001

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  三维有序大孔（3DOM）材料具有孔径均一、排列有序和孔间贯通的独特结构，近年引起广泛关注。介绍了采用胶晶模板法制备3DOM材料的方法，综述了3DOM材料在电极材料、电化学生物传感器、光子晶体和催化化工等领域的研究应用，指出3DOM结构在金属氧化物脱硫领域的巨大优势。
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  负载化/固载化酞菁金属催化剂研究进展

  程振华;刘咸尚;周文博;蔡婷婷;王玉洁;周玉路;项玉芝;夏道宏

  工业催化. 2012, 20(8): 6-12. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2012.08.002

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  作为新材料及催化剂，酞菁金属化合物得到了广泛深入研究。综述了酞菁金属催化剂负载化/固载化的研究进展。以共价键或配位键将酞菁金属与高分子载体连接，使得酞菁金属催化剂固载化，从而减少催化剂活性组分的流失，提高催化剂性能，是目前该领域的重要研究方向。而在酞菁金属原子上引入种类不同、数目不同的轴向配体，则能够大大改善酞菁金属化合物的催化及光学性能，为酞菁金属材料新的应用奠定了基础。
应用与效益
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  α,β-不饱和醛/酮中双键选择性加氢催化剂的研究进展

  李杰;李玲;江大好;张群峰;李小年

  工业催化. 2012, 20(8): 13-19. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.003

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  α,β-不饱和醛/酮中双键选择性加氢制备相应的饱和醛/酮是一类重要的精细化工反应，高选择性催化剂的设计和制备是实现该类反应工业化的关键。从活性金属、助剂和载体材料等方面综述了国内外α,β-不饱和醛/酮中双键选择性加氢催化剂的研究进展，并且从反应物分子在金属活性位上的吸附模型和空间位阻效应等方面理论上阐释了活性金属种类、金属粒径等影响α,β-不饱和醛/酮中双键加氢选择性的本质原因。对近期α,β-不饱和醛/酮选择性加氢制备相应饱和醛/酮反应工艺方面的研究进展进行了评述。
催化剂制备与研究
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  磁性壳聚糖微球的制备及其用于甲酸脱氢酶的固定化

  宋艳艳;孔维宝;宋昊;华绍烽;夏春谷

  工业催化. 2012, 20(8): 20-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.004

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  分别采用乳化交联法和共沉淀法制备磁性壳聚糖微球载体，并对形貌结构进行比较，结果表明，采用共沉淀法制备的磁性壳聚糖微球负载Fe₃O₄的效果好，故将其作为载体固定甲酸脱氢酶。最佳固定化条件：添加酶量9 U·g^-1，pH=7.0，固定化时间5 h。游离酶和固定化酶的最适宜反应温度分别为50 ℃和30 ℃；游离酶的最适宜pH=7.0，固定化酶的最适宜pH=6.0；将游离酶和固定化酶分别置于60 ℃恒温水浴放置180 min后，游离酶和固定化酶的相对酶活力分别为0.78%和40.39%；将游离酶和固定化酶置于不同pH的缓冲液中保存1 h后，在强酸（pH=2.0）和强碱（pH=10.0）条件下，固定化酶的相对酶活力分别为11.03%和38.43%，游离酶已全部失活；固定化酶重复使用6次后，相对酶活力为73.53%，表明固定化酶具有较好的热稳定性、酸碱稳定性和操作稳定性。
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  四氯化硅催化氢化制备三氯氢硅

  龙雨谦;刘颖颖;叶龙泼;付勰;蒋炜;周齐岭;梁斌

  工业催化. 2012, 20(8): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.005

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  针对四氯化硅氢化反应，采用等体积浸渍法制备了以HZSM-5为载体，金属氯化物为活性组分的负载型四氯化硅氢化反应催化剂，考察了催化剂的催化性能，并进行了相应表征。结果表明， 碱土金属氯化物对四氯化硅氢化过程有良好的催化效果，在BaCl₂负载质量分数为1%和反应温度850 ℃条件下，反应最高转化率为20.20%，选择性83.01%。
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  催化剂AgSbO₃ 的水热合成及其可见光催化活性

  朱征;陈建林;毛莉莉;沈晓鹏;庞欣;毛星

  工业催化. 2012, 20(8): 31-34. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.006

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  采用水热法合成了可见光催化剂AgSbO3，以直接耐酸大红4BS染料废水为目标污染物，研究前驱物pH、水热合成温度以及水热合成时间对催化剂的可见光催化活性和晶型等方面的影响，通过XRD和SEM进行表征。结果表明，在原始pH、和80 ℃水热合成12 h条件下的AgSbO3 活性最好，对目标污染物的降解率达到94.3%。
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  甲醇氧化制甲醛铁钼催化剂研究

  李速延;封建利;高超;刘恩利;左满宏;徐敏燕

  工业催化. 2012, 20(8): 35-39. DOI:10.3969/j.issn.1008- 1143.2012.08.007

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  采用共沉淀法制备了不同Mo与Fe原子比的甲醇氧化制甲醛催化剂，在常压固定床反应器上对催化剂进行活性评价，采用BET、XRD和TEM对制备的催化剂进行表征。结果表明， Mo与Fe原子比为2.2~2.8时，催化剂具有较好的活性，(400~450) ℃焙烧的催化剂具有良好的比表面积、适宜的孔容和孔径，形成了较为稳定的MoO₃和Fe2(MoO₄)₃晶相，使催化剂具有更高的活性和选择性。对甲醇氧化制甲醛反应进行研究，结果表明,在反应温度(265~315) ℃,空速(8 500~13 000) h^-1时，甲醇转化率>98%,甲醛收率>93%, 500 h长周期考核，催化剂表现出良好的活性和稳定性。
应用与效益
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  调控表面活性剂浓度制备单分散SBA-15介孔材料

  谢焕玲;王丹;孙利胜

  工业催化. 2012, 20(8): 40-44. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.008

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  采用溶胶-凝胶水热法，调控反应参数和反应工艺制备SBA-15介孔材料。通过扫描电镜、透射电镜、X射线衍射以及氮气吸附-脱附分析表征表明，在一定范围，随着表面活性剂浓度增加，介孔材料SBA-15形貌出现由球形、陀螺形到米粒状的变化，介观有序度提高。在反应物料P123与Si物质的量比为0.012时，介孔材料的物性常数如晶面间距、比表面积、孔体积和最可几孔径较小。采用静态陈化-水热法研究不同表面活性剂浓度对介孔材料形貌演变的影响，为有效调控SBA-15介孔材料形貌提供必要依据。
石油化工与催化
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  溶胶-沉积镍基催化剂及其在 裂解C^＋₉ 加氢中的应用

  赵多;王建强;任杰;刘仲能

  工业催化. 2012, 20(8): 45-48. DOI:10.3969/j.issn.1008- 1143.2012.08.009

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  研究了溶胶-沉积法制备的高镍含量负载型金属催化剂,考察了镍含量、载体组成及焙烧温度等对催化剂性能的影响，对制备的催化剂进行了BET、XRD及TPR表征。结果表明，催化剂表面积和孔径随镍含量增加而减小；溶胶-沉积NiO/Al₂O₃-SiO₂中Ni以高分散的NiO形式存在，与载体相互作用较强，没有NiAl₂O₄尖晶石生成；催化剂比表面积较大［（220~240） m²·g ^-1 ］，孔径适中［（8~10） nm］。溶胶-沉积Ni/Al^₂O₃-SiO₂催化剂具有良好的催化性能，将其应用于裂解C^＋₉ 加氢反应，效果较好，烯烃加氢率达90%，芳烃损失为零，催化剂性能稳定，耐胶质能力强。
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  Pt-ZSM-5/Pd-ZSM-5催化剂对正丁烷异构化反应性能的影响

  刘波;房德仁;王智艳;刘丽花;任万忠

  工业催化. 2012, 20(8): 49-52. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.010

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  采用贵金属Pt、Pd为活性组分，HZSM-5沸石为载体，制备正丁烷异构化催化剂，在加压连续微反-色谱装置上对催化剂的反应性能进行考察。结果表明，负载Pt的贵金属催化剂在350 ℃具有较好的活性和选择性，在该温度下，HZSM-5沸石负载质量分数0.3%的Pt时，异丁烷选择性为40.0%，在相同温度下负载质量分数0.3%Pd时，异丁烷选择性为32.9%。
能源化工与催化
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  焦炉煤气制甲醇催化剂的工业应用

  武振林

  工业催化. 2012, 20(8): 53-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.011

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  介绍了RK-05型催化剂在神华乌海能源西来峰煤化工分公司焦炉煤气制甲醇中的升温还原、生产工艺指标控制以及工业运行中出现的问题。RK-05型催化剂在工业应用中表现出机械强度高、易还原和选择性较好等优点。
应用与效益
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  对苯二甲酸催化加氢的Ru-Sn-B/丝光沸石催化性能

  赵葛新;靳海波;何广湘;郭志武;杨索和

  工业催化. 2012, 20(8): 55-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.012

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  采用分步浸渍和化学还原的方法制备以丝光沸石分子筛为载体的Ru-Sn-B催化剂，研究了在负载型催化剂Ru-Sn-B/丝光沸石上对苯二甲酸催化加氢制备1,4-环己烷二甲醇的加氢催化性能，并利用XRD和BET等分析手段对Ru-Sn-B/丝光沸石催化剂进行表征。结果表明，RuB和Sn在丝光沸石上具有较好的分散性，Ru-Sn-B/丝光沸石催化剂具有较高的催化活性和选择性；催化加氢过程中采用两段升温升压的方法，对苯二甲酸转化率约100%，产物1,4-环己烷二甲醇的收率为73.5%，反式与顺式之比为2.42
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  Au-Ru/TiO₂催化硝基苯和苯甲醛一锅法合成N-苄基苯胺

  时洪涛;刘迎新

  工业催化. 2012, 20(8): 60-64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.013

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  采用沉积-沉淀法制备出一系列Au-Ru/TiO2双金属催化剂，用于硝基苯与苯甲醛一锅法加氢反应合成N-苄基苯胺。考察了Ru负载量对Au-Ru/TiO2加氢性能的影响，并采用X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行表征。结果表明，Au和Ru产生协同作用共同促进加氢作用。负载Ru质量分数为1.5%的催化剂具有最好的加氢活性和N-苄基苯胺选择性。优化的N-苄基苯胺合成工艺条件为：催化剂用量占硝基苯质量的15%，溶剂为甲苯，氢压1.1 MPa，反应温度80 ℃。此条件下，硝基苯转化率100%，N-苄基苯胺选择性88.2%
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  强酸性磺酸树脂催化合成柠檬醛二乙缩醛

  金鑫雷;施介华

  工业催化. 2012, 20(8): 65-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.014

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  以强酸性磺酸树脂为催化剂，柠檬醛和乙醇为原料合成柠檬醛二乙缩醛。考察了原料配比、反应时间、催化剂用量、带水剂用量和催化剂重复使用次数等因素对反应的影响，得到合成柠檬醛二乙缩醛的最优条件为：醛醇物质的量比1∶5，催化剂用量占醛质量的11%，带水剂环己烷用量10 mL，反应时间6 h，催化剂重复使用5次催化活性未见明显衰退。具有易分离、操作简单和产品质量好等特点。
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  NPS-1负载磷钨酸催化合成4-叔丁基-2-(α-甲基苄基）苯酚

  张晓利;李显锋;刘志玲;亢宇;赵思源;谢伦嘉

  工业催化. 2012, 20(8): 68-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.0015

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  以介孔分子筛NPS-1负载12-磷钨酸杂多酸为催化剂，4-叔丁基苯酚和苯乙烯为原料，合成4-叔丁基-2-（α-甲基苄基）苯酚（t-BAMBP）。采用正交实验研究介孔材料NPS-1负载12-磷钨酸对t-BAMBP合成反应的催化活性，考察反应温度、反应时间、原料配比和催化剂用量对t-BAMBP收率的影响。优化的工艺条件为：反应温度70 ℃，反应时间30 min，n（苯乙烯）∶n(4-叔丁基苯酚)=1.3∶1，催化剂用量为4-叔丁基苯酚质量的0.2%，t-BAMBP收率70.3%。
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  H₂SO₄改性TiO₂光催化处理钻井废水

  游宇;代加林;李治民;李成园;邱海燕;周松

  工业催化. 2012, 20(8): 72-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2012.08.016

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  通过H₂SO₄改性制备了TiO₂光催化剂，采用XRD和激光粒度仪进行表征，研究了H₂SO₄浸泡浓度、光照时间、pH和氧化剂H₂O₂用量对钻井废水进行光催化处理的影响。结果表明，H₂SO₄改性并未改变TiO₂晶体结构，在钻井废水水样pH=6、H₂SO₄改性TiO₂用量15 g·L^-1、光照时间30 min和氧化剂H₂O₂用量1.0 mL条件下，钻井废水的COD值降为2 mg·L^-1，符合国家污水排放标准。