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2013年, 第21卷, 第5期 刊出日期:2013-05-15
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综述与展望
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氧化物气凝胶材料的制备及在F-T合成中的应用
王其刚,姚楠
工业催化. 2013, 21(5): 1-6.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.001
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F-T合成是将生物质和天然气等转化为汽油、柴油等液体燃料的重要过程。氧化物气凝胶是具有低密度、高比表面积、大孔和高热稳定性的材料,通过气凝胶材料制备的F-T合成催化剂具有较高的活性中心分散度和较好的传质性能。综述气凝胶催化剂在F-T合成反应中的研究,并对气凝胶材料制备过程中的关键步骤——干燥方法进行讨论,着重介绍通过溶剂置换和表面改性等方法在常压干燥条件下制备氧化物气凝胶材料的研究进展,展望气凝胶F-T合成催化剂未来的发展方向和应用前景。
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甲胺合成研究进展
范景新;于海斌;臧甲忠;邢淑建
工业催化. 2013, 21(5): 7-10.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.002
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甲胺是重要的有机化工原料,广泛应用于国民经济各行业。在市场需求的推动下,开发具有较高的二甲胺选择性的非平衡型择型催化剂、采用气相胺化法、以甲醇和氨为原料生产二甲胺成为研究热点。介绍了甲胺的用途和市场需求现状,综述甲醇气相胺化选择性合成二甲胺的催化剂及相关工艺等方面的研究进展。
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碳四炔烃选择性加氢回收丁二烯技术进展
郑云弟;孙利民;潘曦竹;瞿朝霞;李平智;顾青;钱颖
工业催化. 2013, 21(5): 11-16.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.003
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加氢除炔技术是回收丁二烯的有效方法。介绍了国内外碳四馏分中炔烃加氢回收丁二烯技术的发展概况,分别阐述了前加氢工艺和后加氢工艺的工艺流程,对贵金属催化剂和非贵金属催化剂的性能及特点进行了论述,详细分析了两类催化剂的优缺点,并提出了改善加氢除炔催化剂性能的研究思路和途径,对今后的研究和发展方向进行了展望。
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叔丁醇下游产品开发及应用进展
秦玉武;房德仁;刘丽花;刘波;任万忠
工业催化. 2013, 21(5): 17-22.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.004
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叔丁醇作为重要的精细化工原料,具有广泛的应用价值。主要介绍叔丁醇在汽油添加剂、有机溶剂和有机合成等精细化工领域的产品开发及应用进展,重点综述叔丁醇在有机合成领域的化学合成应用、反应机理研究、催化剂应用、下游产品产能及消费趋势等,指出在工业化应用过程中面临的各种问题并提出当前研究的方向和需要改进的地方。
催化剂制备与研究
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Ce改性Pd基整体式催化剂的结构特征及其甲烷催化燃烧性能
黄敬敬;贾志刚;刘翻艳
工业催化. 2013, 21(5): 23-29.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.005
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分别以拟薄水铝石和添加Ce的拟薄水铝石制备铝溶胶,经过堇青石(Cord)表面涂覆和Pd溶液浸渍,得到浸渍法和溶胶法Ce改性的Pd/γ-Al
2
O
3
/Cord整体式催化剂。采用XRD、SEM和XPS等对催化剂进行表征,评价其甲烷催化燃烧反应性能,并考察Ce的不同添加方式对催化剂结构和反应性能的影响。结果表明,适量Ce的添加可提高Pd基整体式催化剂的甲烷催化燃烧性能,溶胶法优于浸渍法。随着Ce添加量的增加,浸渍法改性的Pd基催化剂催化性能有所降低,溶胶法则呈现先升高后降低的趋势。溶胶法中Ce的添加物与γ-Al
2
O
3
涂层充分融合,提高了涂层的热稳定性和活性组分的分散度,0.5Pd/γ-Al
2
O
3
(3.0Ce)/Cord催化剂催化性能最优。
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助剂对碳四馏分选择性加氢Pd/Al2O3催化剂性能的影响
孙利民;郑云弟;康宏敏;彭蓉;钱颖;王宗宝;蒋彩兰
工业催化. 2013, 21(5): 30-33.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.006
摘要
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以Al
2
O
3
为载体,Pd为活性组分,Ag和Li为助剂,制备碳四馏分选择性加氢脱除丁二烯催化剂,并对催化剂进行XPS、TPR和TPD表征。结果表明,加入助剂Ag使Pd的电子云密度升高,而加入助剂Li使催化剂表面酸中心数量减少。催化剂评价结果表明,加入助剂Ag和Li后,催化剂的1-丁烯双键异构活性降低,加氢选择性提高。
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焙烧条件对正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂性能的影响
任涛;侯鑫;高亚娜;曹晓玲
工业催化. 2013, 21(5): 34-36.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.007
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采用有机相还原法制备正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂,考察不同焙烧条件对催化剂性能的影响,在固定床反应器上评价催化剂性能,确定催化剂最佳的焙烧条件。结果表明,在反应气氛460 ℃焙烧2 h条件下,正丁烷转化率和顺酐选择性分别为80.9%和71.2%,顺酐收率最高达到57.6%。
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添加剂有机胺对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂活性的影响
郑育元;吴粮华;汪国军;缪晓春;杨斌
工业催化. 2013, 21(5): 37-40.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.008
摘要
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采用共沉淀法制备丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂,考察有机胺的加入对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化性能的影响。结果表明,添加有机胺后,催化剂活性在维持不变的情况下,选择性显著提高。采用扫描电镜、X射线衍射、吡啶吸附红外光谱和N
2
物理吸附表征等对不同催化剂的物化性能进行表征。结果发现,添加有机胺后,催化剂比表面积略有下降,但催化剂表面的L酸性中心强度明显增加,对催化剂活性影响不大;另一方面,MoO
3
结晶度的下降与(Co
0.7
Fe
0.3
)(MoO
4
)结晶度的上升对催化剂选择性均是积极因素。同时孔容的减小以及大孔比例增加更有利于主反应产物的脱附,能抑制深度氧化物的生成。
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助催化剂对Fe
1-x
O基氨合成催化剂性能的影响
陈志军;严海宇;蓝国钧;刘化章
工业催化. 2013, 21(5): 41-45.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.009
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利用高温熔融法制备系列Fe
1-x
O基催化剂,考察助催化剂对氨合成熔铁催化剂性能的影响。采用阶梯升温还原实验、H
2
热重实验、低温N
2
物理吸附和SEM-EDS等表征催化剂活性、还原性、耐热性和物理结构。结果表明,助催化剂M
1
的掺杂能够提高催化剂活性和耐热性,助催化剂M
2
的掺杂显著提高催化剂的还原性能。
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长链正构烷烃(n-C
16
~C
20
)脱氢制直链单烯烃反应热力学分析
周波;何松波;孙承林;王春生;金晓东;陈东;李悦;郭奇
工业催化. 2013, 21(5): 46-53.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.010
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对长链正构烷烃(n-C
16
~C
20
)一次脱氢制直链单烯烃反应进行了详细的热力学分析,考察反应温度、反应压力、氢烃物质的量比和原料碳数对热力学平衡的影响。结果表明,n-C
16
~C
20
脱氢反应的平衡常数及平衡转化率随烷烃碳数的增大而增加;提高温度和降低压力均可显著提高平衡转化率,降低氢烃物质的量比在一定程度上提高平衡转化率。适宜的工艺条件为:反应温度>430 ℃,反应压力(0.10~0.20) MPa,氢烃物质的量比为6~8。
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新型磺酸官能化苯并噻唑阳离子型离子液体制备及其应用
姚志伟;施介华
工业催化. 2013, 21(5): 54-57.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.011
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制备了一种以苯并噻唑为阳离子和硫酸氢根为阴离子的新型磺酸官能化酸性离子液体[(CH
2
)
3
SO
3
HBth][HSO
4
],并用于催化环己酮与乙二醇的缩酮化反应。通过考察原料配比、反应时间、催化剂用量、带水剂用量和催化剂重复使用次数等因素对反应的影响,确定1,4-二氧螺环[4,5]癸烷合成工艺最佳条件为:环已酮用量0.01 mol,乙二醇用量0.02 mol,催化剂用量为环已酮物质的量的5%,带水剂环已烷用量10 mL,回流反应时间3 h。在此条件下,1,4-二氧螺环[4,5]癸烷收率97.30%,催化剂具有良好的稳定性,循环使用5次后,催化活性没有明显下降。
石油化工与催化
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新型催化热分解脱酸催化剂研究
钟读乐;王延臻;赵训志;于海斌
工业催化. 2013, 21(5): 58-62.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.012
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催化热分解脱酸是一种方便且成本低廉的脱酸方法,但脱酸率较低,限制了工业化。通过采用氧化镁、氧化锌、镁铝水滑石和H-ZSM-5作为催化剂活性组分进行脱酸实验,发现镁铝水滑石对催化热分解脱酸具有较高的活性,可作为催化剂的活性组分,从机理方面证明具有催化石油酸分解的作用。对不同制备工艺制备的催化剂进行评价,得出最佳的催化剂制备工艺为:采用机械混合制球法,镁铝水滑石用量为催化剂质量的30%,活性氧化铝为载体,焙烧温度500 ℃。将中海油减二线馏分油与脱酸后油品进行红外分析,表明脱酸后油品中的环烷酸消失,证明镁铝水滑石催化剂具有良好的脱酸效果。
Select
柴油加氢脱硫RS-1100催化剂的工业生产与应用
余战兴;王哲;王锦业
工业催化. 2013, 21(5): 63-65.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.013
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中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院为进一步提高柴油加氢脱硫催化剂性能,降低催化剂成本,增强市场竞争力,成功开发了新型NiMo类柴油超深度加氢脱硫RS-1100催化剂,并进行了工业生产,获得成功应用。中国石油化工股份有限公司济南分公司工业应用结果表明,RS-1100催化剂在较低反应温度下具有较高的脱硫、脱氮活性,能够满足生产国Ⅲ和国Ⅳ标准柴油要求。中国石油化工股份有限公司沧州分公司工业应用结果表明,RS-1100催化剂具有良好的加氢脱硫和加氢脱氮活性,能够满足生产国Ⅲ标准柴油要求,并有进一步提高油品质量的空间。
精细化工与催化
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硼酸改性Hβ沸石分子筛催化2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成2-乙基蒽醌
孔岩;靳海波;宋昭峥;闻源振;王海娜
工业催化. 2013, 21(5): 66-71.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.014
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采用离子交换法制备由不同浓度硼酸改性的Hβ沸石分子筛,并利用XRD、NH
3
-TPD和红外-吡啶对催化剂进行表征。结果表明,硼酸改性后的Hβ沸石分子筛弱酸中心强度有所增加,强酸中心强度略有下降,产生的总酸量增加且以L酸为主,L酸中心有利于反应。研究了改性后的Hβ沸石分子筛对2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成2-乙基蒽醌反应催化性能的影响。系统考察了反应温度、反应时间和进料速率对2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸转化率和2-乙基蒽醌选择性的影响,最佳反应条件为:反应温度240 ℃,催化剂用量1.0 g,进料速率0.5 mL·min-1,反应时间1 h。在此条件下,2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸转化率为44.59%,2-乙基蒽醌选择性为77.56%。
环境保护与催化
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低温NH
3
-SCR催化剂脱硝工业侧线实验
兰力强;李飞;张勇;侯鑫;孙权
工业催化. 2013, 21(5): 72-75.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2013.05.015
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采用浸渍法制备了低温NH
3
-SCR催化剂,并在某硝酸车间进行了超过1 000 h的低温SCR脱硝工业侧线实验,结果表明,在压力0.2 MPa、烟气入口温度230 ℃和空速 5 000 h
-1
条件下,脱硝率大于95%,出口NOx浓度低于100×10
-6
,催化剂具有良好的活性稳定性。采用BET、SEM和XRD等对催化剂进行表征,结果表明,催化剂实验前后物性和晶相结构没有显著差别。
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