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2015年, 第23卷, 第12期 刊出日期:2015-12-15
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综述与展望
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负载型TEMPO催化剂研究进展
阮万民,王建黎
工业催化. 2015, 23(12): 961-965.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.001
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在均相催化体系中,小分子TEMPO是醇选择性氧化为相应醛和酮最重要的有机催化剂之一,但因价格昂贵且回收工艺复杂等因素限制了均相TEMPO催化剂的大规模应用。负载型TEMPO催化剂因在两相体系中易与产物分离实现回收再利用而备受关注。TEMPO催化剂的固载化处理有效实现TEMPO的回收再利用,经多次重复使用仍保持较高的催化活性,且催化剂载体的特性赋予其比均相催化更高的催化活性。根据载体不同,分别介绍固体颗粒负载型TEMPO催化剂(包括无机颗粒和有机非溶性聚合物颗粒)和可溶性聚合物负载型TEMPO催化剂应用于醇氧化的研究进展,并评价两类负载型TEMPO催化剂的优缺点,对负载型TEMPO催化剂的发展前景进行展望。
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生物固定化技术处理金属废水研究进展
李猛,张鸿郭,袁嘉智,黄奕生,张键业,周子倩,罗海玲,罗定贵,陈永亨
工业催化. 2015, 23(12): 966-969.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.002
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传统的物理化学方法在去除重金属方面存在二次污染和投资成本大等不足。而生物固定化是一种可有效处理含金属废水的技术,在处理含重金属废水时表现出卓越性能。生物固定化技术是通过包埋法和交联法等物理或化学方法将微生物或酶等生物催化剂限定在某一特定区域,并使其保持活性,能够不断循环利用。通过生物固定化技术处理含重金属的废水,介绍生物固定化技术处理镉、铅和铬几种类型重金属的国内外研究现状。采用生物固定化处理重金属污染具有细胞流失少、反应过程易控制、处理效率高和产物易分离等优势。逐渐成熟的生物固定化技术将对工业、农业和医学产生深远的影响。
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光催化降解阿特拉津的研究进展
臧慧敏,武世奎,陈朝军,王美玲,胡密霞
工业催化. 2015, 23(12): 970-974.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.003
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阿特拉津作为一种高效廉价的除草剂被广泛应用于农业生产中,其结构稳定,难降解,已在水环境中大量检出,对生物及人体健康存在潜在威胁。与其他处理技术相比,光催化降解法对阿特拉津的降解起着重要作用。综述TiO
2
光催化剂、经掺杂改性的TiO
2
复合材料、金属离子及其复合物和金属氧化物对阿特拉津的光催化降解效率,并展望光催化材料的发展前景。高效的可见光光催化剂还有待开发,以增强对太阳光的吸收和利用,且应考虑将光催化降解法与其他处理技术相结合,开发既经济又高效去除阿特拉津的技术。综述阿特拉津的光催化降解机理,通过对降解过程中的中间产物鉴定,研究认为,阿特拉津三嗪环上的3个侧链经强氧化活性物种·OH进攻,发生烷基氧化、脱烷基化和脱氯羟基化等系列反应,最终被矿化为Cl
-
、NO
3
-
、CO
2
和H
2
O。
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乙炔氢氯化制氯乙烯无汞催化剂研究进展
辛玉兵,张世刚,张变玲,张军民
工业催化. 2015, 23(12): 975-979.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.004
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氯乙烯是重要的化工原料,乙炔氢氯化是制取氯乙烯主要方法之一,工业上普遍采用汞催化剂,对环境污染严重,且危害人体健康。对汞资源的过度消耗和依赖是聚氯乙烯行业发展面临的巨大障碍,开发无毒环保的非汞催化剂已成为首要解决的问题。综述近年来乙炔氢氯化无汞催化剂的研究现状,主要包括以Au为代表的贵金属催化剂、以Cu、Sn和Ni等为代表的非贵金属催化剂以及以新兴的C-N材料为代表的非金属催化剂。Au用作催化剂价格昂贵,不利于工业化应用。碳氮材料具有较大的比表面积,对氯化氢具有优异的吸附性能,用于乙炔氢氯化反应具有较高活性,并具有较大的工业应用潜力,以碳氮材料为代表的非金属催化剂成为新的研究热点。
催化剂制备与研究
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Sn改性Hβ分子筛催化顺酐酯化
张静静,高春光*,赵永祥
工业催化. 2015, 23(12): 980-985.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.005
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采用离子交换法对Hβ分子筛进行骨架外Sn改性制得Sn-Beta分子筛,应用于顺丁烯二酸酐与正丁醇的酯化反应,并与Hβ分子筛进行对比。研究结果表明,Hβ分子筛的催化性能优于Sn-Beta分子筛,顺丁烯二酸酐转化率达98.0%,马来酸二丁酯产率达73.9%。采用X射线粉末衍射、N
2
物理吸附、傅里叶红外光谱、紫外-可见漫反射光谱和NH
3
程序升温脱附等技术对分子筛的物化性质进行表征,结果表明,Hβ分子筛比表面积大,孔容和孔径较大,酸量较多,有利于酯化反应的进行。
Select
稀土元素Ce掺杂TiO2光催化剂制备及微波强化光催化活性
李曼弯,张美,毕先均
工业催化. 2015, 23(12): 986-990.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.006
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在[Bmim]PF
6
离子液体介质中微波辅助制备稀土元素Ce掺杂改性的TiO
2
光催化剂TiO
2
-Ce,以甲基橙溶液和苯酚溶液为模拟污染物,在紫外光照和微波辐射-紫外光照降解条件下考察TiO
2
-Ce催化剂的光催化活性。利用荧光技术以对苯二甲酸作为荧光探针检测TiO
2
-Ce催化剂表面产生的羟基自由基,并对光催化降解反应进行动力学分析,以了解光催化降解反应机理。结果表明,通过优化反应条件制得的TiO
2
-Ce催化剂具有较高光催化降解活性和热稳定性,在紫外光照和微波辐射-紫外光照条件下降解60 min后,甲基橙降解率分别为98.6%和99.3%,苯酚降解率分别为96.6%和97.2%。荧光光谱分析表明,TiO
2
-Ce在微波辐射-紫外光照条件下产生的羟基自由基比紫外光照多,因而微波辐射-紫外光照具有强化TiO
2
-Ce降解模拟污染物作用的效果。反应动力学数据表明,TiO
2
-Ce光催化降解甲基橙溶液反应呈一级反应动力学规律,其表观速率常数k最大值为0.056 2 min
-1
。
Select
Cu/ZnO/Zn-Al水滑石催化剂的制备及在富CO
2
合成气制甲醇反应中的催化性能
于杨
工业催化. 2015, 23(12): 991-995.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.007
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传统Cu/ZnO/Al
2
O
3
(CZA)甲醇合成催化剂在富CO
2
合成气制甲醇反应中的性能不高。为了提高CZA催化剂的性能,采用并流沉淀-水热老化法制备Zn-Al水滑石(Zn-Al-HT)载体,与Cu-Zn母体复合得到Cu-ZnO/Zn-Al-HT(HCZA)催化剂。对载体以及催化剂进行表征,考察不同水滑石含量的HCZAx(x=1~4)催化剂在富CO
2
合成气制甲醇反应中的催化性能,并在HCZA3催化剂上进行120 h稳定性试验。结果表明,还原态催化剂上Cu比表面积越大,催化剂上总碳转化率越高;催化剂中Zn-Al-HT相含量越高,液相有机相中甲醇含量越高;HCZA3催化剂具有良好的催化稳定性。
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Ni/ZnO吸附剂上汽油反应吸附脱硫本征动力学
周红军,吴青,毛存彪,张言斌,侯利国,周广林
工业催化. 2015, 23(12): 996-1001.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.008
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采用小型固定床反应器,对制备的Ni/ZnO吸附剂的动力学进行测定,动力学实验基本条件为:以噻吩和正辛烷混合物作为模拟汽油,反应压力(0.4~0.8) MPa,反应温度(330~370) ℃,氢油体积比70∶1,空速5 h
-1
。在消除吸附剂内、外扩散影响的条件下,通过设计正交实验,得到固定床反应条件下的动力学实验数据。根据幂函数型速率方程,对实验数据进行多元非线性拟合,得到动力学方程为:r=0.0229×e
-22528.51/RT
p
H
0.0013
p
S
0.053
c
ZnO
0.95
,并对模型进行统计检验。结果表明,该模型对表面反应控制阶段具有较好的适用性。
Select
负载型CuMnO
x
/TiO
2
催化剂催化燃烧甲苯
李锦卫, 朱佳
工业催化. 2015, 23(12): 1002-1007.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.009
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采用沉积-沉淀法制备CuMnO
x
/TiO
2
新型甲苯燃烧催化剂,考察焙烧温度、Cu与Mn物质的量比、Cu和Mn总负载量、空速及水蒸汽含量对催化甲苯燃烧性能的影响。研究表明,焙烧温度500 ℃和Cu与Mn物质的量比为1∶1时,催化剂活性最好,反应温度250 ℃时,甲苯去除率为100%;水蒸汽的出现明显降低了甲苯转化率。XRD和H
2
-TPR表征结果表明,CuMnO
x
/TiO
2
催化剂的主要活性相为铜锰尖晶石(Cu
1.5
Mn
1.5
O
4
),它的存在降低了CuMnO
x
/TiO
2
催化剂的还原温度,是催化活性优良的主要原因。
有机化工与催化
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多乙烯基苯和苯烷基转移反应研究与催化剂活性分析
姜日元,邱宝军,谷长洪,李红娟
工业催化. 2015, 23(12): 1008-1012.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.010
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在某大型工业化装置上研究合成乙苯烷基转移催化剂EBZ-100的反应条件,考察反应温度、苯与多乙烯基苯质量比、水含量和空速等对催化剂性能的影响。结果表明,当苯与多乙烯基苯质量比为(2.0~2.3)∶1、空速(3.1~3.5) h
-1
、反应物中水含量为100×10
-6
~400×10
-6
条件下,多乙烯基苯和苯进行烷基转移反应生成乙苯的收率最佳。烷基转移催化剂运行18个月后,出现乙苯收率降低现象,通过对反应物、反应生成物组成分析,发现反应物中携带过多丁基苯是影响多乙烯基苯转化率的重要因素。同时,根据烷基转移催化剂不同运行时间段的失活现象深入分析催化剂失活原因,研究恢复活性的方法,并提出通过热苯循环冲洗恢复催化剂活性的新思路,为同类装置稳定运行提供宝贵的借鉴经验。
精细化工与催化
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Al
2
(SO
4
)
3
/FeCl
3
催化合成乙酸异戊酯
吴震宇,刘宁宁*
工业催化. 2015, 23(12): 1013-1016.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.011
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以冰乙酸和异戊醇为原料,Al
2
(SO
4
)
3
/FeCl
3
为催化剂,对催化合成乙酸异戊酯的条件进行研究。考察催化剂用量、乙酸与异戊醇物质的量比以及反应时间对乙酸酯化率的影响。结果表明,Al
2
(SO
4
)
3
/FeCl
3
具有良好的催化活性,在乙酸物质的量为0.1 mol、乙酸与异戊醇物质的量比为1∶4、催化剂用量1.0 g、反应时间2.0 h和带水剂环己烷用量10 mL反应条件下,重复实验3次,平均乙酸酯化率为93.50%。
Select
氧化镁非均相催化合成3-巯基丙酸
黄军左,周英,马玉刚
工业催化. 2015, 23(12): 1017-1021.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.012
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以1,4-二氧六环为溶剂,丙烯酸和硫化氢在自制氧化镁催化下合成3-巯基丙酸,产物经XRD、GC-MS和IR确证。合成3-巯基丙酸的适宜条件为:1,4-二氧六环为溶剂,反应温度80 ℃,H
2
S压力0.3 MPa,
n
(催化剂)∶
n
(丙烯酸)=0.2∶1,
V
(1,4-二氧六环)∶
V
(丙烯酸)=5∶0.2,反应时间5 h。在此条件下,丙烯酸转化率为98.8%,3-巯基丙酸选择性为36.2%,3-巯基丙酸收率为35.6%。
Select
Ca
0.16
MnO
2
·2H
2
O催化氧化乙醇制乙醛
李秀敏,卢宁丽,刘速,秦少伟,穆金城
工业催化. 2015, 23(12): 1022-1026.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.013
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研究了低成本和环保的层状锰氧化物对乙醇氧化的催化作用,通过X射线衍射、N
2
吸附和扫描电镜等对催化剂进行表征,考察溶剂、反应温度、氧化剂用量、催化剂用量、溶剂用量和反应时间等对乙醇催化氧化制乙醛的影响。结果表明,制备的Ca
0.16
MnO
2
·2H
2
O呈疏松多孔的层状结构,在氧化剂过氧化氢用量4 mL、催化剂用量0.01 g、溶剂乙腈用量5 mL、反应温度55 ℃和冷凝回流60 min条件下,乙醇转化率最高,为85.5%。
环境保护与催化
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稀土Cu/HZSM-5催化剂NH
3
选择性催化还原法低温脱硝性能
蔡卡莎,张相俊,李岩,王虹,李翠清,宋永吉
工业催化. 2015, 23(12): 1027-1030.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.014
摘要
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采用浸渍法制备Re(x)Cu/HZSM-5 (Re=La,Ce,Pr,Nd;x=0.5,1,2)系列催化剂。采用XRD和H
2
-TPR等对催化剂进行表征,在微型固定床反应器中评价催化剂低温NH3选择还原NO的催化活性。结果表明,Re(x)Cu/HZSM-5 (Re=La,Ce,Pr,Nd;x=0.5,1,2)催化剂具有较好的低温NH
3
选择还原NO催化活性,以La为助剂和添加质量分数1%的La(1)Cu/HZSM-5催化剂低温脱硝活性较好,
T
85
和
T
95
分别为153 ℃和164 ℃,活性温度窗口宽,(153~362) ℃时,NO转化率超过95%。
Select
丁烯氧化脱氢铁系催化剂绿色制备关键因素的考察
杨建,宋立红,赵军,赵华华,张玉东,宋焕玲,丑凌军
工业催化. 2015, 23(12): 1031-1036.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.015
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丁烯氧化脱氢是工业生产丁二烯常用的工艺,其中,铁系催化剂是丁烯氧化脱氢工业使用的主流催化剂,为满足清洁生产的需要,了解催化剂制备过程中产生的NOx及废水等排放物的组成尤为重要。对铁系催化剂生产过程中前驱体制备步骤的气体生成及组成进行研究,同时对沉淀洗涤步骤产生的废液成分进行检测。通过XRD、TG-DSC、ICP和TPC等技术对催化剂性质及制备排放物进行分析,考察制备条件对催化剂结构和性能的影响及废物排放的变化规律。结果表明,在前驱体制备溶铁过程中,空气气氛下提高硝酸浓度可有效抑制氢气的产生;不同焙烧温度阶段,生成NOx种类有较大差别;排放废水中含有较多的Zn离子。焙烧条件试验表明,最佳焙烧温度为(650~700) ℃,焙烧时间低于9 h。
Select
聚酰胺接枝纤维素的合成及对金属离子的吸附性能
毛娜,吴晓妮
工业催化. 2015, 23(12): 1037-1040.
DOI:
10.3969/j.issn.1008-1143.2015.12.016
摘要
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以葡萄秸秆为原料提取纤维素,以环氧树脂为交联剂,将聚酰胺交联到纤维素上制得聚酰胺-葡萄纤维素吸附剂。测定聚酰胺-葡萄纤维素吸附剂对Co
2+
和Fe
2+
的吸附性能,并研究环氧树脂用量、反应温度和吸附平衡时间对吸附性能的影响。结果表明,当反应温度25 ℃、吸附平衡时间60 min和
m
(聚酰胺)∶
m
(葡萄纤维素)∶
m
(环氧树脂)=2∶1∶1.5时,制备的聚酰胺-葡萄纤维素吸附剂的吸附性能最好。聚酰胺-葡萄纤维素吸附剂对Co
2+
和Fe
2+
的吸附均在60 min后达到平衡,Fe
2+
和Co
2+
的最大吸附容量分别为22.40 mg·g
-1
和16.82 mg·g
-1
。
现代催化化学讲座
Select
第三章 氨合成化学
梁长海
工业催化. 2015, 23(12): 1041-1065.
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