2016年, 第24卷, 第4期 刊出日期:2016-04-15
  

  • 全选
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    综述与展望
  • 王堂博,王广建,孙万堂,牛鑫善,王芳
    工业催化. 2016, 24(4): 1-7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.001
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    异丁烯是化工行业重要的基础原料,国内外对异丁烯的需求量逐年递增。仅靠石油催化裂解已无法满足对异丁烯的需求,开展异丁烷脱氢制异丁烯工艺的研究备受关注。综述Cr系异丁烷脱氢催化剂的研究进展,探讨Cr系催化剂的活性中心以及发生在活性中心上的多种反应机理和相应的动力学模型,详述催化剂的失活机理,总结积炭的形成过程,指出Cr系异丁烷催化脱氢反应和失活机理以及相关动力学方面研究的不足,并对未来研究前景进行展望。
  • 李成希,孟祖超,刘祥
    工业催化. 2016, 24(4): 7-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.002
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    综述TiO2、改性TiO2光催化剂和非TiO2体系光催化剂在可见光催化领域的研究进展,概述了光催化剂的光催化原理和应用方向,针对可见光光催化剂发展现状中存在的量子效率和可见光利用率低、且回收难等问题进行阐述,并指出制备组成可控、形貌可控、易于回收利用且可见光利用率高的新型光催化剂是研究首要方向。
  • 伍欣华,梁维军,朱华元,李康云,潘兴红
    工业催化. 2016, 24(4): 16-21. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.003
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    综述了原料、凝胶组成、晶化条件及添加剂等合成变量对L型沸石晶型调控的影响。选择不同的硅源和铝源,得到的晶粒尺寸和形貌有所差别;凝胶中水含量越高,碱度越低,晶化温度越高,晶粒的长径比越大,呈长圆柱体;添加导向剂和金属导致晶粒尺寸变小,添加醇类化合物可使晶粒长径比减小,添加模板剂促进晶粒变大,提高晶型的完好性。
  • 王宗宝,孔繁华,鲁玉莹,李庆勋,肖海成
    工业催化. 2016, 24(4): 22-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.004
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    钯膜与水蒸汽重整反应器集成使反应与分离一体化,在降低装置投资成本和节能降耗方面具有明显优势和发展前景,受到研究者的青睐。综述了固定床和流化床钯膜反应器规模验证方面的研究进展,并指出钯膜反应器制氢工业化进程中可能会遇到的问题和需要解决的问题。
  • 王斯晗,张瑀健
    工业催化. 2016, 24(4): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.005
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    甲烷水蒸汽重整是目前广泛应用的制氢方法,具有工艺成熟、装置运行可靠、经济性强、环保和资源合理利用等优点,在适应大规模生产方面具有不可比拟的优势,但面临着工业设备投资大及催化剂易积炭失活的问题。国内外对甲烷水蒸汽重整的重点研究方向是制备高活性、高稳定性和强抗积炭性能的催化剂以及研制低水碳比条件下应用的催化剂,有效降低能耗。甲烷水蒸汽重整催化剂分为非贵金属催化剂、负载贵金属催化剂和过渡金属碳化物及氮化物催化剂,这些催化剂均能在高空速下使反应达到热力学平衡,甲烷转化率和CO/H2选择性均很高。金属活性组分负载量、载体、助剂及负载过程对催化剂活性、稳定性和选择性有重要的影响。同时,在甲烷水蒸汽重整反应过程中,催化剂活性组分的烧结、重新组合以及催化剂表面的积炭均可以引起催化剂失活,其中,催化剂表面积炭是最主要的影响因素,积炭反应是发生C—H和C—C键断裂后的表面碳聚反应,可引起活性中心中毒,堵塞孔道,甚至使催化剂粉化。积炭反应的影响因素包括添加稀土金属氧化物、催化剂制备工艺和催化剂的载体。
  • 催化剂制备与研究
  • 白婷,张昕,刘喜玲,陈腾飞,范文韬
    工业催化. 2016, 24(4): 31-37. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.006
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    采用水热法合成纳米和微米尺寸的HZSM-5分子筛,并用浸渍法负载Mg对纳米HZSM-5分子筛进行改性,通过XRD、SEM、N2等温吸附-脱附、NH3-TPD和TGA对分子筛进行表征,并将其用于甲醇与1-丁烯偶合制丙烯反应,考察分子筛晶粒尺寸、Mg负载量、反应温度、空时和甲醇与1-丁烯物质的量比对催化剂反应性能的影响。结果表明,纳米HZSM-5分子筛具有比表面积大、孔道短和孔口多等特点,表现出较好的活性和稳定性及较强的容碳能力。利用Mg对纳米HZSM-5进行改性,提高了HZSM-5分子筛上原料的转化率和丙烯收率,在反应温度550 ℃、反应压力0.1 MPa、空时1.6 gcat·(h·molCH2)-1和甲醇与1-丁烯物质的量比为3的条件下,1%Mg/HZSM-5分子筛催化剂上的丙烯收率最高,达41.8%,比未改性的纳米HZSM-5分子筛催化剂提高9.7个百分点。
  • 于泳,陈健,李英霞,李响,彭胜,董森,郭学华
    工业催化. 2016, 24(4): 38-42. DOI:TQ426.6;O643.36
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    为了降低催化剂床层压降,提高Fe-β分子筛催化剂用于N2O催化分解的能力,通过研究整体式分子筛催化剂制备方法,优化出最优原料配比为ω(拟薄水铝石)=40%,ω(硝酸)= 8%,水粉比为0.6 mL·g-1。研究了成型过程对分子筛催化剂结构及性能的影响,并在不同孔密度分子筛催化剂、N2O浓度和空速条件下考察N2O分解反应性能。结果表明,在相同温度、空速和N2O浓度下,分子筛催化剂的孔密度越高,催化活性呈增强趋势;对于相同孔密度的分子筛催化剂,随着空速的增加,相同温度下的N2O转化率逐渐下降;对于相同孔密度的分子筛催化剂,在相同反应空速和温度下,随着N2O浓度的增大,N2O转化率呈上升趋势。
  • 马幸,刘佳,李坚,何洪,梁文俊,邢聪聪
    工业催化. 2016, 24(4): 43-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.008
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    采用浸渍法制备不同PdCl2含量的贵金属催化剂,并对反应前后催化剂进行傅里叶红外和物理结构表征。结果表明,PdCl2质量分数为3%的催化剂活性最高,可在70 ℃实现低浓度CO的完全转化。反应后,催化剂表面没有明显变化,催化剂比表面积增大,孔容及平均孔径呈减小趋势。研究进口CO浓度和空速对CO转化率的影响,结果表明,在一定浓度范围,提高进口CO浓度对CO转化率没有影响,浓度超过1 000×10-6时,CO转化率下降;空速升高,CO转化率下降,温度越低,空速对CO转化率影响越大。
  • 荣欣,时宇,李先如,顾彬,于杨,孙承林
    工业催化. 2016, 24(4): 48-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.009
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    采用共沉淀法制备不同Fe含量的Fe(x)-γ-Al2O3复合氧化物载体,并采用真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al2O3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N2物理吸附-脱附和NH3-TPD表征,研究Fe的掺杂对Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al2O3催化剂的结构及其催化异丁烷脱氢反应性能的影响。结果表明,Fe的引入可以改变催化剂的反应活性和产物选择性,当Fe2O3掺杂质量分数为4%时,催化剂具有最高的异丁烯收率,50 h的平均收率达到42.9%。
  • 沈震浩,由雪玲,何俊琳,宦明耀,孙洪敏,杨为民
    工业催化. 2016, 24(4): 55-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.010
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    研究了MWW型分子筛合成过程中模板剂六亚甲基亚胺加入量对产物晶相、结晶度、形貌、孔结构和酸性等物化性能的影响。结果表明,通过加入晶种,利用晶种的导向作用,能有效提高MWW型分子筛的晶化速率,大幅降低配料中有毒模板剂六亚甲基亚胺用量,达到分子筛高效清洁生产的目的。在制得的MWW型分子筛中加入黏结剂制成催化剂,工业装置操作条件下评价其在苯与乙烯液相烷基化反应中的活性、选择性、产物分布及稳定性等,并进行了2 000 h寿命试验,结果表明,乙烯转化率接近100%,乙基化选择性大于99.7%,催化剂性能稳定,满足工业应用要求。
  • 吴晓妮,马少波,陈黎,殷雯青,顾诚
    工业催化. 2016, 24(4): 61-63. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.011
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    分别采用合成的铝镍类水滑石和其焙烧后复合氧化物为载体,负载K2CO3制得负载型固体碱催化剂,并用于催化食用菜籽油制生物柴油的反应。考察甲醇与菜籽油物质的量比、反应时间和反应温度对催化性能的影响,结果表明,在甲醇与菜籽油物质的量比10∶1、反应温度60 ℃、反应时间6 h和催化剂用量为油质量的5%条件下,生物柴油产率最高,为82.4%,且催化剂可重复使用,具有稳定的催化作用。
  • 石油化工与催化
  • 孙发民,刘全新,门亚男,于春梅,王晓峰,吕倩
    工业催化. 2016, 24(4): 64-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.012
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    采用200 mL加氢评价装置对一种中油型加氢裂化催化剂和其在工业装置运转4年后的再生后催化剂进行对比评价。结果表明,失活催化剂经再生后加氢裂化活性明显降低,反应温度比新鲜催化剂高5 ℃,生成油产品分布和主要性能都略变差。采用XRD、IR和ICP等手段对再生前后催化剂性能进行表征,分析探讨催化剂的失活原因,结果表明,加氢裂化催化剂经工业应用后,炭的沉积使其暂时性失活,而重金属沉积、金属活性组分聚集和分子筛结构烧结使催化剂部分活性永久丧失。
  • 陈宗杰,王泽,瞿玖,张先茂,王国兴
    工业催化. 2016, 24(4): 67-70. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.013
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    针对以FCC汽油为原料生产国Ⅴ标准汽油带来的辛烷值损失过大的问题,开发出一种硫转移组合催化剂,可减少辛烷值损失,同时降低硫含量至小于10 μg·g-1。研究反应温度、反应压力、空速及不同催化剂组合方案对脱硫和辛烷值损失的影响,并进行100 h的稳定性实验。结果表明,在反应温度150 ℃、反应压力2.0 MPa和空速3 h-1条件下,催化剂A在上层、B在下层的组合方式的催化剂硫转移能力较好,稳定性良好。
  • 杨小彦,郑化安,张生军
    工业催化. 2016, 24(4): 71-75. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.014
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    利用小型固定床加氢实验装置,将煤焦油和其加氢后的尾油混合,在温度(360~420) ℃、压力(13~15) MPa、氢油体积比(1 500~1 700)∶1和液体体积空速0.25 h-1条件下进行加氢处理,所得产品切割得到的汽油馏分、柴油馏分和尾油馏分,分别占产物质量的16.12%、78.83%和5.05%,且产品中硫、氮含量很低,汽油中硫含量16.7 μg·g-1,氮含量36 μg·g-1,柴油中硫含量102.6 μg·g-1,氮含量97 μg·g-1,可用作清洁燃料。结果表明,尾油循环在煤焦油加氢过程中对煤焦油具有稀释作用,不仅减轻了设备负荷,同时也可以提高汽油和柴油收率。因此,以煤焦油加氢尾油循环加氢是一种高效、绿色环保制备燃料油的方法。
  • 环境保护与催化
  • 宋丽云, 于杰, 何洪, 邱文革, 张桂臻
    工业催化. 2016, 24(4): 76-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.04.015
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    对两种国外公司车用三效催化剂进行全面剖析,采用XRF测定催化剂涂层中各组分含量,采用XRD、XPS、H2-TPR和TEM对催化剂进行物化性能表征。结果表明,A公司的三效催化剂是将Pd和Rh贵金属分别负载到γ-Al2O3和Ce0.35Zr0.65O2固溶体材料上,B公司的三效催化剂是将Pd和Rh贵金属负载到Ce0.35Zr0.65O2和γ-Al2O3混合载体上。
  • 现代催化化学讲座
  • 马红,黄义争,徐杰
    工业催化. 2016, 24(4): 81-112.
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