工业催化

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苯/甲苯与甲醇烷基化反应中ZSM-5分子筛改性方法的研究进展

季东，杜知松，李红伟，贠宏飞，李贵贤

工业催化. 2016, 24(9): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.001

摘要 ( )

可视化

介绍近年来苯/甲苯与甲醇烷基化反应中ZSM-5分子筛催化剂的改性方法,对两种烷基化反应在金属改性和金属氧化物改性方面进行深入研究。概述苯与甲醇烷基化反应中对酸处理与碱处理的改性方法，探讨甲苯与甲醇烷基化反应中对非金属改性和非金属与金属复合改性方法。分析反应物的转化率以及产物选择性，综述不同改性方法改性的ZSM-5分子筛催化性能特点。

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催化合成二氟甲烷的研究进展

韩升，唐晓博，秦越，曾纪珺，张伟，吕剑

工业催化. 2016, 24(9): 6-11. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.002

摘要 ( )

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二氟甲烷是新型制冷剂的组分之一，其合成研究受到广泛关注。主要介绍氢氯氟烃催化加氢法和二氯甲烷氟氯交换法合成二氟甲烷。氢氯氟烃催化加氢法，副产物无害，反应活性及产物选择性较高，但催化剂易结炭失活，使其成为学术研究的热点而非工业应用的首选。二氯甲烷氟氯交换法中，液相法具有反应温度低、能耗低、产能大及投资小等优点，且逐渐解决了制约性的腐蚀问题；气相法具有污染小和易连续化的优点，且催化剂性能逐步优化，是氟化工企业优先选择的路线。

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Ni基催化剂在CO-H₂合成气反应体系中积炭研究进展

刘超雷,李晨佳，史立杰,常俊石，张永泽

工业催化. 2016, 24(9): 12-17. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.003

摘要 ( )

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Ni基催化剂在合成气反应体系中具有较高活性，但在反应过程中存在积炭现象。积炭导致催化活性下降，床层堵塞，制约大型工业化目标的实现。对近年来Ni基催化剂的积炭失活反应原理和影响因素的研究状况进行总结，得出甲烷脱氢和CO歧化反应是积炭的主要反应，Ni晶粒度是影响积炭的主要内在因素。从催化剂和工艺条件两方面提出相应的抗积炭措施，以期延长催化剂寿命，提高工业装置运行的稳定性和经济效益。

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乙炔氢氯化反应用无汞催化剂的研究进展

邓静霞，杨诗，王雪，刘健，吴广文，凌思

工业催化. 2016, 24(9): 18-22. DOI:0.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.004

摘要 ( )

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氯乙烯单体是合成多种化工产品的基础原料，应用领域广泛，乙炔法成为我国合成氯乙烯单体的主流工艺。随着汞资源的日益枯竭和环境的不断恶化，用于乙炔氢氯化反应的无汞催化剂的研究开发方兴未艾。概述近年来国内外乙炔氢氯化反应无汞催化剂的研究进展，探讨催化剂活性组分、载体及制备过程对催化活性的影响，对乙炔法合成氯乙烯用无汞催化剂的发展前景进行展望。

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火山岩负载含锰氧化物催化臭氧化降解水中亚甲基蓝

闫妍，侯永江，刘璇，国洁，王亚权，韩佳颐

工业催化. 2016, 24(9): 23-28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.005

摘要 ( )

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以火山岩为载体，采用等体积浸渍法制备MnO_x/火山岩催化剂，并对其进行XRD、SEM、XRF和BET表征，通过模拟亚甲基蓝废水实验对催化剂活性进行评价。XRD结果表明，110 ℃焙烧的催化剂开始生成MnO₂，200 ℃焙烧的催化剂中有明显的MnO2衍射峰；300 ℃焙烧的催化剂中生成MnO₂，400 ℃焙烧的催化剂中生成Mn₃O₄。SEM结果表明，负载的MnO₂均匀分布在火山岩表面。在焙烧温度200 ℃和臭氧通量1.0 mg·min-1条件下，MnO_x/火山岩催化剂上的亚甲基蓝脱色率最大，反应时间12 min，脱色率达100%，亚甲基蓝的矿化度从36.14%提高至76.04%。催化臭氧化系统主要遵循羟基自由基的反应机理。

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焙烧温度对氧化铝-活性炭复合载体性能的影响

刘芳，王筠，李全良，王小光

工业催化. 2016, 24(9): 29-32. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.006

摘要 ( )

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采用混捏法制备氧化铝-活性炭（AAC，质量比为4∶1）复合载体，考察焙烧温度对复合载体性能的影响，采用FT-IR、XRD、颗粒强度测定仪以及N2吸附等表征复合载体。结果表明，焙烧与否对载体的比表面积、径向抗压碎力及表面酸度等均有一定影响，焙烧温度不同，对复合载体表面物相的影响程度不同。随着焙烧温度升高，浸渍法制备的NiMo/AAC催化剂对二苯并噻吩的加氢脱硫活性先降低后升高。

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Y₂O₃对MoO₃/ZrO₂催化剂的影响及其在甲烷化反应中的应用

田大勇，孙守理，孙琦

工业催化. 2016, 24(9): 33-36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.007

摘要 ( )

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采用浸渍法制备Y₂O₃促进的MoO₃/ZrO₂催化剂，通过H₂-TPR和XRD对催化剂的物化性能进行表征，研究Y₂O₃对催化剂中活性组分MoO₃与载体ZrO₂之间相互作用力的影响。催化剂活性评价结果表明，助剂Y₂O₃在直接甲烷化反应中明显提高催化剂稳定性。在空速5 000 h^-1、反应压力3.0 MPa和反应温度450 ℃条件下，反应800 h，催化剂活性保持稳定，具有优良的抗水合稳定性。

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硅改性氧化铝及负载镍基催化剂的制备与表征Ⅱ

梁旭，刘艳侠，蒋元力，魏灵朝

工业催化. 2016, 24(9): 37-41. DOI:10.3969/j.issn.10081143.2016.09.008

摘要 ( )

可视化

以拟薄水铝石粉为原料制备γ-Al₂O₃，采用浸渍法引入Si改性后得到不同Si含量的SiO₂-Al₂O₃载体，采用等体积浸渍法制备Ni质量分数10%的Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂。通过NH3-TPD和H₂-TPR考察Si的引入及用量对Al₂O₃载体和Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂性能的影响。结果表明，以浸渍法引入Si后，氧化铝表面的中强酸中心消失，其表面酸强度随着Si含量的增加逐渐减弱；催化剂表面只有弱酸中心存在，Si含量对催化剂酸性的影响规律与载体一致。

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CeO₂-ZrO₂-La₂O₃-Pr₂O₃储氧材料制备及其负载单Pd三效催化剂性能

童硕，万超，李秀，李萍，梅付名，李光兴

工业催化. 2016, 24(9): 42-48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.009

摘要 ( )

可视化

采用共沉淀法制备了质量分数4%La₂O₃和质量分数6%Pr₂O₃共改性的不同Ce与Zr质量比(分别为2∶7、4∶5和8∶1)的CeO₂-ZrO₂-La₂O₃-Pr₂O₃储氧材料，利用BET、XRD、H₂-TPR和OSC等对其织构、结构性能和氧化还原性能进行表征，并对负载Pd的三效催化剂进行模拟汽车尾气活性测试。BET结果表明，新鲜储氧材料的比表面积随着Ce含量增加逐渐增大，Ce与Zr质量比8∶1的储氧材料C8Z1具有最大比表面积109.6 m²·g^-1；1 000 ℃空气气氛处理4 h的老化储氧材料的比表面积变化趋势与新鲜储氧材料相反，随着Ce含量增加,比表面积逐渐降低，Ce与Zr质量比为2∶7的C2Z7a具有最大比表面积55.1 m²·g^-1；XRD结果表明，高Ce含量材料的抗高温结构稳定性较中低Ce含量的材料差；H₂-TPR和储氧量测试表明，老化前后Ce与Zr质量比4∶5的储氧材料C4Z5均具有最佳的还原能力和最大储氧量；模拟汽车尾气测试表明，高Ce含量的Pd/C8Z1三效催化剂对CO、NO和HC具有最低的起燃温度，50%起燃温度(T₅₀)分别为238.8 ℃、265.9 ℃和268.4 ℃。

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Fe-Ce涂覆型整体式脱硝催化剂性能

杜秉霖,谢斌,唐清,陶长元,杜军

工业催化. 2016, 24(9): 49-52. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.010

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将TiO₂溶胶负载在堇青石载体上，再加入Fe和Ce作为活性组分，制得整体式铈铁催化剂Ce(x)-Fe/TiO₂/CC(x=0、1、2、4、6、8)。采用XRD和BET对催化剂进行表征，使用固定床连续流动反应器考察催化剂的脱硝活性。结果表明，铈铁组分能够很好地负载于TiO₂涂层上，不破坏其结构；添加Ce的催化剂均有较好的催化活性，具有更大的比表面积和表面吸附氧。Ce与Fe物质的量比为4的催化剂Ce(4)-Fe/TiO₂/CC在（200~350） ℃脱硝率大于90%，优于其他组分的催化剂。因此，采用添加Ce并且Ce与Fe物质的量比为4的催化剂可以拓宽催化活性温度窗口，提高催化剂的脱硝活性。

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影响两段直列式碳二反应器运行周期的因素

侯维，谭都平，赵汝，吴伟，叶会亮，路明,王博

工业催化. 2016, 24(9): 53-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.011

摘要 ( )

可视化

国内部分乙烯装置碳二加氢单元采用直列式两段加氢工艺，在工业装置运行实践中发现，二段反应器的失活速率快于一段反应器，避免二段反应器催化剂的失活是延长直列式反应器运行时间的关键。研究了影响二段反应器失活速率的主要工艺因素，结果表明，一段反应器出口C₄₊含量直接影响直列式两段反应器运行时间；一段反应器出口温度超过120 ℃，发生乙烯聚合反应，C₄₊含量快速增加，这些聚合物分子链较长，进入二段反应器后，包覆在二段反应器中催化剂表面，导致催化剂快速失活。

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干气制氢装置加氢催化剂失活原因分析

徐西娥，李铖，王军峰，吴小园

工业催化. 2016, 24(9): 56-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.012

摘要 ( )

可视化

对陕西延长石油（集团）有限责任公司永坪炼油厂20 000 m³·h-¹干气制氢装置运行情况进行技术分析，结合失活加氢催化剂理化检测结果，认为加氢催化剂失活的主要原因是积炭、失硫和工况波动大。提出预防催化剂失活的技术措施。

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FCC装置催化剂失活原因分析及活化研究

韩雪松，孟创新

工业催化. 2016, 24(9): 60-64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.013

摘要 ( )

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分析3 Mt·a-1的FCC装置催化剂失活原因,研究使用稀酸、铵盐和稀土等进行两次交换和两次焙烧加工工艺对FCC平衡剂的影响，结果表明，经两次交换和两次焙烧处理后的平衡剂中Na含量明显降低，但Ni和V等毒物含量变化不明显，孔体积和比表面积变化不大，微反活性增加6个百分点以上。

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丁烯氢甲酰化制备正戊醛

刘旭，刘仲能，顾松园

工业催化. 2016, 24(9): 65-68. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.014

摘要 ( )

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采用二羰基乙酰丙酮铑(Ⅰ)与三苯基膦组成的催化剂，研究均相Rh催化体系用于丁烯氢甲酰化制备正戊醛的反应，考察体系压力和分压、溶剂用量、n(CO)∶n(H₂)、三苯基膦用量及添加剂对丁烯氢甲酰化反应的影响，同时探索催化剂的回收重复使用性能。通过实验得到最优反应条件为：反应温度120 ℃,合成气压力0.30 MPa，N₂分压1.70 MPa，χ［二羰基乙酰丙酮铑(Ⅰ)］=0.1%，χ(三苯基膦）=6%，χ(添加剂）=0.1%，反应时间3 h，此条件下，戊醛收率为81.6%，产物正异比为10.63。

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复合金属氧化物催化热解木质素制备芳香族化合物

陈彦广，王新惠，韩洪晶，安宏宇，王海英，张雷

工业催化. 2016, 24(9): 69-74. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.015

摘要 ( )

可视化

以Fe₂O₃、La₂O₃和TiO₂为原料，利用固相反应法制备钙钛矿型复合氧化物LaTi_0.2Fe_0.8O₃·Fe₂O₃（Fev-LTFO），通过XRD和SEM对其结构和晶型进行表征，并将Fe₂O₃-LTFO作为催化剂，在固定床反应器中考察对木质素的催化热解制备芳香族化合物的催化性能。结果表明，以Fe₂O₃-LTFO为催化剂时，液相产物产率可达24%，产物主要有苯酚类、愈创木酚类、紫丁香酚类、邻苯二酚类和其他芳香基化合物。Fe₂O₃-LTFO进行氧化再生后仍具有较高活性，且结构和晶型未发生明显变化，催化剂可以循环使用。

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根霉脂肪酶选择性水解红花油富集亚油酸

甘争艳,付青存，贾殿赠

工业催化. 2016, 24(9): 75-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.016

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可视化

通过实验探讨温度对根霉脂肪酶选择性水解红花油的影响，并进行条件优化。在pH=6.0的K₂HPO₄/KH₂PO₄缓冲溶液中,水解温度30 ℃、根霉脂肪酶用量为红花油质量的2%、水油质量比为1和添加剂CaCl₂用量为红花油质量的0.2%条件下，红花油水解率为66.5%，可富集浓度96.2%的亚油酸。

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BET法测量Al₂O₃载体比表面积的不确定度评定

吴丽威，王长发，李楠，赵飒，高敏娜

工业催化. 2016, 24(9): 78-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.09.017

摘要 ( )

可视化

采用BET法对Al₂O₃载体的比表面积进行测定，分析测量过程中产生测量不确定度的主要来源，不确定度的主要来源由测量重复性、样品称量和仪器校准引起。通过对各不确定度分量进行评定，得到Al2O3载体比表面积的扩展不确定度。

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2016年, 第24卷, 第9期　刊出日期：2016-09-15

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