2017年, 第25卷, 第6期　刊出日期：2017-06-15

  

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综述与展望
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  锰基NH₃-SCR低温脱硝催化剂研究进展

  侯鑫, 李飞, 仵静, 刘程

  工业催化. 2017, 25(6): 1-8. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.001

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  锰基催化剂在低温氨选择性催化还原(NH₃-SCR)脱硝反应中表现出良好的催化活性。讨论H₂O和SO₂对锰基催化剂活性的影响,综述通过制备方法改性、添加助剂和优化载体改善锰基催化剂抗H₂O和抗SO₂性能的研究进展,并对锰基低温SCR催化剂的研究方向进行展望。
催化剂制备与研究
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  助剂Mo对硅柱撑蒙脱土负载镍催化剂结构及加氢脱氧性能的影响

  梁伟, 李保山

  工业催化. 2017, 25(6): 9-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.002

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  以聚乙烯吡咯烷酮为纳米颗粒保护剂,水合联氨为还原剂,采用液相还原法制备硅柱撑蒙脱土负载型双金属催化剂Mo-Ni/SPC,通过XRD、N₂吸附-脱附、HRTEM、FT-IR和XPS等研究助剂Mo添加量对催化剂结构的影响。以苯酚加氢脱氧为探针反应对Mo-Ni/SPC催化剂性能进行评价,研究催化反应的最佳工艺条件及重复使用性能。结果表明,在3 MPa和623 K条件下,Mo-Ni/SPC催化剂表现出优异的催化性能,苯酚转化率98%,环己烷选择性约95%,脱氧率100%。
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  不同双模板剂对ZSM-5分子筛催化剂形貌的影响

  武瑞芳, 张海荣

  工业催化. 2017, 25(6): 16-18. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.003

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  固定硅源、铝源和水用量,采用复合模板剂,其中一种模板剂为四丙基氢氧化铵,另一种模板剂为有机胺(乙二胺、1,6-己二胺、异丙胺或三乙胺),通过改变第二种模板剂用量和类型,制备系列ZSM-5分子筛催化剂。采用XRD和SEM进行表征,考察不同双模板剂对ZSM-5分子筛催化剂晶体结构和形貌的影响。结果表明,不同双模板剂合成的产物均为纯相ZSM-5分子筛,且具有较高的结晶度,晶粒外形保持不变,但晶粒尺寸有很大差异,顺序为:四丙基氢氧化铵+三乙胺>四丙基氢氧化铵+异丙胺>四丙基氢氧化铵+1,6-己二胺>四丙基氢氧化铵+乙二胺,可见,只改变模板剂种类而不改变硅源、铝源和水的用量,即可合成相对结晶度高、外形相同但晶粒尺寸不同的ZSM-5分子筛催化剂。

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  Pt/TiO₂催化二甲醚部分氧化重整制氢

  李静, 张启俭, 齐平, 韩丽, 邵超

  工业催化. 2017, 25(6): 19-23. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.004

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  二甲醚是一种理想的氢载体,可用于解决氢的储存和运输。以Pt/TiO₂为部分氧化催化剂,结合Ni/Al₂O₃重整催化剂,考察钛前驱体和焙烧温度对二甲醚部分氧化重整制氢反应的影响。结果表明,以Ti(C₄H₉O)₄为原料制备的TiO₂为金红石相,Ti(SO₄)₂或TiO(OH)₂为原料制备的TiO₂为锐钛矿相;以Ti(C₄H₉O)₄为原料制备的Pt/TiO₂-E催化剂催化性能略好,转化率接近100%,H₂收率约90%,表明金红石相TiO₂负载的Pt催化剂略佳;以Ti(SO₄)₂为原料制备的Pt/TiO₂-S催化剂500 ℃焙烧可获得金红石相TiO₂。与Pt/Al₂O₃催化剂相比,Pt/TiO₂催化剂具有更好的催化性能,H₂收率超过90%,而Pt/Al₂O₃催化剂H₂收率约80%。
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  负载型钴锰复合金属氧化物催化剂催化分解N₂O

  满雪, 黄伟, 李飞

  工业催化. 2017, 25(6): 24-27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.005

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  以ZrO₂为载体,采用浸渍法制备负载型钴锰复合金属氧化物催化剂,研究催化剂活性组分负载量、Co与Mn物质的量比、焙烧条件及含H₂O气氛对N₂O转化率的影响。结果表明,催化剂最佳制备条件为:活性组分Co负载质量分数3%,Co与Mn物质的量比为1∶1,焙烧升温速率2 ℃·min^-1,焙烧温度900 ℃。该条件制备的负载型钴锰复合金属氧化物催化剂在反应温度850 ℃时,N₂O转化率达98.7%。当反应气氛中H₂O体积分数小于20%条件下,850 ℃时N₂O转化率高于90%,表明催化剂具有较强的抗水性能。
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  热处理温度对La-TiO₂光催化降解亚甲基蓝的影响

  弓莹, 姚婷, 高雯雯, 刘慧瑾, 焦玉荣

  工业催化. 2017, 25(6): 28-31. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.006

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  La-TiO₂热处理温度分别为350 ℃、550 ℃和750 ℃,热处理时间1 h,采用红外光谱和紫外-可见分光光度计等研究热处理温度对La-TiO₂光催化性能的影响。结果表明,热处理的La-TiO₂对亚甲基蓝的光催化降解过程符合一级动力学模型,550 ℃热处理的La-TiO₂光催化活性最高,光催化反应动力学常数k=0.002 201 min^-1。
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  镍硅改性对环氧乙烷合成用银催化剂及其载体性能的影响

  李贤丰, 李金兵

  工业催化. 2017, 25(6): 32-35. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.007

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  氧化铝原料来源改变后,银催化剂活性和稳定性波动,为了改善银催化剂性能,分别对载体进行硅改性、镍改性及镍硅共同改性。采用X射线衍射、N₂物理吸附-脱附、压汞和扫描电镜等对催化剂物性及微观结构进行表征,研究各种改性对载体孔结构、比表面积和强度等的影响。结果表明,经各种改性后载体的小孔增多,比表面积增大,载体强度增加。制成的银催化剂在空速6 000 h^-1和出口环氧乙烷物质的量分数为2.50%条件下进行微反评价,银催化剂的活性和稳定性均提高,其中,以镍硅共同改性后的效果最佳,运行至第215天时,反应温度仅为231.7 ℃,而未改性催化剂运行至第8天时,反应温度已达227.0 ℃。
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  甲醇和乙醇合成异丁醛La-V/TiO₂-SiO₂催化剂的制备及其催化性能

  曹晓玲, 王晓艳, 李选志

  工业催化. 2017, 25(6): 36-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.008

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  以V₂O₅为活性组分,通过对催化剂活性组分、载体结构和助剂等因素的研究,制备La-V/TiO₂-SiO₂催化剂,在n(甲醇)∶n(乙醇)=4∶1、空速1.5 h^-1、氮气流量120 mL·min^-1、反应温度360 ℃和常压条件下,乙醇转化率84%,异丁醛选择性67%。
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  MoO₃-CeO-Co₃O₄催化剂CO催化氧化及耐硫性能

  邢聪聪, 李坚, 梁文俊, 樊星, 史蕊

  工业催化. 2017, 25(6): 39-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.009

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  采用共沉淀法和浸渍法联用制备不同Mo质量分数的xMoO₃-6CeO-Co₃O₄催化剂,测试催化剂催化氧化CO效率及其耐硫性能,并对催化剂进行BET、SEM、FT-IR和H₂-TPR等表征。结果表明,MoO₃的添加可以提高催化剂低温活性,5.61MoO₃-6CeO-Co₃O₄催化剂低温活性最佳,40 ℃时CO去除率达98%,耐硫性能达90 min。
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  小晶粒ZSM-5分子筛的合成

  张媛, 卢永斌, 张伟, 李思, 张雄福

  工业催化. 2017, 25(6): 43-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.010

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  采用水热合成法,选择合理的原料和配料比合成ZSM-5分子筛,对影响分子筛合成的主要因素如n(SiO₂)∶n(Al₂O₃)、n(H₂O)∶n(SiO₂)、晶化时间和晶化温度进行考察优化。XRD和SEM表征结果表明,合成的分子筛为典型的ZSM-5结构分子筛,晶粒均匀且呈单分散。通过不同因素的调控,可以合成一系列粒度(350~650) nm的ZSM-5分子筛。
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  Pt/Al₂O₃与Pt/MgO-Al₂O₃催化剂制备及其催化氢能载体甲基环己烷脱氢反应性能

  蒋新民, 余荣洪, 颜景, 杨运泉, 王威燕

  工业催化. 2017, 25(6): 48-52. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.011

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  以碱共沉淀法制备Mg-Al水滑石,然后采用浸渍法负载活性组分Pt,经焙烧、氢气还原得到Pt/Al₂O₃与Pt/MgO-Al₂O₃催化剂,采用XRD、N₂吸附-脱附、FT-IR、H₂-TPR和Py-IR等分析MgO的加入对Pt/Al₂O₃催化剂结构性能的影响,并在甲基环己烷连续脱氢反应中对比两种催化剂活性。结果表明,Pt/MgO-Al₂O₃催化剂比表面积小于Pt/Al₂O₃催化剂,且表面基本无酸性活性中心,但表现出与Pt/Al₂O₃催化剂相同的脱氢活性。在Pt负载质量分数2%、催化剂用量0.5 g、甲基环己烷0.1 mL·min^-1纯样进料和325 ℃反应10 h后,原料平均转化率79.9%,脱氢产物只有甲苯,对应的产氢速率192.8 mmol·(g-metal·min)^-1,表现出优良的脱氢活性。
石油化工与催化
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  新一代FZC渣油加氢处理催化剂的工业应用

  刘铁斌

  工业催化. 2017, 25(6): 53-56. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.012

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  介绍新一代FZC系列渣油加氢处理催化剂的工业应用。新一代FZC系列渣油加氢处理催化剂性能显著提高,催化剂体系具有高的容金属能力和抗结焦能力,活性和稳定性好,能够有效保证装置长周期稳定运行,催化剂整体加氢性能显著提升。工业应用表明,新一代FZC系列渣油加氢处理催化剂能够很好满足用户要求。
能源化工与催化
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  甲醇制烯烃反应SAPO-34催化剂积炭行为的原位漫反射红外光谱分析

  王大康, 罗明检

  工业催化. 2017, 25(6): 57-61. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.013

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  依据酸性催化剂表面吸附态物种分子产生红外信号的机理,采用原位漫反射红外光谱技术对甲醇制烯烃反应中不同反应时间与床层位置的SAPO-34催化剂积炭行为进行研究。结果表明,反应时间与床层位置的变化对SAPO-34催化剂积炭数量和物种有显著影响。反应时间延长导致SAPO-34催化剂积炭量增加,且积炭成分中重组分稠环芳烃比例上升,积炭速率逐渐加快。积炭量随床层位置自上而下逐渐减少,失活催化剂笼中烷基芳香烃类积炭通过环化和脱氢逐渐转变为多环芳香烃类。
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  钯复合材料电极催化甲醇氧化机理

  王荣海, 申贵隽, 唐明雪, 王莹

  工业催化. 2017, 25(6): 62-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.014

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  在NaY/Teflon修饰玻碳电极上电化学辅助沉积钯微粒,制备钯复合材料电极,研究催化反应机理。采用循环伏安法(CV)、计时电流法和扫描电镜进行表征,结果表明,钯复合材料电极对甲醇的催化是单电子过程,改变甲醇氧化途径,降低活化能。该电极具有优越的放电特性,提高甲醇和电极利用率,对甲醇氧化具有良好的电催化活性。

精细化工与催化
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  N,N'-二乙基硫脲的制备及性质

  罗国荣, 冯世宏, 张怀敏, 张震斌, 吴红梅, 郭宇

  工业催化. 2017, 25(6): 67-69. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.015

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  以十六烷基三甲基溴化铵为催化剂,乙胺和二硫化碳反应制备N,N'-二乙基硫脲,收率达94.6%,与传统工艺相比,综合效益明显提高。通过FT-IR、XRD和TG-DTA对N,N'-二乙基硫脲进行表征,揭示N,N'-二乙基硫脲的微观结构和内在规律性。FT-IR 揭示N,N'-二乙基硫脲分子内部各元素之间的化学键键型,N,N'-二乙基硫脲为脂肪仲胺。XRD从晶胞参数和晶面指数等晶体学数据,完成N,N'-二乙基硫脲物相组成和结构的定性鉴定。TG-DTA检测N,N'-二乙基硫脲的质量变化与热效应, TG-DTA结果表明,85.3 ℃和261.5 ℃存在两个吸收峰,分别为N,N'-二乙基硫脲的相变峰和分解峰,N,N'-二乙基硫脲分解温度偏高。
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  钌钯/炭催化剂催化苯甲酸加氢制备环己基甲酸

  江笑, 肖勇, 朱小方, 宋金文

  工业催化. 2017, 25(6): 70-73. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.016

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  对钌钯/炭催化剂催化苯甲酸加氢制备环己基甲酸进行研究,考察金属负载量、溶剂用量、反应温度和反应压力对反应的影响,并考察催化剂重复使用性能。结果表明,使用自制的钌钯/炭催化剂,催化剂中金属钌纳米粒子和钯纳米粒子负载质量分数分别为5.0%和0.5%、m(苯甲酸)∶m(环己基甲酸)=2∶1、反应温度(135~145) ℃和反应压力(4~5) MPa条件下,苯甲酸转化率≥99.3%,环己基甲酸选择性≥99.0%。催化剂重复使用16次,仍具有较高活性。
环境保护与催化
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  生物质基活性炭对对硝基苯酚吸附性能比较

  孙正汉, 丁跃华, 耿朝阳, 高建勇

  工业催化. 2017, 25(6): 74-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.017

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  对硝基苯酚毒性大,难于生物降解,是化工、农药和染料等行业废水中常见的有机污染物。采用木质活性炭、椰壳活性炭和煤质活性炭对对硝基苯酚吸附性能进行研究,对比不同活性炭对对硝基苯酚的吸附效果,考察不同活性炭吸附对硝基苯酚的经济效益,吸附强度和吸附量顺序为:椰壳活性炭﹥煤质活性炭﹥木质活性炭,选择煤质活性炭吸附对硝基苯酚。
催化剂测试与表征
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  Ni/Al₂O₃催化剂的CO₂-TPD表征

  赵飒, 王长发, 高敏娜, 吴丽威, 李楠, 张静

  工业催化. 2017, 25(6): 78-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.06.018

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  Ni/Al₂O₃催化剂是甲烷二氧化碳重整反应制取合成气研究最多、最具应用潜力的一种催化剂。通过对催化剂进行CO₂-TPD研究,考察还原态Ni/Al₂O₃催化剂的CO₂脱附特性。结果表明,浸渍法制备的Ni/Al₂O₃催化剂CO₂脱附曲线呈现双峰,分别在(60~65) ℃和(350~380) ℃出现高低温两个活性位;高温CO₂吸附量为3.0 cm³·g^-1,低温CO₂吸附量为24.0 cm³·g^-1。催化剂的CO₂吸附量与其Ni含量无关。考察选用不同载体的CO₂脱附行为,发现以Al₂O₃为载体的催化剂CO₂吸附量是MgO和SiO₂为载体催化剂的2~4倍,以TiO₂为载体的催化剂几乎不吸附CO₂。