2018年, 第26卷, 第2期 刊出日期:2018-02-15
  

  • 全选
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    综述与展望
  • 宋佳欣, 王晓晗, 范晓强, 孔莲, 赵震
    工业催化. 2018, 26(2): 1-14. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.001
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    石油资源的过渡消耗导致化工原料短缺危机,低碳烷烃选择性氧化可以有效缓解危机并降低化工原料成本。高分散活性位催化剂在低碳烷烃选择性氧化反应中具有特殊催化作用和广阔的应用前景,在石油化工行业发展中具有巨大的潜能。基于国内外研究者在高分散活性位催化剂用于低碳烷烃选择性氧化领域的研究工作,介绍高分散活性位催化剂的制备方法,总结低碳烷烃选择性氧化高分散活性位催化剂体系,分析低碳烷烃选择性氧化反应机理。重点评述钒基、钼基和铁基高分散活性位催化剂用于低碳烷烃选择性氧化反应的催化性能及反应机理。并对高分散活性位催化剂在低碳烷烃选择性氧化中存在的问题、发展趋势和应用前景进行总结和展望。
  • 徐洁, 吴韬, 陈胜利, 袁桂梅
    工业催化. 2018, 26(2): 15-22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.002
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    总结催化柴油中的主要组分(双环芳烃和单环芳烃)在发生加氢裂化过程中的反应机理和动力学研究现状,分析催化剂中活性组分和载体的选择对产物分布的影响,介绍国内外以催化柴油为原料生产轻质芳烃BTX的工艺进展。
  • 房根祥
    工业催化. 2018, 26(2): 23-27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.003
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    焦油酚产业链技术开发和相关产业向高端、精细化发展,是传统煤化工产业转型的方向。以低级焦油酚为基础的甲基酚合成具有催化体系近似、工艺过程通用、多产物共生的特点。开发单系统甲基酚多联产技术,有助于减少投资,增强市场适应能力。2,3,5-三甲基氢醌是该产业链走向高端化的重要产品路线。2,3,6-三甲基苯酚催化空气氧化-催化加氢还原法是氢醌合成技术方向,但需解决氧化催化剂效率与易分离性的矛盾,以及相关中间及最终产品的分离效率问题。

  • 催化剂制备与研究
  • 徐爱军, 梁二艳, 王杰, 张因, 赵永祥
    工业催化. 2018, 26(2): 28-32. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.004
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    分别以柠檬酸、乙二胺、乙酰丙酮以及乙二胺四乙酸二钠为络合剂,采用络合浸渍法制备Ni质量分数为10%的Ni/ZrO2催化剂,考察催化顺酐液相加氢性能,并利用XRD、H2-TPR、H2-TPD等对其进行表征。结果表明,各络合剂对催化剂中金属-载体相互作用、活性金属分散度以及C=O加氢活性的影响均不相同。引入乙酰丙酮的Ni/ZrO2-AC催化剂具有最高的活性金属分散度和C=O加氢活性,表现出最高的g-丁内酯选择性,该催化剂在反应温度210 ℃、氢压5 MPa条件下反应3 h,顺酐转化率约100%,g-丁内酯选择性47.0%。
  • 王晓晗, 宋佳欣, 范晓强, 赵震
    工业催化. 2018, 26(2): 33-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.005
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    由丙烷直接催化脱氢制取丙烯已经成为增产丙烯的重要手段之一。以水热法制备Al2O3载体,采用等体积浸渍法制备不同PtSn负载量的PtSn/Al2O3催化剂。通过XRD、N2-吸附、拉曼光谱和H2-TPR等对其进行表征,并考察不同PtSn负载量对催化剂催化丙烷脱氢性能的影响。结果表明,在制备的催化剂中,Pt1.5Sn3/Al2O3具有最高的催化丙烷脱氢活性和稳定性,丙烷初始转化率高达55.6%,丙烯选择性98.1%。反应 330 min后,丙烷转化率仅降约10%,选择性保持不变。
  • 张英华, 刘振民, 卢海强, 刘建红, 王远洋
    工业催化. 2018, 26(2): 39-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.006
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    以金属硝酸盐为前驱物,乙二胺四乙酸为助剂,采用正交实验设计和浸渍法制备Cu-Ni、Cu-Fe和Ni-Fe系列TiO2基双金属氧化物催化剂,通过XRD和H2-TPR进行表征,评价其氧化还原性能。结果表明,活性组分为Cu和Fe、物质的量比为0.2:0.2、pH为8.0和400 ℃焙烧的5#催化剂具有优良的氧化还原性能,起始还原温度148 ℃条件下,耗氢量达80.72 mmol·g-1。活性组分、物质的量比、pH值和焙烧温度等催化剂制备参数影响氧化还原反应的难易(起始还原温度)和强弱(耗氢量),Cu和Fe物质的量比为0.2:0.2的催化剂由于协同效应具有最低的起始还原温度和很高的耗氢量。较低物质的量比含Ni活性组分的催化剂由于形成复合金属氧化物固溶体而难以在较低温度被还原,中性或碱性条件下通过氢氧化物脱水生成金属氧化物有助于提高催化剂的耗氢量,400 ℃足以形成适宜的晶型以提高催化剂氧化还原性能。
  • 赵波, 冯新建, 黄国波, 葛昌华, 王勇
    工业催化. 2018, 26(2): 48-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.007
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    以分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备Ce/SBA-15、Ce/MCM-41、 CeCo/SBA-15和CeCo/MCM-41催化剂。用N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜、H2程序升温还原、X射线光电子能谱和傅立叶变换红外光谱等对载体和催化剂进行表征,并考察催化剂催化氧化甲苯的活性。结果表明,与载体相比,随着Ce和Co的浸渍,催化剂的比表面积和孔容下降,但仍然保持了载体的有序介孔结构。引入的Ce和Co没有进入分子筛骨架,而是以立方相固溶体形式存在于分子筛表面和孔道中。催化剂催化氧化甲苯活性顺序依次为:CeCo/SBA-15>CeCo/MCM-41>Ce/MCM-41>Ce/SBA-15。共浸渍Ce和Co的催化剂活性明显优于只浸渍Ce的催化剂,活性与其还原性能直接相关,CeCo/SBA-15催化剂具有最低的还原温度和最好的供氧能力,从而表现出最优的催化性能。
  • 王知彩, 谷顺明, 杨红兵, 钟虎, 水恒福, 任世彪, 雷智平, 潘春秀, 康士刚, 王晓玲
    工业催化. 2018, 26(2): 56-61. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.008
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    针对甲基吡啶氧化脱甲基反应,以TiO2为载体经浸渍法制备Ag-Fe2O3-V2O5/TiO2催化剂,结合结构表征和催化剂性能评价,考察制备条件对其催化甲基吡啶氧化脱甲基性能的影响。结果表明,通过Fe2O3改性可以提高Ag-V2O5/TiO2催化剂对3-甲基吡啶氧化脱甲基化反应的催化性能,其作用主要是抑制V2O5团聚,促进V物种的分散。同时,锐钛矿相TiO2载体表面B酸中心有利于催化3-甲基吡啶脱甲基,提高产物吡啶选择性。经实验优化,Ag-Fe2O3-V2O5/TiO2催化剂适宜制备条件为:焙烧温度450 ℃、焙烧时间4 h、V2O5和Ag的负载质量分数分别为15%和1.5%、Fe与V物质的量比1:2。在优化条件下,吡啶收率与选择性最高可达到62.97%和78.75%。
  • 贺晓宇, 徐爱菊, 王奖
    工业催化. 2018, 26(2): 62-65. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.009
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    以十六烷基三甲基溴化铵为表面活性剂,采用溶剂热法制备系列MoO3/ZrO2催化剂,采用H2-TPR、N2吸附-脱附、X射线衍射等对其进行表征,并评价MoO3/ZrO2催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能。结果表明,MoO3负载于ZrO2载体上制备的催化剂催化活性增加,MoO3负载质量分数为20%的MoO3/ZrO2催化剂,在反应温度为600 ℃时,丙烷转化率27.45%,丙烯选择性44.78%,丙稀收率12.29%。
  • 张玲玲, 刘红茹
    工业催化. 2018, 26(2): 66-70. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.010
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    以葡萄糖为碳源,发烟硫酸为磺酸化试剂,分别采用水热碳化法和热解碳化法制备碳基固体酸催化剂。使用扫描电镜、热重分析、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等对催化剂进行表征,并评价催化剂在纤维素水解反应中的性能。结果表明,两种碳化方式制备的碳基固体酸催化剂在形貌上具有很大差异,但结构上均含有—OH、—COOH和—SO3H官能团,对于纤维素的水解反应,在150 ℃反应3 h,纤维素水解率超过60%。
  • 潘喜强, 李玉洁, 王瑞, 高亚娜, 曾清湖, 李飞
    工业催化. 2018, 26(2): 71-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.011
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    氯化氢催化氧化制氯气具有高效率、低能耗、环境友好等优点,一直是研究的热点。首先采用浸渍法制备RuO2/TiO2催化剂,并通过催化活性评价和H2-TPR表征优化Ru的负载量。然后制备Ce、Mn、La、Zr、Co等氧化物修饰的MOx-TiO2(M=Ce、Mn、La、Zr、Co)载体及RuO2/MOx-TiO2催化剂,考察不同修饰物对催化剂氯化氢氧化性能的影响。结果表明,采用该型号TiO2载体时最佳负载质量分数为2%~3%;MOx-TiO2载体中MOx修饰物均呈高分散状态,La、Zr、Ce等氧化物修饰后,TiO2晶粒尺寸增大,其中Zr、Mn、Co等氧化物掺杂进入TiO2晶格。Ce和Zr氧化物修饰可以提高RuO2/TiO2催化剂催化活性,Mn、Co、La等氧化物修饰对活性有不利影响。Mn、Co氧化物修饰可以降低反应活化能,所以这两种氧化物修饰的催化剂催化活性较低是由指前因子减小导致的,这意味着进一步提高RuO2/MOx-TiO2(M=Mn、Co)催化剂活性组分分散性才能开发出活性更好的催化剂。

  • 石油化工与催化
  • 马莉莉, 蔡烈奎, 焦祖凯
    工业催化. 2018, 26(2): 77-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.012
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    在实验室自主研发了降浊点催化剂,考察了催化剂金属含量、载体改性等对催化剂性能的影响,以异构脱蜡装置生产的高黏度润滑油基础油为原料进行催化活性评价,并对催化剂进行长周期寿命试验。结果表明,制备的催化剂可以大幅度降低高黏度润滑油的浊点并能长周期稳定运行。
  • 精细化工与催化
  • 丁炳伟, 张智亮, 李红良, 刘自力
    工业催化. 2018, 26(2): 81-84. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.02.013
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    采用一步法合成二乙基二硫代氨基甲酸锌,通过UV-vis、XRD、FT-IR和1H NMR进行检测和表征,揭示其微观结构和内在规律性。UV-vis检测出二乙基二硫代氨基甲酸锌最大吸收为波长260.2 nm,为液相色谱检测纯度提供了基础实验数据。XRD从晶胞参数、晶面指数等晶体学数据变换出二乙基二硫代氨基甲酸锌晶体微观结构,完成了物相组成和结构的定性鉴定。FT-IR 揭示了二乙基二硫代氨基甲酸锌内部的化学键键型,为确定其分子结构提供了实验依据。通过1H NMR检测,得到二乙基二硫代氨基甲酸锌上氢原子数目为20,分子中各个氢核对应所归属的吸收峰,与其分子式中的氢原子数目吻合。