2018年, 第26卷, 第4期 刊出日期:2018-04-15
  

  • 全选
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    综述与展望
  • 刘树森, 王迪, 陶力格
    工业催化. 2018, 26(4): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.001
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    金属氧化物作用下的催化燃烧可有效消除挥发性有机物(VOCs),工业前景较好,目前研究重点在于开发适宜结构的载体。石墨相氮化碳(g-C3N4)结构稳定,电子性能独特,其供电子特性与表面碱性位均具有促进氧气与反应物分子活化的潜能,有望成为VOCs催化燃烧催化剂的优良载体。介孔结构能改善电子特性,提高活性组分分散,促进反应物扩散,将成为g-C3N4研发的主要方向。
  • 刘杰, 宋超
    工业催化. 2018, 26(4): 6-9. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.002
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    氢溢流现象广泛存在于多相催化反应中,氢活性物种在不同催化组分之间的传递行为实现了反应物在非解离氢活性位上的加氢过程。通过对催化剂的合理构筑,氢溢流现象的产生可以实现对许多重要催化反应活性、选择性和稳定性的调控。综述如何围绕氢溢流加氢机制设计新型高效多相加氢催化剂及其在一些重要催化反应中的应用。
  • 催化剂制备与研究
  • 王艺森, 王璐, 任万忠, 房德仁, 王磊
    工业催化. 2018, 26(4): 10-14. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.003
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    采用共沉淀法制备Mo-V-Bi系复合氧化物催化剂,并将其应用于叔丁醇选择性氧化制甲基丙烯醛反应。采用XRD及BET考察焙烧温度对催化剂性能的影响。结果表明,焙烧温度会影响催化剂的比表面积和孔结构,进而影响催化剂性能。低温焙烧的催化剂会形成一种MoO3的物相,这种物相会抑制产物甲基丙烯醛选择性,而高温有利于催化剂FeMoO4、BiMoO6物相的生成,两物相的增加有利于提高甲基丙烯醛选择性。对筛选的最优催化剂进行长周期评价,叔丁醇转化率接近100%,甲基丙烯醛选择性为87.1%,达到了良好的工业效果。
  • 王杰, 徐亚琳, 郭健健, 张因, 赵永祥
    工业催化. 2018, 26(4): 15-20. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.004
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    分别采用浸渍法、沉积-沉淀法和共沉淀法制备了Ni-Al2O3催化剂,采用H2-TPR/TPD、XRD、NH3-TPD等对催化剂进行表征,并研究其催化乙酰丙酸加氢性能。结果表明,共沉淀法制备的催化剂中存在强的金属-载体相互作用、活性金属分散度高以及丰富的酸性中心。该催化剂表现出优异的催化乙酰丙酸加氢合成g-戊内酯性能以及高的使用稳定性。在160 ℃和4 MPa氢气压力反应条件下,乙酰丙酸转化率与g-戊内酯选择性可分别达85.0%和78.0%,催化剂循环使用3次时活性仍基本保持恒定。
  • 赵威, 周春生, 刘明宝
    工业催化. 2018, 26(4): 21-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.005
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    通过溶胶-凝胶法结合浸渍提拉法在陶瓷基片表面制备Ni掺杂改性TiO2薄膜。研究不同Ni与Ti物质的量比、焙烧温度和保温时间等对Ni-TiO2薄膜可见光光催化活性的影响。利用XRD、光化学反应仪、色差仪等对其进行表征。采用单因素分析法和正交实验法得到制备可见光催化活性最优Ni-TiO2薄膜的Ni与Ti物质的量比为0.3,焙烧温度600 ℃,保温时间2 h。Ni-TiO2薄膜在白炽灯光照2 h后,对表面涂覆的罗丹明B溶液的降解率高达93.02%。
  • 陈佳文, 杜立永, 张文泉, 丁玉强
    工业催化. 2018, 26(4): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.006
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    通过变温陈化步骤,采用水热结晶法制备TS-1分子筛。改变陈化步骤,得到一系列粒径不同的TS-1分子筛,并探究粒径对丙烯醇环氧化反应催化性能的影响。采用FT-IR、UV-Vis、BET、XRD和SEM等表征TS-1分子筛催化剂晶相,结果表明,不同条件制得的TS-1分子筛具有相同的MFI结构,Ti大部分以骨架钛形式存在,也有少量锐钛矿相TiO2存在。随着反应温度的升高,TS-1粒径逐渐增大。通过后续催化反应发现,TS-1分子筛催化剂的催化活性改变不大,这可能是由于催化剂中活性位点的数目变化不大。从催化剂分离实验可以看出,随着粒径的增大,催化剂回收率从82.4%增至95.3%。
  • 张新堂
    工业催化. 2018, 26(4): 31-34. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.007
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    对硫化态钴钼耐硫变换催化剂和采用特殊钝化技术制备的预硫化耐硫变换催化剂在大气中的变化进行研究。考察了与空气接触时间和温度对其催化性能的影响以及模拟工业装填条件下床层温升。结果表明,硫化态钴钼耐硫变换催化剂必须进行氮气条件下包装、运输和装填,而采用特殊钝化技术制备的预硫化耐硫变换催化剂无需氮气保护。
  • 时宇, 顾彬, 王春生, 荣欣, 李先如, 卫皇曌, 孙承林
    工业催化. 2018, 26(4): 35-40. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.008
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    采用铝箔盐酸回流-油柱成型法制备了不同Sn掺杂量的Sn(x)-θ-Al2O3载体,并采用真空浸渍法制备了Pt/Sn(x)-θ-Al2O3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和TG-DTA表征,研究了在载体中掺入助剂Sn对Pt/Sn(x)-θ-Al2O3催化剂结构及丙烷脱氢催化反应性能的影响。结果表明,在载体制备过程中掺入Sn,可以提高催化剂反应活性和产物选择性,当Sn掺杂质量分数为1.0%时,催化剂具有最优的丙烷脱氢反应性能,15 h的平均丙烷转化率为32.4%,平均丙烯选择性为95.5%。
  • 李岳明, 李坚, 梁文俊, 李春晓, 樊星
    工业催化. 2018, 26(4): 41-46. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.009
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    采用浸渍法制备铬基催化剂,在10%Cr/TiO2基础上研究锑负载量对催化剂催化氧化NO活性的影响。结果表明,350 ℃焙烧的10%Cr10%Sb/TiO2催化剂具有最佳的NO催化氧化活性,在NO体积分数为0.07%、O2体积分数为5%,空速27 000 h-1条件下,260 ℃时NO氧化率可达到50%,满足紧凑型SCR条件。XPS表明新鲜催化剂表面铬主要以Cr3+形式存在,经NO催化氧化反应后出现Cr6+。此外考察SO2对催化剂的影响发现,加入体积分数为0.03%的SO2后,350 ℃时10%Cr10%Sb/TiO2催化剂经15.6 h后效率由50%缓慢下降并稳定在17%,热再生后活性完全恢复。在NO催化氧化联合SCR实验中发现,当NO氧化率为46%时促成的紧凑型SCR在高空速下仍具有很高的脱硝率。空速为300 000 h-1、 200 ℃时紧凑型SCR脱硝率达到90%,比标准SCR提高了39.5个百分点。可有效解决船舶SCR布设空间不足的问题。
  • 王欢
    工业催化. 2018, 26(4): 47-50. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.010
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    以钼酸铵为原料,采用高温焙烧法制备颗粒状催化剂前驱体钼酸酐;以氮氢混合气为氮化剂合成氮化钼。考察空速、程序升温速率及氮化终温对氮化钼比表面积的影响,并通过SEM、XRD、BET对纯相氮化钼及前驱体钼酸酐表征。结果表明,一定条件下,当空速为42 000 h-1时,产物的比表面积最大,为129.2 m2·g-1;当升温速率为1.0 ℃·min-1时,比表面积最大,为135.6 m2·g-1;当氮化终温为750 ℃时,比表面积达到52.78 m2·g-1。纯相钼酸酐氮化条件温和、原料成本低。
  • 有机化工与催化
  • 何世雄, 马晶, 高明智
    工业催化. 2018, 26(4): 51-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.011
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    采用液相本体聚合法考察了原料丙烯中的微量液态杂质对NG和DQ催化剂聚合性能的影响。结果表明,异丙醇、丙醛和甲基叔丁基醚对丙烯聚合催化剂影响不同。其中,异丙醇和丙醛主要影响NG和DQ催化剂的聚合活性,甲基叔丁基醚对活性影响不明显。3种液态含氧杂质对NG和DQ催化剂的定向能力的影响有区别,但总体影响不显著。工业生产中,应控制3种杂质含量低于60×10-6,以保证催化剂有优良的活性和较高等规度的聚丙烯产物。含氧液态化合物杂质对NG催化剂聚合活性的影响顺序为:异丙醇>甲基叔丁基醚>丙醛;对DQ催化剂聚合活性的影响顺序为:丙醛>异丙醇>甲基叔丁基醚。
  • 精细化工与催化
  • 孙凤侠, 钟源, 刘俊涛
    工业催化. 2018, 26(4): 56-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.012
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    在固定床反应器内,对乙醇酸甲酯催化水解制备乙醇酸工艺进行研究,考察了反应温度、水酯物质的量比和空速对乙醇酸甲酯转化率的影响。结果表明,优化的水解工艺条件为质量空速(1~3) h-1,反应温度(70~85) ℃,水酯物质的量比5~10。年产1 000 t合成气制乙醇酸中试试验结果表明,采用反应精馏进行乙醇酸甲酯水解,在回流比0.5~6.0条件下,乙醇酸甲酯水解转化率接近100%,乙醇酸水溶液产品质量达到企业标准要求。
  • 王誉蓉, 刘俊涛
    工业催化. 2018, 26(4): 60-63. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.013
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    以强酸性离子交换树脂为催化剂,进行了乙醇酸酯化制备乙醇酸甲酯的试验研究,考察反应温度、醇酸物质的量比、催化剂用量及是否搅拌等因素对乙醇酸转化率与反应速率的影响。结果表明,在反应温度100 ℃、醇酸物质的量比8∶1、催化剂用量为乙醇酸质量的5%和搅拌的条件下,乙醇酸转化率达93%以上。
  • 环境保护与催化
  • 赵勇刚, 董林, 李奇隽, 颜鑫, 孙传智, 曹鹏
    工业催化. 2018, 26(4): 64-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.014
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    高温选择性催化还原(SCR)脱硝装置在燃煤发电机组点火初期无法使用(烟气温度较低),导致烟气中氮氧化物一段时间内大幅超标排放。依托石河子天富南热电有限公司125 MW机组建立的低温脱硝侧线实验平台(1 000 m3·h-1),探讨浸渍法制备的Mn-Ce/Al2O3低温脱硝催化剂在机组点炉期间的处理效率和影响因素。结果表明,Mn-Ce/Al2O3低温脱硝催化剂表面具有丰富的介孔结构,且主要以Ce4+和高价态的Mn存在,有助于提高催化剂的低温活性。在现有高温SCR脱硝装置运行正常前,低温脱硝催化剂在烟气温度100 ℃时可维持约70%的脱硝率,处理后烟气中的氮氧化物基本达到现有排放标准;在本次点炉期间(4 h),低温脱硝催化剂的使用可减少约700 kg氮氧化物的排放。烟气湿度对低温脱硝催化剂效率的影响较大;考虑到点炉期间烟气参数的实际情况(湿度较低),Mn-Ce/Al2O3低温脱硝催化剂在解决点炉期间氮氧化物超标排放时具有较大的潜力。
  • 梁文俊, 武红梅, 李坚, 何洪
    工业催化. 2018, 26(4): 72-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.015
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    将流向变换技术应用于低温等离子体反应系统,针对单独低温等离子体系统(即空管)以及协同7.5%Mn/堇青石催化剂对低浓度甲苯降解展开研究。考察了空管-未换向、空管-换向、7.5%Mn/堇青石-未换向与7.5%Mn/堇青石-换向4种反应系统的甲苯降解率、去除量、放电能量密度、能量效率以及副产物O3的生成情况。结果表明,对于空管和7.5%Mn/堇青石的反应系统,添加流向变换技术,可以有效地提高甲苯降解率、去除量和放电能量密度;在较低场强时,有助于提高反应系统的能量效率;并且有助于抑制副产物O3的生成。
  • 孙文静, 卫皇曌, 王亚旻, 陈丽丽, 孙承林
    工业催化. 2018, 26(4): 77-82. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.04.016
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    草甘膦是种广谱除草剂,草甘膦废水产量大、可生化性差。以钙钛矿型La0.8Ce0.2Fe0.9Ru0.1O3/TiO2为催化剂,采用湿式氧化(WAO)和催化湿式氧化(CWAO)法对草甘膦废水进行高效降解,并对草甘膦降解机制进行研究。应用XRD和XRF对催化剂进行表征,结果表明,合成的催化剂具有钙钛矿结构,但由于Ru原子半径太大可能没有完全进入钙钛矿骨架,导致CWAO反应后有微量Ru溶出。考察反应温度对草甘膦降解的影响,并对反应过程中C、N、P产物的选择性进行分析,结果表明,提高反应温度和加入催化剂有利于提高草甘膦转化率及对CO2和P3-4的选择性,但反应温度过高不利于生成N2,因为高温下NH3-N更容易被氧化成N-2和N-3。在实验条件下,合适的反应温度为200 ℃,反应180 min草甘膦转化率大于95%,同时对CO2和N2有较高的选择性,分别为54.59%和19.40%。应用计算量子化学计算草甘膦分子的净电荷分布,结果表明,WAO和CWAO中草甘膦反应的断键部位为C—C键、C—P键和C—N键,而后中间产物再进一步被氧化为CO2、N2、 N-2、N-3、P3-4等。