2018年, 第26卷, 第7期　刊出日期：2018-07-15

  

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综述与展望
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  SAPO-5分子筛形貌控制合成研究进展

  张海荣, 刘红艳, 沈腊珍, 张素芳, 李雪梅, 刘一丁, 崔越, 蒋煜

  工业催化. 2018, 26(7): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.001

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  SAPO-5是一类有重要应用的硅铝磷分子筛,分子筛的晶粒大小、形状和堆积方式影响其物化性质。从晶化条件和合成初始溶胶组成方面,总结可控合成不同形貌SAPO-5分子筛的方法。对合成新型形貌SAPO-5分子筛或可控合成不同形貌的其他结构分子筛提供借鉴。
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  甲醛催化氧化技术与其他净化技术的比较

  金晓东, 陈志坤, 曾利辉, 杨乔森, 李霖

  工业催化. 2018, 26(7): 6-10. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.002

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  近年来,随着社会发展,人居环境得到持续改善,但家装带来的甲醛等气态污染物却威胁着人们的生命健康,为此针对甲醛开发出许多净化技术。催化氧化技术是一种新型的净化甲醛和VOCs技术,可以在室温下将甲醛催化分解,净化彻底,无二次污染,并具有很好的稳定性,成为近年来研究和应用的热门。综述甲醛净化技术,总结催化氧化技术与其他技术的优缺点,展望空气净化的未来发展。
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  半焦成型技术及型焦应用研究进展

  石会龙, 刘焕荣, 李成帅, 张会敏, 姚媛媛

  工业催化. 2018, 26(7): 11-14. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.003

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  半焦孔隙结构发达,具有良好的吸附能力,但由于机械强度较低及耐热和耐水性能较差等原因,半焦的大规模应用受到了极大限制,不仅造成半焦资源大量浪费,也导致严重的环境污染问题。成型半焦机械强度高,耐热和耐水性能得到显著改善,可以广泛用作吸附剂或催化剂载体,具有很好的经济价值。综述半焦成型的主要工艺,阐明半焦成型机理,介绍有黏结剂冷压成型、无黏结剂冷压成型和热压成型等半焦成型工艺的特点以及产品型焦的主要应用领域,并提出半焦成型技术和型焦应用的主要发展方向。
催化剂制备与研究
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  静态条件下合成纳米片层ZSM-5分子筛

  肖松, 程党国, 陈丰秋, 詹晓力

  工业催化. 2018, 26(7): 15-22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.004

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  采用具有双功能导向作用的长碳链双季铵盐作为模板剂,原料配比为n(Na₂O)∶n(Al₂O₃)∶n(SiO₂)∶n(C_22-6-6Br₂)∶n(H₂SO₄)∶n(H₂O)=30∶1∶100∶10∶18∶4 000,静态条件下合成有序纳米片层ZSM-5分子筛,并采用XRD、N₂吸附-脱附、SEM和TEM等对其进行表征。研究部分晶化条件对合成过程的影响。结果表明,增大填充度至50%,可以提高晶化压强,从而提高分子筛结晶度;随着凝胶碱度的增加,纳米片层分子筛结晶度先增大后降低,多片层有序性也发生同样变化;晶化时间对合成过程的前期影响较大,晶化时间6天,分子筛达到较高结晶度,样品形貌均一,介孔孔径分布集中。
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  Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-Mn$O^{-}_4$-LDHs制备及其表征

  王金玺, 党睿, 马向荣, 刘洁莹, 张宇鑫, 罗娇, 张鑫玲

  工业催化. 2018, 26(7): 23-27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.005

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  锌、镍和铝物质的量比为1∶3∶2,以尿素为沉淀剂,采用均相沉淀技术制备Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-C$O^{2-}_3$-LDHs。以Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-C$O^{2-}_3$-LDHs为前驱体,分别与Cl^-和Mn$O^{-}_4$>进行离子交换,将Mn$O^{-}_4$引入Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-LDHs层间制备Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-Mn$O^{-}_4$>-LDHs新型复合材料。通过XRD、SEM、FT-IR和EDS等对合成产物Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-Mn$O^{-}_4$-LDHs进行表征。结果表明,Zn²⁺-Ni²⁺-Al³⁺-Mn$O^{-}_4$-LDHs复合材料结晶度较高,层间距为0.912 nm,具有明显的六边形层状结构,片层横向尺寸约为3 μm,厚度约为100 nm。
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  改性Al₂O₃负载Ru催化剂制备及1,4-丁炔二醇加氢性能

  乔闪闪, 丁明, 王磊

  工业催化. 2018, 26(7): 28-31. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.006

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  采用炭改性Al₂O₃(CCA)为载体,通过吸附-沉淀法制备Ru/CCA催化剂,以1,4-丁炔二醇加氢制1,4-丁二醇为探针反应,考察Ru/CAA催化剂的加氢性能,并对催化剂进行XRD和H₂-TPR表征。活性评价结果表明,在110 ℃和4.0 MPa条件下,Ru/CAA催化剂上1,4-丁炔二醇转化率100%,1,4-丁二醇选择性88%。表征结果表明,采用炭改性可提高催化剂的水热稳定性,同时炭的加入还增强了活性组分与载体的相互作用。
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  Fe掺杂SUZ-4催化剂制备及其SCR反应活性

  周华兰, 魏跃

  工业催化. 2018, 26(7): 32-36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.007

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  在添加晶种和有机模板剂条件下,采用两步溶胶-凝胶法,酸环境下共水解正硅酸乙酯和金属盐,合成得到骨架Fe-SUZ-4分子筛。通过紫外可见漫反射表征证明Fe成功嵌入分子筛的四配位骨架上。Fe-SUZ-4分子筛催化剂在NH₃-SCR脱硝反应中表现出优异的催化性能,其催化活性显著高于离子交换法和浸渍法制备的含Fe分子筛催化剂。结果表明,凝胶配比为n(TEAOH)∶n(KOH)∶n(Al₂O₃)∶n(SiO₂)∶n(H₂O)=1.0∶10∶1∶22.5∶500,晶种质量分数为1%,n(Fe)∶n(Si)=0.005~0.02,随着Fe含量的增加,Fe-SUZ-4分子筛晶化时间略有延长,且结晶度略降。NH₃-SCR脱硝反应中,Fe-SUZ-4分子筛催化剂最适宜的金属含量为n(Fe)∶n(Si)=物质的量比0.01,反应温度约350 ℃时,NO转化率达到100%。而通过离子交换法和浸渍法合成得到的含Fe分子筛催化剂用于SCR反应,NO转化率达到100%时,反应温度均有提高。
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  3D花状Bi₂WO₆催化降解水中头孢曲松钠

  赵艳艳, 梁旭华, 缪情俄

  工业催化. 2018, 26(7): 37-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.008

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  近年来头孢曲松钠滥用导致严重的环境问题,寻找一种绿色环保降解抗生素的方法迫在眉睫。通过水热法,采用盐酸调控反应pH=5,成功制得3D花朵状Bi₂WO₆光催化剂。通过可见光(λ>420 nm)催化降解水中头孢曲松钠,结果表明,3D花朵状Bi₂WO₆光催化剂在240 min可降解70.18%的头孢曲松钠;对催化机理研究发现,空穴(h⁺)和超氧自由基(·$O^{2-}_3$)起主要催化作用,羟基自由基(·OH)次之。制备的Bi₂WO₆光催化剂在降解水中残余抗生素类有机污染物方面具有潜在应用价值。
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  负载型RuO₂/Me_xO_y(Me=La,Mg,Al)催化剂催化分解N₂O

  张远洋, 郭亚琼, 李娜, 冯耀宇

  工业催化. 2018, 26(7): 43-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.009

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  采用共沉淀法制备LaMgAlO(简称Me_xO_y)复合金属氧化物,以Me_xO_y为载体,采用浸渍法制备系列负载型RuO₂/Me_xO_y催化剂,应用BET、TEM、XRF和SEM对代表性样品进行表征。结果表明,实验条件下,RuO₂负载质量分数2.0%时比较合适,在气体混合物中含有氧和少量水蒸汽条件下,催化剂具有较好的催化分解N₂O稳定性。
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  ZSM-35分子筛的酸改性及其用于丙烯水合制异丙醇反应的性能

  王慧风, 刘靖, 喻瑞

  工业催化. 2018, 26(7): 48-53. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.010

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  采用水热合成法制备Na-ZSM-35分子筛。用不同浓度NH₄NO₃溶液对ZSM-35分子筛进行铵交换,不同焙烧温度下进行焙烧处理,制成H-ZSM-35分子筛。采用XRD、SEM、FT-IR和NH₃-TPD对酸改性ZSM-35分子筛催化剂进行表征,并用于丙烯水合反应,考察其催化性能。结果表明,交换液浓度0.4 mol·L^-1和450 ℃焙烧处理的ZSM-35分子筛催化剂的B酸中心最多,丙烯水合制异丙醇催化性能最佳。在丙烯水合制异丙醇反应中,反应产物异丙醇物质的量分数为15.96%,选择性为98.52%。
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  DMTO催化剂的空气再生动力学研究

  徐星, 赵银峰, 叶茂, 刘中民

  工业催化. 2018, 26(7): 54-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.011

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  研究DMTO催化剂在工业条件下的再生动力学对于DMTO工业装置的稳定运行具有重要意义。目前的研究主要集中在根据工业再生器运行数据进行拟合,得到的再生动力学适用温度范围窄。利用热重分析仪,采用等温和非等温方法对DMTO工业流化床反应器中积炭催化剂进行空气再生实验研究。结果表明,积炭DMTO催化剂空气再生反应速率对催化剂积炭含量表现为一级反应。两种方法得到的空气再生活化能几乎相同,约为85 kJ·mol^-1。表明积炭DMTO催化剂再生过程中积炭物种具有相同性质,实验方法对再生活化能影响很小。
石油化工与催化
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  多级孔分子筛对四氢萘加氢生产轻质芳烃的影响

  杨平, 庄立, 李明丰, 欧阳颖, 聂红

  工业催化. 2018, 26(7): 60-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.012

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  以多级孔Y分子筛为酸性组分,四硫代钼酸铵为金属前驱物,采用孔饱和浸渍法制备预硫化型催化剂,采用XRD、BET、TEM、NH₃-TPD和Py-IR等分析方法表征分子筛结构性质。以四氢萘为模型化合物,在高压加氢微反装置上考察多级孔Y分子筛对四氢萘选择性加氢裂化性能的影响。结果表明,与参比分子筛相比,介孔比例高、介孔孔径尺寸适宜、介孔集中度高和酸性适中的多级孔Y型分子筛能够强化四氢萘转化及提高C₆~C₁₀和C₆~C₈单环芳烃收率;介孔孔径尺寸过大或介孔集中度低会提高重产物收率。实验条件下,C₆~C₁₀和C₆~C₈单环芳烃收率分别可达41.5%和24.0%。
有机化工与催化
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  镍基配合物催化乙炔制苯

  黄伟, 明瑞光, 史雪君, 史权, 吴道洪

  工业催化. 2018, 26(7): 67-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.013

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  研究镍基配合物催化体系不同温度、压力和催化剂用量对乙炔环三聚制苯反应的影响,并提出相关的催化反应机理。结果表明,以(Ph₃P)₂Ni(CO)₂为催化体系,四氢呋喃为溶剂,在反应压力1.5 MPa、反应温度85 ℃和反应时间3 h条件下,乙炔转化率99%,苯收率87%,副产物苯乙烯收率11.2%,杂质为微量的黏稠状乙炔低聚物。Ni(Ph₃P)₂(CO)₂催化体系具有反应条件温和、反应进料组分简单和苯产率高等优点。
精细化工与催化
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  季戊四醇四异辛酸酯脱酸精制

  李晨佳, 张永泽, 史立杰, 冯璐瑶

  工业催化. 2018, 26(7): 72-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.014

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  以季戊四醇四异辛酸酯粗酯产物为原料,采用分子蒸馏与N₂气提脱酸相结合的方法,对合成的粗酯产品进行精制处理,结果表明,精制脱酸效果远优于传统碱洗脱酸精制法。经过三级分子蒸馏处理后,粗酯产品酸值可由初始酸值12.01 mg-KOH·g^-1降至0.085 mg-KOH·g^-1,脱酸率达99.3%;再经N₂气提脱酸处理后,产品酸值小于0.050 mg-KOH·g^-1。红外分析与物化性能测试结果表明,得到的酯类产品基本满足各项指标要求。
催化剂测试与表征
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  PSRY荧光分析线的精密度考察及其影响因素

  赵利桃, 陈时辉, 蒋邦开, 彭志华, 伍欣华

  工业催化. 2018, 26(7): 78-84. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.015

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  以PSRY分子筛为研究对象,在PANalytical荧光光谱仪建立PSRY分子筛若干分析线,通过对PSRY分子筛分析线进行精密度考察,证明该方法的准确性和仪器稳定性。考察静压时间、颗粒形状大小和干燥时间对PSRY分子筛组分含量的影响。结果发现,颗粒形状大小对Al₂O₃和 S$O^{2-}_4$含量的影响较大,静压时间5 s的差距对结果影响较小,样品干燥时间(15~45) min与Al₂O₃含量成正比关系,与S$O^{2-}_4$含量成反比关系。