2020年, 第28卷, 第5期　刊出日期：2020-05-15

  

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综述与展望
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  双子(Gemini)表面活性剂合成及研究进展

  张玉娟, 刘晓霞, 李丛妮, 任海晶, 韩洁, 刘星

  工业催化. 2020, 28(5): 1-7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.001

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  综述了阳离子型、阴离子型、非离子型和两性离子型四类双子表面活性剂的合成及研究进展,指出未来双子表面活性剂研究的主要方向为获得更高的表面活性、降低合成和使用成本、不同类型的表面活性剂协同强化、提高安全环保性和拓宽应用领域等。
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  难降解工业有机废水臭氧催化氧化催化剂研究进展

  李志平, 左原, 许继龙, 于昊男, 马磊, 刘伟军

  工业催化. 2020, 28(5): 8-13. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.002

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  催化臭氧氧化技术是一种重要的有机废水处理方法,具有氧化能力强,操作简便,无二次污染等特点。综述了不同催化剂在催化臭氧氧化降解有机废水过程中性能,并对其机理进行分析,讨论了不同工艺条件对反应结果的影响,并在现有基础上对催化臭氧氧化催化剂的研究方向进行推测,指出具有高热稳定性和化学稳定性的钙钛矿催化剂应是未来重要的研究方向之一。
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  Cu系催化剂在催化反应中的研究进展

  左满宏, 刘恩莉, 李速延

  工业催化. 2020, 28(5): 14-21. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.003

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  Cu是常用的金属催化剂,具有加氢、脱氢和氧化等催化性能,铜基催化剂在化学工业中应用广泛。主要介绍了铜基催化剂在甲醇水蒸汽重整制氢、CO催化氧化消除、合成甲醇、草酸二甲酯加氢合成乙二醇、乙醇脱氢制乙酸乙酯等领域的研究进展。
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  国内脱硫技术进展与应用现状

  曲晓龙, 孙彦民, 苏少龙, 钟读乐, 南军, 李世鹏

  工业催化. 2020, 28(5): 22-26. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.004

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  随着国家环保法规的日益严格,工业对SO₂超低排放政策落地的背景下,各行业对深度脱硫材料和配套技术需求愈加迫切。我国工业行业众多,不同行业使用的脱硫技术种类多样,本文对当前主要脱硫技术进行汇总分析,并对现阶段脱硫技术研究热点进行梳理。根据目前的环保趋势及现有脱硫技术,提出了脱硫技术的发展方向。
催化剂制备与研究
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  Pd-M(Ce、Ca、Fe)/γ-Al₂O₃催化2,5-二氢呋喃加氢性能

  张维淼, 李海涛, 张因, 赵永祥, 高春光

  工业催化. 2020, 28(5): 27-32. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.005

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  通过分步浸渍法制备了Pd含量为0.3%,M含量为3.0%的Pd-M(M=Ce、Ca、Fe)/γ-Al₂O₃催化剂,采用XRD、N₂物理吸附-脱附、H₂-TPR、H₂-TPD和Py-IR等对催化剂进行表征,并研究了助剂对Pd/γ-Al₂O₃催化剂催化2,5-二氢呋喃加氢性能的影响。结果表明,在Pd/γ-Al₂O₃催化剂中引入助剂,降低了Pd与金属相互作用,同时减少了表面暴露L酸位点;促进了2,5-二氢呋喃加氢转化为四氢呋喃,抑制了异构化产物2,3-二氢呋喃的产生。特别是Fe的引入,与Pd之间的协同作用,使C=C双键在Pd表面吸附增强,2,5-二氢呋喃转化率大幅提高。该催化剂在反应温度30 ℃,氢压0.5 MPa和反应时间1 h的加氢条件下,2,5-二氢呋喃转化率达到94.25%,目标产物四氢呋喃选择性达到99.97%。
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  P-MCM-41对负载型钼基催化剂上丁烯自歧化制丙烯的影响

  霍晓霞, 柳娜

  工业催化. 2020, 28(5): 33-40. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.006

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  近年来,丙烯下游产品的快速发展极大的促进了丙烯需求量的增长。通过1-丁烯自歧化反应生成丙烯可以实现低价值烯烃向高价值烯烃的转换。采用水热法制备了一系列P掺杂MCM-41为载体,并用湿法浸渍负载氧化钼的催化剂,在固定床反应器上对催化剂进行1-丁烯自歧化产丙烯反应性能评价。采用XRD、N₂吸附-脱附、吡啶吸附红外光谱、H₂-TPR和NH₃-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,与2%Mo/MCM-41相比,P掺杂MCM-41为载体,可以使催化剂上氧化钼物种分散程度提高,并使催化剂具有一定程度的酸性,提高了1-丁烯自歧化反应的活性和稳定性。2%Mo/5P-MCM-41具有最高的歧化活性,丁烯转化率为65.9%,丙烯收率为21.7%。
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  Bi₂W_xMo_1-xO₆固溶体制备及光催化降解有机废水

  王康康, 谢会东, 柴守宁, 杨薇, 江元汝, 刘楷楷

  工业催化. 2020, 28(5): 41-45. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.007

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  光催化剂可用于催化降解有机污染废水,在废水处理方面具有良好的发展前景。分别以乙二醇、去离子水为溶剂,采用水热法在较低温度下合成Bi₂W_xMo_1-xO₆固溶体,并用XRD、SEM等对产物的形貌和结构进行表征,通过对罗丹明B的降解测试固溶体光催化降解活性。结果表明,随着W与Mo原子比(R_(W/Mo))的增加,Mo⁶⁺离子逐步被W⁶⁺替代,生成了无限互溶的固溶体,光催化性能也随之发生变化,其中,以去离子水为溶剂合成的固溶体在R_(W/Mo)=1.0时降解率最高,达到98%。
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  负载型Pt-Fe/SiO₂催化剂催化环己烷一步氧化制己二酸

  赵岩, 朱雪娇, 任冬梅, 夏云生, 包德才

  工业催化. 2020, 28(5): 46-50. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.008

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  己二酸是合成尼龙-66和尼龙-46纤维的重要原料,并进一步用于生产许多重要的化工产品。工业上的己二酸多采用以硝酸为氧化剂的两步法合成,该工艺不仅工艺复杂,而且对设备有腐蚀作用,还会释放大量的温室气体N₂O。本文以负载型Pt/SiO₂、Fe/SiO₂和Pt-Fe/SiO₂为催化剂,采用过氧化氢和氧气为氧源,研究了环己烷一步氧化制己二酸的绿色合成路线。对催化剂进行ICP、BET比表面积、XRD、TEM等表征,结果表明,Pt-Fe/SiO₂催化剂中不存在与Pt或Fe对应的衍射峰。在最佳反应条件下,用高压釜进行了催化剂性能评价,结果表明,Pt-Fe/SiO₂催化活性略优于Pt/SiO₂和Fe/SiO₂。在环己烷转化率为28%的情况下,己二酸选择性达到33%。
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  不同形貌ZSM-5分子筛合成及烯烃裂解反应性能

  史静, 赵国良, 滕加伟

  工业催化. 2020, 28(5): 51-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.009

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  在ZSM-5分子筛制备过程中,通过控制成核过程中的动力学过程、晶体生长过程和转化活能,可以调节晶体的形貌和尺寸。本文调节体系合成条件,包括成核时间、投料比例、投料类型和晶化温度等因素探讨了分子筛形貌变化。同时对不同分子筛材料进行XRD、SEM、N₂物理吸附-脱附等表征,探究合成动力学对分子筛形貌和特性的影响。结果发现,(1)延长老化时间将导致分子筛的均匀分散;(2)只有适当的初始凝胶溶液的碱度可以得到典型分子筛晶体;(3)反应温度及硅源类型显著影响晶体生长,影响粒子的大小和形态;(4)不同尺寸晶体在碳四烯烃催化裂解制丙烯反应中催化性能不同,其中小颗粒分子筛具有更好的催化裂解活性及活性稳定性。
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  SBA-15分子筛负载磷钨酸催化合成己二酸

  樊红超, 南慧芳, 汪毅, 尹尚杰

  工业催化. 2020, 28(5): 56-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.010

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  采用SBA-15分子筛等体积浸渍负载磷钨杂多酸制备了PW/SBA-15催化剂,应用XRD、DSG-TGA等对催化剂结构进行分析和表征。结果表明,SBA-15分子筛在负载磷钨酸后,磷钨杂多酸完全引入到SBA-15分子筛的骨架结构中,其稳定性大幅增加。同时采用”一锅煮”的方法用过氧化氢氧化环己烯制得己二酸,运用正交试验法和单因素实验法对催化剂性能进行评价。结果表明,催化剂用量1.75 g、反应时间9 h、反应温度80 ℃、n(H₂O₂):n(环己烯)=5.47:1,反应开始加入13.75 mL的H₂O₂,4 h后再加入13.75 mL的H₂O₂条件下合成的己二酸收率和纯度最高。
石油化工与催化
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  吸附脱除矿物油中苯并[a]芘等八种多环芳烃的研究

  朱玉龙, 许海龙, 张翠侦

  工业催化. 2020, 28(5): 61-64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.011

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  采用氧化铝、树脂、活性炭对矿物油中的苯并[a]芘等八种多环芳烃吸附效果进行研究分析。结果表明,椰壳活性炭在温度200 ℃和吸附时间60 min条件下,八种芳烃脱除效果明显,脱除率可达48.2%。吸附剂种类及吸附温度对多环芳烃的吸附效果影响较为关键,该方法可应用于生产橡胶增塑剂芳香基矿物油的原料预处理或产品后精制过程,使生产操作更为灵活。
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  淤浆法乙烯聚合催化剂活性的实验室评价方法

  付文文

  工业催化. 2020, 28(5): 65-68. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.012

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  为了在公司产品销售与售后中提供与客户可对接的乙烯催化剂活性评价数据,实验室建立了一套淤浆法乙烯聚合催化剂的活性评价装置。通过正交试验确定适合本实验室装置的实验参数。结果表明,在催化剂加入量(0.28~0.32) mg (以Ti含量计)、1.0 mol·L^-1的三乙基铝加入量2 mL、聚合反应系统中氢气与乙烯分压比0.28:0.45和搅拌转速450 r·min^-1的条件下,得到的催化剂活性与催化剂工业应用结果存在较好的一致性,此评价方法可作为催化剂生产的常规质量控制检验方法,并为下游用户使用提供技术数据支持。
精细化工与催化
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  1,4-丁二醇低压加氢催化剂国产化及其工业应用

  方志勇, 李高林

  工业催化. 2020, 28(5): 69-73. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.013

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  Reppe法ISP工艺是国内较为普遍使用的1,4-丁二醇生产工艺,但低压加氢催化剂长期依赖于进口,价格高、交货期长及付款方式严苛。对1,4-丁二醇低压加氢催化剂国产化开发过程进行了介绍,包括催化剂生产、物性指标分析和工业装置应用等方面。通过6个月的工业生产装置100%负荷运行数据及70%负荷运行数据可以看出,使用国产催化剂,反应器出口产品物料符合生产要求;国产催化剂平均单耗与进口剂一致。根据催化剂运行时沉降槽遗留物料催化剂含量对比,国产剂在沉降性能方面略微优于进口剂。因此,国产催化剂完全能够满足实际生产要求,成为进口催化剂的有效替代。
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  CO偶联合成草酸二甲酯催化剂研究

  吴结华, 于杨, 吕锋, 殷玉圣, 袁浩然

  工业催化. 2020, 28(5): 74-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.014

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  采用浸渍法制备CO偶联制备草酸二甲酯用负载型Pd催化剂,考察载体、浸渍方法、Pd含量、助剂对Pd催化剂性能的影响。根据傅里叶变换红外光谱研究Pd/α-Al₂O₃负载型催化剂上CO偶联制草酸二甲酯的反应机理。结果表明,采用α-Al₂O₃载体,Pd质量分数4‰,掺杂助剂Cu的蛋壳型的Pd/α-Al₂O₃催化剂上,草酸二甲酯时空收率达到735.7 g·(L·h)^-1。
环境保护与催化
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  L-精氨酸衍生物的合成及其性质研究

  刘晓菊, 王金玺, 任国瑜, 弓莹

  工业催化. 2020, 28(5): 78-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.05.015

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  以L-精氨酸(L-Arginine)和香兰素(Vanillin)为原料,首先合成新型的具有手性的希夫碱配体L(C₁₄H₁₄KN₃O₄),其次配体L分别与金属盐(CH₃COO)₂Ni·2H₂O、BaCl₂、 (CH₃COO)₂Zn·2H₂O进行配位反应,得到3种新型的金属配合物(C₁₆H₁₉ZnKN₃O₇、C₁₄H₁₄BaClKN₃O₄和C₁₈H₂₀KN₃NiO₈),目标产物用IR、荧光分光光度计和元素分析仪等表征其结构,并用紫外漫反射光谱在可见光照射下,考察了配体L和3种新型的金属配位化合物的催化性能。实验结果推测配体L 和L金属配合物均具有光催化性质,L金属配合物的催化性能更强。