2020年, 第28卷, 第8期　刊出日期：2020-08-15

  

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综述与展望
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  g-C₃N₄基复合纳米材料光催化性能研究进展

  严超, 牛浩洋, 严飞越, 匡代洪, 杨占金, 杨方源

  工业催化. 2020, 28(8): 1-7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.001

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  g-C₃N₄可见光利用率高,具有非常好的光催化性能,是一种新型的无金属半导体光催化材料,然而电导率低,易团聚,光生载流子容易复合限制了其在实际生产中的应用。为进一步提高g-C₃N₄基复合材料的光催化性能,研究者做了大量修饰工作,并取得显著成果。本文主要从半导体材料耦合(细分为原子层沉积法和三元纳米材料复合)、贵金属修饰和量子点敏化三个方面概括了近年来对g-C₃N₄的修饰改性工作,探究了g-C₃N₄基复合材料在光催化降解有机污染物、光解水制氢、催化“记忆”效应和降解重金属等不同领域方面取得的成效。指出g-C₃N₄基复合材料发展面临的问题,最后对g-C₃N₄基复合材料未来的发展提出了展望。
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  TiO₂基催化剂还原CO₂研究进展

  尉伊莉, 黄娟茹, 张阳, 马登省, 陈鑫雨

  工业催化. 2020, 28(8): 8-14. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.002

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  能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO₂过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO₂为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO₂成低价态含碳燃料(如CH₄、CH₃OH、HCHO、HCOOH、C₂H₅OH等)研究进展。在TiO₂光还原CO₂机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO₂反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO₂光还原的发展方向。
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  提高多产丙烯性能的ZSM-5分子筛改性研究进展

  王漫云, 段宏昌, 郑云峰, 刘涛, 谭争国

  工业催化. 2020, 28(8): 15-20. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.003

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  催化裂化装置在多产丙烯方面扮演着重要的角色,ZSM-5分子筛由于具有特殊的孔道结构、活性较高以及择形催化等特点,是催化裂化多产丙烯主要催化剂。综述采用改性手段增强ZSM-5分子筛水热稳定性和引入介孔提高分子可及性研究进展,主要包括F改性,P改性,过渡金属及稀土掺杂等改性手段,以及物理化学法脱铝脱硅,软模板法和硬模板法修饰ZSM-5分子筛孔道。
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  甲醇制烯烃技术进展

  高兴, 田文莉, 刘军战

  工业催化. 2020, 28(8): 21-23. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.004

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  阐述了甲醇制低碳烯烃各个工艺的研究进展,从甲醇制乙烯、甲醇制丙烯和甲醇制丁烯三个方面对比了各自技术特点,指出未来需开发出以丙烯、 C₄烯烃为主产品的新技术。
催化剂制备与研究
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  溴肉桂醛衍生物的合成及其性质

  刘晓菊, 任国瑜, 李霄, 王金玺

  工业催化. 2020, 28(8): 24-26. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.005

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  以L-酪氨酸(L-Tyrosine)与溴肉桂醛为原料,首先合成了具有手性的新型席夫碱配体L、然后分别与乙酸铅和五水硫酸铜进行配位反应,生成了C₁₈H₁₅BrCuKNO₇S和C₂₂H₂₁BrKNO₇Pb两种新的氨基酸衍生物金属络合物。利用红外光谱、紫外光谱、质谱和荧光等进行表征和性质研究。结果表明,配体L在紫外区和可见区均可以作为光催化剂材料,配合物 C₂₂H₂₁BrKNO₇Pb只适合作为紫外光区的光催化剂材料。而C₁₈H₁₅BrCuKNO₇S络合产物不适合作为光催化剂材料。
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  甘油水蒸汽重整制氢Ni/Ce_0.9Gd_0.1O_1.95催化剂的研究

  张郢峰, 史爱武, 董文生

  工业催化. 2020, 28(8): 27-32. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.006

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  采用浸渍法和共沉淀法制备了Ni质量分数10%的10%Ni/Ce_0.9Gd_0.1O_1.95催化剂,通过X射线衍射、N₂物理吸附与H₂脉冲化学吸附、H₂程序升温还原等技术表征了催化剂的结构和性质,并考察了其催化甘油水蒸汽重整制氢反应性能。结果表明,浸渍法制备的10%Ni/Ce_0.9Gd_0.1O_1.95-S催化剂的活性最佳,该催化剂上Ni晶粒小、分散度高,形成氧空穴使得催化剂抗积炭能力大大提高,所以活性、氢气选择性较高,稳定性也较好。同时考察了水与甘油物质的量比和泵流速对甘油重整反应性能的影响,发现在水与甘油物质的量比为24:1,泵流速为0.06 mL·min^-1的条件下,甘油几乎完全转化,氢气选择性也非常高,而且反应10 h没有失活。
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  硫酸改性高岭土的制备及表征

  刘丽娜, 王鼎, 陈锦中, 高晶晶

  工业催化. 2020, 28(8): 33-36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.007

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  为了对比高岭土改性前后的结构变化,将鄂尔多斯高岭土分别用10%、20%、30%、40%、50%的硫酸进行改性,得到酸改性高岭土样品。采用IR、XRD、SEM、BET、EDS等对样品进行表征分析。结果表明,由于硫酸的吸水性,随着酸浓度的增加,脱除高岭土中吸附水的能力越强;酸改性浓度的变化对高岭土的结构影响不大;改性后的高岭土比表面积减小,表面粗糙度增加,密集堆积,凝结成块状,有堆积孔道出现;硫酸改性会使高岭土中大量的铝被浸出。
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  载体焙烧气氛对环氧乙烷银催化剂性能的影响

  南洋, 谢元, 全民强, 赖喜江, 黄鑫, 魏珍妮

  工业催化. 2020, 28(8): 37-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.008

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  在不同组成的焙烧气氛中制备了氧化铝载体,对其进行XRD、压汞和SEM表征。将载体浸渍在银氨络合溶液中制得银催化剂,对制备的催化剂进行CO脉冲吸附和O₂-TPD表征,并采用固定床反应器对比评价了反应性能。结果表明,空气混合氮气气氛下焙烧的载体,孔径呈多级分布,氧化铝微观形貌呈“块”状。氮气比例的提升,有利于Ag颗粒的分散和提高催化剂表面低温脱附氧的比例。以70%空气+30%氮气气氛所焙烧载体制备的催化剂相比传统空气焙烧气氛,反应温度降低1.7 ℃,选择性提高1.6%,但更高的氮气比例会造成催化剂的性能劣化。
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  锆掺杂二氧化钛基可见光催化剂的制备及其催化性能

  梁梓薇, 王嘉怡, 杨倩

  工业催化. 2020, 28(8): 42-48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.009

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  采用溶胶-凝胶法制备了不同Zr掺杂量的Zr-TiO₂催化剂,并通过X射线衍射、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱对其进行表征,探究Zr元素的掺杂比例、催化剂制备的焙烧温度及反应物初始浓度等条件对催化剂在可见光下降解亚甲基蓝性能的影响。结果表明,制备的Zr-TiO₂催化剂粒径为纳米级,Zr-TiO₂催化剂对亚甲基蓝有明显光催化降解作用,且不同Zr与Ti掺杂比例对亚甲基蓝溶液降解效率影响显著,当Zr元素掺杂量为20%,焙烧温度为550 ℃时,制备的550℃-20%Zr-TiO₂催化剂对20 mg·L^-1的亚甲基蓝溶液降解效果最优,降解5 h时降解率为91.8%。并且550 ℃-20%Zr-TiO₂催化剂在可见光下催化降解亚甲基蓝符合一级动力学模型,R²>0.95,拟合直线有较好的拟合度,表明催化剂具有较强的降解能力。
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  磷掺杂碳催化剂的制备及其催化环己烷无氧脱氢性能

  周丹, 刘博, 陈思远, 姜标, 邢菲菲, 赵虹

  工业催化. 2020, 28(8): 49-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.010

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  采用淀粉作为碳源、磷酸作为磷源,方便经济地制备了高比表面积的微孔磷掺杂淀粉碳催化剂P@C。实验结果表明,磷酸不仅可以实现淀粉碳中磷的有效掺杂,还可以对碳材料比表面积和孔道结构进行有效调控。更为重要的是制备的P@C催化剂样品表面具有丰富的弱酸中心,并对环己烷无氧脱氢制苯产氢反应表现出了良好的催化性能。使用磷含量1.53%的P@C催化剂,当反应温度为525 ℃时,环己烷转化率达85%以上,苯选择性接近100%。本研究可为有机液体储氢技术的应用设计提供有益参考。
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  锌基合成气深度精脱硫剂开发及性能分析

  朱军利, 张林生, 盛明泽, 王晓东

  工业催化. 2020, 28(8): 56-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.011

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  以锌基材料为主要组分,采用共沉淀法及混捏法制备级配组合的深度精脱硫剂,采用XRF、XRD、氮吸附法对试验前后的脱硫剂进行表征。结果表明,金属氧化物对H₂S的脱硫精度顺序为CuO>ZnO>NiO>CaO>MnO>Fe₃O₄>MgO;共沉淀法制备的深度精脱硫剂CuO和ZnO的平均晶粒分别为10.1 nm和9.1 nm,不同挤条压力下混捏法制备的精脱硫剂ZnO晶粒大小不同;高温可提高锌基精脱硫剂活性组分的利用率;脱硫剂的硫容分别为36.35%、32.91%、33.05%、19.52%时,相对应的活性组分的利用率分别为96.5%、92.60%、93.54%、75.1%;使用后精脱硫剂的孔容、比表面积均大幅下降,但最可几孔径、平均孔径变化较小,同时表明大孔容、高比表面积、大孔径更有利于提高脱硫剂的脱硫反应活性、硫容和活性组分的利用率。
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  邻硝基苯胺合成邻苯二胺用Pd/C催化剂研究

  翟康, 王昭文, 张磊, 李岳锋, 万克柔, 张力, 程杰, 张涵

  工业催化. 2020, 28(8): 61-64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.012

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  采用沉淀法,在不同分散剂作用下制备了Pd/C催化剂,并对制备的催化剂进行表征分析。以邻硝基苯胺为原料,研究了Pd/C催化剂在硝基还原催化加氢反应中的性能。结果表明,在分散剂B的作用下所制得的5%Pd/C-B催化剂分散度较高,且在邻硝基苯胺加氢还原反应中表现出优越的催化性能。
石油化工与催化
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  BP神经网络在加氢裂化装置航煤性质软测量中的应用

  闫乃锋, 王晨

  工业催化. 2020, 28(8): 65-69. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.013

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  应用Matlab软件构建单隐层BP神经网络,并对中压加氢裂化装置航煤性质进行软测量应用。以700组样本数据作为训练集,对预测航煤闪点、终馏点模型进行训练。结果表明,在152组验证数据集上模型对闪点、终馏点预测分别取得1.57 ℃和2.74 ℃的均方误差(RMSE),随之在80组测试数据集上模型取得的泛化RMSE分别为1.87 ℃和1.98 ℃。以300组样本数据作为训练集,对预测航煤密度的模型进行训练。结果表明,在100组验证集上模型RMSE为2.18 kg·m^-3,随之在70组测试数据集上的泛化RMSE为2.72 kg·m^-3。BP神经网络的泛化RMSE表明,通过合理选择特征变量和设计网络结构,单隐层BP神经网络能够满足航煤性质的工业软测量要求。
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  CGP-1催化剂在中国石油四川石化有限责任公司MIP催化装置上的应用

  向刚伟

  工业催化. 2020, 28(8): 70-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.014

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  介绍了CGP-1催化剂在中国石油四川石化有限责任公司MIP装置上的应用情况,结果表明,CGP-1催化剂应用期间,再生器藏量保持稳定,催化剂流化稳定,新剂加入对装置操作无不良影响。在原料油性质变差的情况下,反应转化率提高2.09个百分点,焦炭产率基本相当,焦炭选择性变好。产品分布上,汽油收率增加0.95个百分点,液化气增加1.45个百分点,柴油降低2.37个百分点,总液收基本相当。
能源化工与催化
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  流化床二氧化碳吸附强化甘油重整的数值模拟

  张晓光

  工业催化. 2020, 28(8): 73-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.015

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  生物甘油催化重整技术为制氢工业的发展提供了广阔的前景,而二氧化碳吸附强化重整因能降低能耗和促进氢气产量被广泛关注。基于欧拉-欧拉双流体模型,结合化学反应动力学,对流化床反应器中二氧化碳吸附强化甘油重整过程开展了数值模拟,评估了催化剂和吸附剂颗粒在反应器中的流动行为,分析了操作压力对气体产物分布的影响。结果表明,催化剂和吸附剂在床中形成了典型的内循环流动结构,压力的增加会促进吸附反应,但在一定程度上减少了氢气的纯度。
精细化工与催化
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  二乙苯催化脱氢反应的研究

  危春玲, 宋磊, 缪长喜

  工业催化. 2020, 28(8): 78-84. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.08.016

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  采用Fe₂O₃-K₂O氧化物催化剂,针对二乙苯脱氢制二乙烯基苯过程进行反应特性研究及工艺参数优化,对二乙苯脱氢反应产物分布的影响因素进行分析。XRD测试结果表明,催化剂体相中明显含有K₂Fe₁₀O₁₆和K₂Fe₂₂O₃₄两种多铁酸钾晶相时,催化剂的活性较好。工艺条件试验表明,提高反应温度和水与二乙苯质量比,可以提高二乙苯转化率,降低产物中单双烯比值,提高二乙烯基苯产物的间对比。分析了反应过程中异构体的影响,发现间位和对位二乙苯总脱氢的能力差异不大,且反应过程中不出现异构化转变,但以间二乙苯为原料时,其脱氢容易停留在第一步获得乙基乙烯苯,而对位二乙苯的脱氢较容易获得二乙烯基苯。