2021年, 第29卷, 第2期　刊出日期：2021-02-15

  

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综述与展望
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  TEMPO催化醇氧化反应进展

  张天琦, 赵茂旭, 戎梅竹

  工业催化. 2021, 29(2): 1-9. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.001

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  选择性催化氧化醇类化合物为相应的醛或酮是一类重要的官能团转化反应。四甲基哌啶氧化物(TEMPO)是一种含有稳定的氮氧自由基(NO·)的有机小分子催化剂,NO·可通过自身的强选择性,在加快醛或酮转化的同时不会过氧化成为羧酸。本文阐述了TEMPO催化体系催化醇选择性氧化反应的机理,在此基础上详述了过渡金属/TEMPO、非过渡金属/TEMPO、固载化TEMPO等体系催化醇选择性氧化反应的研究情况,并探讨了TEMPO在电催化以及光催化方面的应用。指出将高活性的TEMPO催化体系改进,在发挥其高选择性、高活性优点的同时,克服其本身价格昂贵的缺点,实现催化体系的重复利用,更符合生态、绿色理念,也是未来发展的趋势。
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  用于甲醇制烯烃SAPO-34分子筛的研究进展

  丛雯雯, 李强, 邴连成, 王广建

  工业催化. 2021, 29(2): 10-16. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.002

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  具有CHA结构的SAPO-34分子筛因其优异的理化性质被认为是甲醇制烯烃(MTO)工艺的最佳催化剂,但CHA结构中狭窄的八元环孔会限制扩散,使催化剂易于失活降低使用寿命。本文从构建多级孔结构和减小分子筛粒径入手,综述了具有优异的MTO催化性能的多级孔和纳米级SAPO-34分子筛的最新进展,分析不同制备方法对SAPO-34催化剂的晶体尺寸、比表面积、孔大小以及酸性位点、MTO反应性能等的影响,提出目前存在的问题以及未来的发展方向。
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  单原子催化剂的制备及电催化应用研究进展

  史清华, 沈腊珍, 苗震雨, 李肇敏, 芦宝平, 董金龙

  工业催化. 2021, 29(2): 17-23. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.003

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  综述了近年来单原子催化剂合成方法的研究进展以及在制备过程中提升催化剂活性所要解决的问题。重点介绍了单原子催化剂在质子交换燃料电池(PEMFC)和二氧化碳电化学还原反应(CO₂RR)中的应用。最后结合目前单原子催化剂的研究现状和挑战,展望了其发展前景,以期对进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的实验及理论起到积极的促进作用。
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  渣油加氢技术进展与发展趋势

  姚远, 张涛, 于双林, 张晓, 赵愉生, 崔瑞利

  工业催化. 2021, 29(2): 24-27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.004

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  炼油企业面临着原料油重质化和劣质化、产品绿色化和清洁化的双重压力,劣质重油成为全球未来石油资源开发的主题,重质渣油加工技术成为提升炼油企业经济效益、增加竞争力的关键环节。为应对这一挑战,炼油厂采用渣油加氢技术作为最重要的渣油加工手段之一。本文详细介绍了固定床、悬浮床、浆态床三种渣油加氢工艺技术进展与下一步发展趋势。其中,固定床渣油加氢技术成熟度较高,应用较为广泛;沸腾床渣油加氢技术日益成熟,近几年在国内应用发展较快;悬浮床对进料性质几乎没有限制,具有良好应用前景。
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  硝基苯液相催化加氢制苯胺催化剂研究进展

  张飞宁, 仵静, 李飞

  工业催化. 2021, 29(2): 28-32. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.005

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  介绍了硝基苯液相催化加氢制苯胺的工艺过程,同时对该工艺所用催化剂体系(非贵金属类催化剂和贵金属类催化剂)进行了详述。非贵金属催化剂不仅存在对苯胺选择性差还存在对环境污染的问题;贵金属催化剂活性高,但成本也较高。开发催化活性高、稳定性好、寿命长、损耗低且环境友好型催化剂是硝基苯液相加氢催化剂发展的主研方向。
催化剂制备与研究
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  低负载Pd/Al₂O₃催化剂的制备及其对CO室温催化性能研究

  黄志超, 王际童, 马成, 乔文明, 凌立成

  工业催化. 2021, 29(2): 33-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.006

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  采用等体积浸渍法和还原法结合制备了Pd/Al₂O₃催化剂,通过N₂吸附-脱附、SEM、TEM、X射线衍射、X射线光电子能谱和CO原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对制备的样品微观结构进行了系统分析,考察了不同Pd负载量和测试条件下CO催化氧化性能。实验结果表明,水合肼还原法实现了Pd在Al₂O₃载体上的均匀分散,Pd颗粒的直径在9 nm左右,且为Pd单质;负载后的催化剂呈现明显的中孔结构特征,有利于气体分子的扩散。在0.2%~0.5%的低负载质量分数下,CO的催化性能随着Pd负载量的增加而增加,随着CO进口浓度和空速的升高而逐渐降低,在进口浓度为0.05%,空速为4 017 h^-1时,不同负载量的催化剂均能使CO完全催化;温度对催化剂的催化效果影响显著,从常温到50 ℃催化剂的性能变化显著;湿度增加对催化有一定的促进作用。Pd负载质量分数0.5%的催化剂稳定性测试表明,催化剂能够在100 h内保持92%以上的稳定转化率。
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  陶瓷颗粒堆积床内的流动特性数值模拟分析

  潘效军, 赵雪杉

  工业催化. 2021, 29(2): 42-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.007

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  针对化工生产过程中需要根据堆积床的流动特性来对反应器进行设计优化,提出了采用离散元素方法(DEM)和计算流体动力学(CFD)耦合方法,研究了不同物料流速下管径-粒径比为6.33(符合高管径-粒径比D/d>4)的堆积床反应器内部流动特性。通过数值模拟空隙率、压降、压力、流速、流线分布规律,并与常用经验方法结果相对比,验证两种方法的相关性、一致性、可靠性以及CFD-DEM方法的优势。研究表明,物料流速最大(0.8 m·s^-1)时,堆积床内的最大流速增长率最小为1.9%,平均压降增长率最小为40%,增大物料流速能够减小近壁空隙率,减小壁面效应的影响;最大压降为25 Pa,可预测工业生产中存在的其他不利因素;结合实际生产具体情况,适当增加物料流速可达到最优设计效果。
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  焙烧温度对Cu-Zn-Al-Mg甲醇 合成催化剂结构与性能的影响

  孙晨, 贺安平, 张可羡, 周菊发, 蔡洪城, 郑天平, 蒋莉萍, 钟红, 赵安民

  工业催化. 2021, 29(2): 48-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.008

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  采用共沉淀法制备Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂,并用XRD、N₂低温吸附、H₂-TPR、SEM、TG-DTG等手段对催化剂进行表征,着重考察焙烧温度对催化剂结构与性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的增加,铜锌间的相互作用增强,有利于催化反应进行;但过高的焙烧温度又会导致催化剂中CuO晶粒过大,不利于铜的分散。350 ℃下焙烧4 h得到的催化剂活性最好;300 ℃下适当延长焙烧时间得到的催化剂无法达到相同性能水平。
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  载体孔结构对银基催化剂性能影响

  吴同旭, 胡远明, 郭秋双, 蔡哲, 李晓云, 孙彦民, 于海斌

  工业催化. 2021, 29(2): 55-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.009

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  乙烯氧化制环氧乙烷银催化剂所用载体为大孔惰性α-Al₂O₃。载体孔道结构对金属银的分布有调控作用,通过选择适宜的孔道结构,采用银胺溶液浸渍,热分解可以获得特定尺寸分布的负载银催化剂。以不同粒度和晶相的氧化铝复配,添加不同的扩孔剂,制备了孔结构不同的三种载体负载银制得银催化剂。对银催化剂进行TGA和SEM分析,并考察其催化性能。结果表明,选用平均孔径为(1~2) μm、多孔性α-Al₂O₃载体制得的催化剂具有较高活性和选择性。
石油化工与催化
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  FCC催化剂制备过程中焙烧料打浆罐顶腐蚀问题的探究

  王国刚, 王振南, 范大申, 张金庆, 孙志强, 刘辉, 张保存, 卢宗良

  工业催化. 2021, 29(2): 59-62. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.010

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  FCC催化剂制备过程中氯离子的存在对焙烧料打浆罐顶金属设备的腐蚀较大。通过对打浆罐顶的腐蚀情况检测分析,指出控制催化剂制备过程中氯元素的加入量,增加焙烧尾气的抽取力度,同时在打浆罐外设置轴流风机或者引风机,在保证收率的情况下增加内部气流的流动性,可很大程度上改善腐蚀环境。此外,在工艺条件允许的情况下,还可采取加入适当的缓蚀剂或者选择合适的新型材料及适当考虑罐面衬氟等措施。
能源化工与催化
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  磺酸功能化MIL-101(Cr)固体酸催化降解纤维素为葡萄糖

  衷友泉, 姜涛, 王华瑜, 刘文琴, 徐文聪, 刘权震, 芮雪

  工业催化. 2021, 29(2): 63-68. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.011

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  以葡萄糖为原料,发烟硫酸为磺酸化试剂,MIL-101(Cr)为载体制备了碳基磺酸化固体酸催化剂C-SO₃H/MIL-101(Cr)。通过SEM、酸碱滴定、FT-IR和XRD等手段对催化剂进行表征;并考察了其催化降解纤维素为葡萄糖的水解反应性能。结果表明,磺酸化48 h的C-SO₃H(48)/MIL-101(Cr)固体酸催化剂能高效降解纤维素水解为葡萄糖,在反应温度140 ℃和反应时间12 h下,纤维素转化率达到91.7%,葡萄糖选择性为78.9%。同时催化剂稳定性较好,重复使用一次后,纤维素转化率降至85.3%。对催化剂活性下降原因进行探讨,结果表明,催化剂失活是由于在反应过程中催化剂表面磺酸基团脱落所造成的。
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  不同浓度硫酸改性高岭土对催化甲醇制二甲醚性能的影响

  刘丽娜, 王鼎

  工业催化. 2021, 29(2): 69-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.012

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  二甲醚既是一种重要的有机化工原料,也可作为清洁燃料,应用前景十分广阔。通过用不同浓度的硫酸改性高岭土制备了酸改性高岭土催化剂,在自制的光催化反应器中进行活性测试。研究结果表明:高岭土经硫酸改性前后晶体结构没有明显变化,但随着硫酸浓度的增加催化剂出现了明显的B酸和L酸;硫酸改性高岭土催化剂在二氧化碳反应环境下光催化甲醇的主要产物是二甲醚和甲酸甲酯;当硫酸改性高岭土的酸浓度为50%、反应时间30 min时,甲醇转化率可达94%、二甲醚选择性为98%、二甲醚收率为92%。
精细化工与催化
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  键合法固载酸性离子液体催化贝克曼重排合成己内酰胺

  金鑫雷, 徐勇存, 范伟赠, 卓家熊, 张平, 刘亚峰

  工业催化. 2021, 29(2): 73-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.013

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  以硅胶为载体、3-氯丙基三乙基氧基硅烷为硅烷偶联剂、咪唑和1,3-丙烷磺内酯为功能基、硫酸为质子酸,设计合成了硅胶键合咪唑型酸性离子液体催化剂。将该催化剂用于催化环己酮肟重排合成己内酰胺,考察了催化剂的催化活性、反应时间、溶剂用量、反应温度、催化剂用量和催化剂重复使用等因素对该反应的影响,得到了合成己内酰胺的最优条件。结果表明,该催化剂在己内酰胺合成中表现出了极高的活性,使用该催化剂具有易分离,反应条件温和,产品纯度好,收率高等特点。
环境保护与催化
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  铋系光催化剂的合成及其在污水处理中的应用

  房维丽, 张震, 王恩红, 王欢, 王亮

  工业催化. 2021, 29(2): 77-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.02.014

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  采用简单的水热法制备BiVO₄纳米片,然后通过NaBH₄溶液还原法得到富含氧空位的OVs-BiVO₄催化剂,并利用X射线衍射、固体紫外-可见漫反射光谱分析等手段对光催化材料进行分析。选用罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)作为目标污染物探究了氧空位浓度对光催化剂降解性能的影响。结果表明,与原始BiVO₄的降解速率相比,含氧空位的OVs-BiVO₄-3和OVs-BiVO₄-6对污染物的降解速率明显提高。