2021年, 第29卷, 第4期　刊出日期：2021-04-15

  

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综述与展望
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  甲烷选择性氧化制甲醛/甲醇多相催化剂研究进展

  王莹, 孔莲, 赵震, 范晓强, 解则安, 肖霞

  工业催化. 2021, 29(4): 1-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.001

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  甲烷是天然气、页岩气等化石能源的主要成分,储量十分丰富。由于甲烷分子结构高度稳定,其高效活化与选择性转化具有很大的挑战性,被认为是催化反应领域的“圣杯”,因此,如何在温和条件下实现甲烷选择性氧化为高附加值的含氧化合物(如甲醇、甲醛)成为研究热点。近几十年来,研究者在甲烷选择性氧化催化剂的设计与制备方面开展了大量卓有成效的工作,但仍不能满足工业化生产要求。围绕这一反应,主要介绍甲烷通过气固相催化氧化、液固相催化氧化反应制备甲醛和甲醇的研究进展,并对这些催化体系的作用机理、活性物种类型和活性位结构进行科学认识。期望通过对甲烷选择性氧化催化剂的深入探究,最终指导高活性、高选择性催化剂的设计与开发。
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  碳酸酯合成过程催化剂离子液体固载方式研究进展

  刘铭钰, 赵井岗, 叶青, 许光文, 石磊

  工业催化. 2021, 29(4): 16-27. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.002

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  有机碳酸酯是一类重要的化工原料,常被用在药物合成、绿色添加剂、锂电池电解液以及合成聚碳酸酯等领域,碳酸酯的合成是实现CO₂碳资源化最有效的途径之一。固载化离子液体兼具均相催化剂的高活性和固相催化剂易于分离和回收等特点,在碳酸酯合成反应中具有广阔的工业应用前景。综述用于合成碳酸酯的固载化离子液体催化剂固载技术研究进展,总结离子液体的固载方法:物理吸附、配位键合、成酯键合、硅烷偶联键合、碳氮键合以及双键或官能团自聚合;重点评述和比较众多固载方法中离子液体与载体作用方式的本质以及其在碳酸酯合成反应中的催化性能和优缺点,突出键合法合成固载化离子液体催化剂在催化合成碳酸酯领域的优势。并对现阶段用于催化合成碳酸酯的固载化离子液体催化剂存在的问题进行总结,指出固载化离子液体亟待解决的技术难题以及今后的发展方向。
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  低温NH₃-SCR反应中催化剂形貌效应的研究进展

  谢巧, 张雷, 胡正华, 李艮香, 王超越, 李廷真

  工业催化. 2021, 29(4): 28-34. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.003

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  NH₃选择性催化还原(NH₃-SCR)是消除氮氧化物最主要的技术,相比于高温NH₃-SCR催化剂,低温NH₃-SCR催化剂由于其更广泛的应用范围,是目前该领域研究的重点。首先简单介绍低温NH₃-SCR脱硝技术应用背景,并指出目前存在的主要问题。然后分别从催化剂的孔结构、暴露晶面和特殊结构(核-壳、空心结构等)三个方面,综述形貌结构效应对催化剂在低温条件下的活性和抗硫抗水性能的研究进展。分析表明,通过对催化剂形貌结构进行优化,不仅可以调控催化剂的比表面积、表面活性位点(包括对活位点进行保护)和金属-载体间相互作用,还可以调节金属硫酸盐的吸附行为和硫酸氢铵在催化剂表面的分解行为,进而达到提高催化剂在低温条件下催化活性的目的。最后展望低温NH₃-SCR催化剂形貌效应的发展方向。
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  C₅石油树脂加氢改性研究进展

  曹硕方, 赵明, 孙锦昌, 张谦温

  工业催化. 2021, 29(4): 35-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.004

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  C₅石油树脂的聚合物链中存在大量不饱和双键,且具有黏结性低、稳定性差、颜色深等缺点,为解决以上问题,研究者先后做了大量研究。通过加氢改性技术改善石油树脂的品质,应用广泛且效果较好。针对近年来国内外C₅加氢石油树脂的改性、加氢工艺以及C₅石油树脂加氢催化剂的研究进行归纳总结。
催化剂制备与研究
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  微波法制多孔石墨烯及对亚甲基蓝的吸附性能

  白瑞, 白雪, 慕苗, 高雯雯, 卢翠英

  工业催化. 2021, 29(4): 42-46. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.005

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  以改进的Hummers法合成的氧化石墨烯为自组装原料,通过微波加热的方式制备三维多孔石墨烯材料。并采用场发射扫描电子显微镜、傅立叶红外光谱仪、X射线衍射仪对石墨、氧化石墨烯、三维多孔石墨的微观形貌和内部结构进行表征分析。以亚甲基蓝为吸附质、三维多孔石墨烯为吸附剂,研究其吸附性能。结果表明,三维多孔石墨烯材料的最大吸附量为18.0 mg·g^-1,去除率94.63%。通过对其动力学和热力学分析可知,三维多孔石墨烯对亚甲基蓝的吸附行为适合用Langmuir模型和二级动力学模型来描述。
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  Z型Ag₂CO₃/BiOCl异质结光催化剂的制备及其可见光催化机理分析

  郭雨灵, 杨汉培, 王立娜, 吴强顺

  工业催化. 2021, 29(4): 47-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.006

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  通过溶剂热法制备BiOCl纳米片,共沉淀法制备Ag₂CO₃和复合催化剂Ag₂CO₃/BiOCl,研究各材料可见光催化降解罗丹明B的效果,确定Ag₂CO₃与BiOCl的最佳配比,并通过表征分析复合材料的结构和异质结光催化降解机理。结果表明,当Ag₂CO₃与BiOCl的质量比为50%时,$Ag_{2}CO_{3}$/BiOCl异质结催化剂的可见光催化效率最高,其一级动力学反应速率常数是BiOCl和$Ag_{2}CO_{3}/$的6.79和12.58倍。紫外可见漫反射分析证明,Ag₂CO₃的加入使Ag₂CO₃/BiOCl对可见光的吸收增加,拓宽了光响应范围。XPS价带谱证明,调控后的BiOCl纳米片能带位置上移。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振(ESR)证明,其主要活性物种是·$O_{2}^{-}$、h⁺和·OH,从而推断Ag₂CO₃与BiOCl构成Z型异质结,相比Ⅱ型异质结拥有较高的氧化还原能力,可充分利用水中的溶解氧(O₂)和OH^-,大大提升了光催化效率。
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  硫酸改性偏高岭土催化剂对甲醇制二甲醚性能的影响

  刘丽娜, 王鼎, 高晶晶

  工业催化. 2021, 29(4): 55-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.007

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  为了研究不同浓度硫酸改性偏高岭土催化剂对甲醇制二甲醚性能的影响,制备出一系列不同浓度硫酸改性偏高岭土催化剂,并对催化剂进行表征分析和活性测试。结果表明,偏高岭土经过硫酸改性后,随着酸浓度的增加,催化剂表面出现明显的B酸和L酸,且L酸中心数目是催化剂合成二甲醚的主要影响因素;随着硫酸浓度增加,酸改性偏高岭土催化剂中高岭石的特征峰逐渐消失;当改性偏高岭土的酸浓度大于10%时,甲醇转化率和二甲醚收率均大于91%。
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  苯深度脱硫钌吸附剂失活及其原因分析

  胡锦, 魏建伟, 安霓虹, 唐春, 周伟, 戴云生

  工业催化. 2021, 29(4): 59-63. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.008

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  从吸附剂中活性组分钌的烧结、流失、氧化、中毒四个方面分析苯吸附脱硫钌吸附剂的失活原因,总结吸附剂的失活机制。以运行后的苯吸附脱硫钌吸附剂和新鲜吸附剂为研究对象,应用氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线荧光、透射电镜等手段对新鲜吸附剂及运行后吸附剂进行表征。 结果表明,活性组分钌未出现明显流失,同时晶粒没有出现团聚,吸附剂表面孔结构变化、Fe和Cl中毒是其硫容降低的主要原因。吸附剂再生后,硫容约恢复到初始硫容的90%。
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  合成方法对Ru-Zn/ZrO₂苯部分加氢催化剂的影响

  董森, 刘树俊, 郭学华

  工业催化. 2021, 29(4): 64-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.009

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  分别采用水热-共沉淀法和机械混合法制备Ru-Zn/ZrO₂催化剂,并用于苯部分加氢制环己烯反应体系。通过XRD、SEM、TEM等对催化剂的组成、结构和形貌进行表征,对比不同方法合成的催化剂对苯部分加氢反应的影响。结果表明,水热-共沉淀法制备的Ru-Zn/ZrO₂催化剂上的Ru分散度高,晶粒尺寸小,催化剂表面苯加氢位点多,在较低的Ru用量情况下,即可获得较高的苯转化率和环己烯收率。
石油化工与催化
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  烃重组汽油与催化重整汽油的PONA分析及其组成对比

  韩晓琳, 张鹏, 吕雉, 边建东, 王月, 侯远东

  工业催化. 2021, 29(4): 68-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.010

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  烃重组技术和催化重整技术都可以生产高辛烷值汽油调和组分,采用气相色谱PONA分析法对烃重组汽油和催化重整汽油分别进行组成分析,并对数据结果进行对比讨论;PONA分析显示,虽然二者都是芳烃质量分数大于70%的高芳烃含量汽油,但在组成分布上存在明显不同;通过结果判断,烃重组汽油的芳烃集中在C₈~C₁₀范围,重整汽油中的芳烃组分宽泛存在于C₆~C₁₁范围;PONA谱图表明,在保留时间(60~100) min,重整汽油各组分峰几乎全部为尖锐且分离清晰的芳烃峰,而烃重组汽油谱图类似精制石脑油与重整汽油的峰形叠加,不仅包含重整汽油尖锐峰形的芳烃组分,也包含精制石脑油低矮杂多峰形的非芳烃组分。
有机化工与催化
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  Pd催化剂上乙二醇加氢提高紫外透光率的研究

  龚海燕, 王誉蓉, 刘俊涛

  工业催化. 2021, 29(4): 73-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.011

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  采用Pd催化剂开展乙二醇加氢精制提高产品紫外透光率的研究。考察精制过程中反应温度、反应压力、空速和氢醇物质的量比等因素对乙二醇紫外透光率的影响。研究结果表明,在反应温度(50~80) ℃、反应压力(0.5~0.6) MPa、体积空速(3~8) h^-1和氢醇物质的量比0.03~0.05条件下,可将原料乙二醇220 nm、275 nm和350 nm处的紫外透光率从47.02%、83.55%、97.70%分别提高至77%、94%、99%以上。400 h稳定性研究结果显示,催化剂稳定性良好。
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  有机氯对乙烯环氧化反应性能的影响

  吴同旭, 胡远明, 郭秋双, 孟广莹, 李晓云, 孙彦民, 于海斌

  工业催化. 2021, 29(4): 77-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.04.012

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  考察有机氯作为抑制剂对乙烯环氧化性能的影响,并且对抑制剂作用机理进行研究。结果表明,氯元素含量为0.25×10^-6时的作用效果最佳。相同氯含量条件下,四氯乙烯作为抑制剂的作用效果优于氯乙烷和1,2-二氯乙烷。在乙烯环氧化制环氧乙烷反应条件下,1,2-二氯乙烷的分解为可逆反应,氯乙烷和四氯乙烯的分解为不可逆反应。