2021年, 第29卷, 第8期　刊出日期：2021-08-15

  

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综述与展望
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  加氢脱硫催化剂制备方法研究进展

  杨闯闯, 杨清河, 孙谦

  工业催化. 2021, 29(8): 1-6. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.001

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  随着原油重质化和劣质化以及越来越严格的环保法规的实施,加氢脱硫成为获得清洁燃油的重要手段,催化剂更是加氢脱硫工艺的核心。针对传统加氢脱硫催化剂制备方法存在活性金属和载体相互作用较强、硫化度较低、开工周期长和环境不友好等问题,对制备络合型催化剂、体相催化剂和预硫化催化剂3种改进的催化剂制备方法进行综述和展望。其中,络合型催化剂可以降低活性金属和载体的强相互作用,提高活性金属的硫化度;体相催化剂活性组分含量高,催化性能良好;预硫化催化剂可以在理论上获得100%硫化度的活性相,缩短炼油厂开工周期。
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  IRMOFs基金属有机骨架材料合成及性能优化研究进展

  黄钟毅, 梁祥京, 潘熙, 张帅, 曾天渝, 陈乐怡, 黄晓武

  工业催化. 2021, 29(8): 7-12. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.002

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  金属有机框架材料(MOFs)因其具有结构多样、孔隙率高、孔径可调等优点而展现出在催化、能量转化、气体储存和环境修复领域的巨大应用潜力。网状金属-有机骨架材料(IRMOFs)作为其中的主要类别材料,具有比表面积大、孔隙率高、调节孔径简单和价格低廉等特点,使其区别于其他MOFs材料,成为在气体吸附、催化、荧光等领域具有巨大应用潜力的优质材料。综述近年来IRMOFs系列材料发展、合成和性能优化的设计原理和策略,为在这个领域获得更高性能的复合材料提供研究参考,同时指出IRMOFs系列材料的研究前景和挑战。
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  生物质原料加氢裂化生产高附加值燃料技术研究进展

  范思强, 吴子明, 朱化雷, 孙士可, 白振民

  工业催化. 2021, 29(8): 13-18. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.003

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  介绍生物质原料通过加氢裂化路线实现高附加值利用的基本原理与研究进展,分析国内研究机构从催化剂制备、载体改性以及工艺条件优选等方面所取得的研究成果。目前采用生物质原料加氢裂化生产高附加值燃料技术可实现生物质原料100%转化,高附加值生物航空煤油收率超过60%。论证该技术路线的可行性与重要战略意义,同时也阐述该技术存在的不足,为技术的进一步发展与革新指明方向。
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  氧气催化氧化乙苯制苯乙酮研究进展

  杨晰, 龙海涛

  工业催化. 2021, 29(8): 19-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.004

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  高附加值的苯乙酮是一种非常重要的有机合成中间体。近年来以氧气为氧化剂催化乙苯制苯乙酮是催化有机合成领域的热门课题之一,但此方法尚未解决与氧气匹配的催化体系。较为系统地总结该反应的催化体系,包括金属纳米材料与金属氧化物催化、分子筛催化、碳材料催化、水滑石催化、金属有机框架材料催化、N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化等。
催化剂制备与研究
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  超分子前驱体对g-C₃N₄/BiOI光催化剂结构及其催化性能的影响

  梁家驰, 李昕奇, 左建良, 刘自力

  工业催化. 2021, 29(8): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.005

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  光催化技术在解决能源与环境问题方面具有广阔前景,关键在于开发具有可见光响应的催化剂。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)与碘氧化铋(BiOI)均具有可见光响应,两者可形成异质结复合物,提升光催化性能。以三聚氰胺-三聚氰酸超分子作为合成g-C₃N₄的原料,通过高温焙烧不同加入量的超分子与BiOI形成的前驱体,制备不同形貌结构的g-C₃N₄/BiOI催化剂。采用XRD、红外光谱以及SEM对催化剂进行结构与形貌的表征,采用双酚A探究不同结构的g-C₃N₄/BiOI催化剂的光催化性能。结果表明,当加入超分子物质的量分数为15%时,光催化性能最佳,降解速率常数达0.027 2 min^-1。
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  活性炭负载三氧化二铁催化剂的合成及表征

  白瑞, 刘汪源, 高雯雯, 卢翠英, 慕苗, 刘浩, 弓莹

  工业催化. 2021, 29(8): 31-34. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.006

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  以预处理后的活性炭(AC)为原料,三氧化二铁(Fe₂O₃)为活性组分,借助浸渍煅烧法制备活性炭负载三氧化二铁(AC@Fe₂O₃)催化剂。采用傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)等手段对样品进行表征研究。结果表明,AC上成功负载了活性组分Fe₂O₃,AC@Fe₂O₃ 可显著提高苯酚催化降解效率,去除率高达87.6%。
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  不同硅铝比纳米ZSM-5分子筛的合成及表征

  齐静, 雍晓静, 张伟, 李云, 关翀, 刘琰, 张堃

  工业催化. 2021, 29(8): 35-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.007

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  纳米ZSM-5分子筛由于其特殊的孔道和表面性质,显示出优异的吸附与催化性能,但粒径小于100 nm的ZSM-5分子筛极易发生团聚。以正硅酸乙酯为硅源、偏铝酸钠为铝源、四丙基氢氧化铵为模板剂,合成硅铝物质的量比分别为25、50、100、200和400的纳米ZSM-5分子筛。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N₂物理吸附-脱附、²⁷Al固体核磁共振(²⁷Al MAS NMR)表征,结果表明,在硅铝物质的量比为25~400范围,均可合成粒径小于100 nm的ZSM-5分子筛。同时随着硅铝物质的量比增加,分子筛结晶度变强,分散性变好,比表面积和孔容增加,非骨架铝减少。
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  缺陷工程提高ZIF-8催化CO₂环加成性能

  王忠华, 朱桂生, 邵守言, 吴杰

  工业催化. 2021, 29(8): 39-45. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.008

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  CO₂的催化转化是实现碳减排的重要手段。金属有机框架ZIF-8可催化CO₂与环氧化合物环加成制备环状碳酸酯。为通过缺陷工程提高ZIF-8的催化活性,将其在200 ℃、空气气氛热处理7 h。用SEM、TEM、XRD、FT-IR、UV和XPS对材料进行表征。结果表明,热处理消除了部分有机配体2-甲基咪唑,在ZIF-8中产生大量缺陷,使更多的Zn活性位点暴露在表面。以CO₂与环氧氯丙烷环加成为模型反应,考察缺陷工程对催化活性的影响,并对反应条件进行优化。结果表明,与ZIF-8相比,缺陷ZIF-8(DZIF-8)的催化活性大幅提高,在100 ℃、3.0 MPa、DZIF-8用量50 mg、环氧氯丙烷6 mL条件下反应16 h,环氧氯丙烷完全转化。DZIF-8重复使用6次后,环氧氯丙烷转化率下降到89.1%,显示出较高的稳定性。
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  微波法制备铁铜铝交联蒙脱土催化剂的表征及稳定性评价

  罗晋朝, 路程, 梁博, 黄勇, 赵彬侠

  工业催化. 2021, 29(8): 46-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.009

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  采用微波法和传统法制备铁铜铝交联蒙脱土(Fe-Cu-Al-MMT)催化剂。通过XRD、BET、SEM、ICP等手段对催化剂进行表征,并考察催化剂的稳定性。结果表明,微波法制备的Fe-Cu-Al-MMT催化剂层间距d₀₀₁为1.806 nm,比表面积为175.1 m²·g^-1;相比于传统法制备的铁铜铝交联蒙脱土催化剂层间距和比表面积略有增加,而催化剂的稳定性增加明显。
石油化工与催化
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  工业固定床渣油加氢装置卸出剂颗粒间焦炭结构与组成

  孙谦, 杨清河, 聂红, 韩伟

  工业催化. 2021, 29(8): 50-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.010

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  固定床渣油加氢装置催化剂颗粒间大量结焦会造成工业装置运行不稳定、运转末期床层压降迅速升高、卸剂困难等一系列问题。由于不直接接触催化剂活性中心,催化剂颗粒间焦炭生成机理与催化剂表面及孔道内并不完全相同。从中国石化某炼油厂固定床渣油加氢装置催化剂板结最严重的一反装置中,在反应器不同高度采集四组渣油加氢脱金属剂,处理得到催化剂颗粒间结焦。通过碳硫元素组成、TG-MS、XPS、SEM等分析表征手段对焦炭结构与组成进行分析。结果表明,催化剂颗粒间焦炭碳元素质量分数均超过50%,硫元素约8%;催化剂颗粒间焦炭同时存在低温热解碳和高温热解碳,以高温热解碳为主;沿物流方向,催化剂颗粒间焦炭缩合程度先减小后增加。
能源化工与催化
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  Cu-ZnO/γ-Al₂O₃与B205联合用于甲醇水蒸气重整制氢工艺

  刘思乐, 刘鑫禹, 阎柏陆

  工业催化. 2021, 29(8): 56-61. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.011

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  采用等体积分步浸渍法以Cu为活性组分,ZnO为助剂,Al₂O₃为载体,制备Cu-ZnO/γ-Al₂O₃催化剂,并将Cu-ZnO/γ-Al₂O₃催化剂与工业催化剂B205联合应用于甲醇水蒸气重整制氢工艺,考察反应床层温度、液空速和水醇比对氢产率的影响,并利用XRD及TPR对催化剂的结构、还原温度进行表征。结果表明,联合使用Cu-ZnO/γ-Al₂O₃与B205制氢催化剂对甲醇水蒸气重整制氢表现出较好的稳定性,在反应床层温度245 ℃、液空速0.36 h^-1和水醇物质的量比4.0条件下,氢产率为2.521 6 mol·mol^-1。
精细化工与催化
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  制备球径可控的单分散PMMA微球

  李宇轩, 赵江红

  工业催化. 2021, 29(8): 62-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.012

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  单分散聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球是由甲基丙烯酸甲酯加聚而成的一种聚合物,在各领域有广泛应用。PMMA微球尺寸在很大程度上影响其纳米材料特性。采用无皂乳液法合成粒径可控(300~500) nm的纯聚甲基丙烯酸甲酯微球。以甲基丙烯酸甲酯在水溶液体系中为单体,2,2-偶氮二(2-甲基丙基咪)二盐酸盐为引发剂,在无任何附加组分的情况下,生成单分散聚甲基丙烯酸甲酯微球。通过调整反应参数,即反应温度、搅拌速率、引发剂用量和初始单体用量,探究其对PMMA微球的粒径及多分散的影响。结果表明,随着反应温度、引发剂浓度升高,微球球径减小而多分散系数增加;与之相反,单体浓度与搅拌速率增大,微球的尺寸和多分散系数增大。因此,在控制变量条件下可以成功制备球径可控和尺寸均一的单分散性微球。
环境保护与催化
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  ZnO纳米阵列的制备及其压电效应对丁基钾黄药光降解的促进

  于艳, 常亮亮, 曹宝月

  工业催化. 2021, 29(8): 68-73. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.013

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  采用低温溶液法,以硝酸锌和氨水为原料,在不锈钢网基体上生长ZnO纳米阵列。通过SEM、XRD、UV-Vis DRS和IR等对光催化材料的结构和性能进行测试分析,进一步探讨压电效应对光催化降解丁基钾黄药的促进作用。结果表明,ZnO纳米阵列围绕不锈钢网紧密排列,形貌规整,具有平滑表面,直径(1~2) μm。制备的光催化材料在光照和超声条件下,90 min内对50 mg·L^-1丁基钾黄药溶液的降解率可以达到96.36%,降解反应速率常数k为0.071 0×10^-2 min^-1,是光照条件的2.19倍。机理分析表明,ZnO在紫外线照射下产生光生电子和空穴,同时在超声作用下ZnO纳米棒发生变形产生压电场,压电效应能够促进光生电子和空穴的分离,从而提高ZnO纳米阵列对丁基钾黄药的降解效率。该研究为尾矿废水中黄药的去除提供了一种新的思路,在光催化处理有机污染方面有巨大的应用潜力。
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  钛白副产物七水硫酸亚铁盐固废资源化利用——高硫容羟基氧化铁材料合成和脱硫剂制备技术开发

  张林生, 朱军利, 左满宏, 刘恩莉, 王晓东

  工业催化. 2021, 29(8): 74-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.08.014

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  钛白副产物七水硫酸亚铁固体废弃物堆积存放不仅污染环境,而且浪费铁资源,限制钛白产业发展。以其为原料,用NaOH、NH₃·H₂O、Na₂CO₃沉淀剂制得无定型高硫容羟基氧化铁材料,进而制备高附加值的脱硫剂,实现固废资源化利用。采用XRF、XRD、TGA-DSC、N₂吸附法、物性分析和性能评价对合成材料和脱硫剂进行分析评价。结果表明,制得的材料是无定型羟基氧化铁,以氧化铁质量计质量分数为84.49%~87.93%,穿透硫容分别是41.32%、47.87%、44.80%;制备的脱硫剂穿透硫容分别是29.03%、34.15%、31.68%。工业生产样堆积密度1.02 kg·L^-1,抗压碎力183.96 N·cm^-1,比表面积78.778 m²·g^-1,孔容0.165 mL·g^-1,最可几孔径4.66 nm,穿透硫容31.29%。羟基氧化铁脱硫剂可广泛应用于各类原料净化脱硫工艺。