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采用均匀沉淀法制备金红石TiO2纳米颗粒,再通过溶胶-凝胶法制备一系列不同TiO2含量的金红石型TiO2-SiO2纳米复合物载体,利用比表面积及孔径分析仪、XRD、SEM、FT-IR、UV-vis DRS等对载体结构进行表征,考察TiO2-SiO2载体的高温稳定性。结果表明,TiO2-SiO2载体具有较大的比表面积和典型的SiO2凝胶孔结构,其中的TiO2晶型和晶粒尺寸与纯TiO2相同。高温焙烧后,与纯TiO2 发生严重烧结相比,TiO2-SiO2载体表现出优异的高温稳定性,复合材料中的SiO2发生轻微烧结,比表面积和孔容基本不变,其中的TiO2仍保持高分散性,晶粒尺寸不变。TiO2-SiO2载体中未生成Ti-O-Si化学键,而且复合结构对金红石TiO2的能带结构影响较小,TiO2和SiO2只是纳米尺度上的混合,所以SiO2的空间结构是提高TiO2颗粒高温稳定性的主要原因。
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针对水中的硝基苯污染,设计制备一种Cu-Co改性MCM-41芬顿催化剂。在MCM-41上负载一定量的Cu和Co,通过XRD、SEM、TEM、EDX、XPS和比表面与孔隙度分析仪等方法对其进行表征。考察Cu和Co的比例、搅拌时间、焙烧温度等制备条件对催化剂非均相芬顿反应性能的影响,考察pH值、H2O2浓度、催化剂用量和硝基苯浓度等操作条件对催化剂性能的影响。结果表明,Cu和Co均匀分布在MCM-41分子筛孔道表面,比表面积高达1 306 m2·g-1。当Cu和Co的比例为1∶2,搅拌时间3 h,焙烧温度540 ℃时,催化剂活性最好。在H2O2浓度为0.1 mol·L-1,催化剂用量2 g·L-1的条件下,反应时间45 min时,最佳条件下制备的催化剂上20 mg·L-1的硝基苯降解率可达100%。
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臭氧已成为空气中的首要污染物,亟待治理。采用溶胶-凝胶法以铜、锰金属盐和柠檬酸为原材料合成Cu-Mn臭氧分解催化剂。通过合成方法调节,优化催化剂臭氧分解能力,并在空速200 000 h-1、湿度80%条件下考察催化剂的臭氧分解性能。利用XRD、SEM、H2-TPR、O2-TPD、BET等手段对催化剂进行表征。结果发现,添加碳酸氢钾/钠制备的催化剂为Mn2O3和CuMn2O4两相混合氧化物,结晶度良好,在反应温度35 ℃时,反应时间35 h内臭氧分解效率高于95%,具有良好的催化活性与稳定性。表征结果显示,该催化剂比表面积高达199.7 m2·g-1,具有较好的O3表面吸附能力,其优良的氧化还原性能可以为O3分解提供更多参与反应的氧空位,使催化剂获得优良的O3分解性能。
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正丁醇是一种重要的化工原料,也可作为燃料添加剂。以乙醇直接缩合制备正丁醇为探针反应,考察Cu、K改性对ZrO2催化剂催化性能的影响。采用BET、XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS、乙醇-TPSR和CO2-TPD对不同催化剂进行表征。结果表明,ZrO2催化剂表面乙醇转化率和正丁醇选择性较低,引入Cu改性后,乙醇转化率和正丁醇选择性明显增加,进一步采用碱金属K改性后,乙醇转化率略有下降,而正丁醇选择性进一步提高。Cu的引入促进了乙醇脱氢性能,而K的引入增强了催化剂表面碱性强度,提高了催化剂碱量,促进了缩合反应的进行,从而提高了正丁醇选择性。KCuZrO2催化剂在100 h反应过程中,乙醇转化率保持在约86%,正丁醇选择性约70%,具有较好的稳定性。
陕ICP备09013470号
