石墨烯氮化碳(g-C3N4)可通过富氮前驱体小分子直接热缩合获得,而热缩合过程中影响g-C3N4催化性能的因素较多。本文在不使用任何辅助试剂的情况下,只需调节坩埚的气密性就能通过尿素热缩合得到薄层纳米片状g-C3N4。通过降低带盖坩埚的气密性,在热缩合温度为500 ℃时,可获得比表面积为104.5 m2·g-1的薄层g-C3N4。电化学测试实验证明,优化的g-C3N4具有较高的光生载流子分离效率。在模拟太阳光照下,500 ℃优化缩合的g-C3N4催化降解罗丹明B活性与550 ℃缩合的g-C3N4相当。在使用尿素热缩合制备g-C3N4时,必须小心控制坩埚的气密性,以避免产生实验误差。
以ZSM-5、MOR和Beta三种不同类型的分子筛为研究对象,从四氢萘加氢裂解反应机理出发,探究了分子筛孔道结构和表面酸性质对反应性能的影响。结果表明,ZSM-5分子筛具有最强的酸性质,但由于其孔道尺寸限制了四氢萘分子的扩散,四氢萘转化率低于具有更优孔道结构的MOR和Beta分子筛,MOR分子筛同时具有较强的酸性质,因此具有最好的四氢萘加氢裂解催化活性。进一步研究发现,一定范围内反应温度的上升有利于MOR分子筛上四氢萘转化率及加氢裂解选择性的提升,而氢烃比的提高对反应转化率和选择性的改变并没有调变反应温度时明显,这可能与催化剂表面活性物种产生的平衡相关。
采用TH系列加氢催化剂,对催化裂化柴油掺炼重整重芳烃油分别进行加氢精制与加氢裂化试验。加氢精制试验结果表明,掺入重整重芳烃油对原料油中硫化物的加氢反应活性无影响,催化剂的加氢脱硫率为99.7%,对氮化物的加氢反应活性影响略小,加氢精制产物中氮含量约30 μg·g-1,多环芳烃加氢饱和性能降低,加氢精制产物多环芳烃含量约7.4%。加氢裂化试验结果表明,掺入重整重芳烃油可以提高>320 ℃馏分油的转化率与C5~200 ℃馏分油收率,提高C5~200 ℃馏分油单环芳烃含量与辛烷值,降低200~320 ℃馏分油与>320 ℃馏分油中烷烃、环烷烃和多环芳烃含量。
以糠醇为原料经催化加氢制1,2-戊二醇生产工艺开发是当前研究热点。设计制备了Mn-Al二元复合载体负载型Ru催化剂,通过N2物理吸附、H2-TPR、XRD等对其表征分析。对反应时间、催化剂组成及用量、反应压力、反应溶剂、催化剂使用寿命等条件进行优化,优选出了Ru/Mn0.67Al0.33催化剂,并分析了低浓度糠醇反应条件下催化剂失活原因。在10%糠醇溶液、温度150 ℃和H2压力2 MPa条件下,1,2-戊二醇收率达48.0%,糠醇接近完全转化,催化剂可重复使用至少11次;而无溶剂条件下,催化剂与糠醇质量比为1∶25时,1,2-戊二醇选择性仍高达42.3%,催化剂至少可重复使用7次。