MBR-CANON工艺快速启动实验研究

引用本文

韩志勇, 殷文翔, 刘新德. MBR-CANON工艺快速启动实验研究[J]. 工业催化, 2017,25(5): 76-80.
Han Zhiyong, Yin Wenxiang, Liu Xinde. Study of quick start-up of MBR-CANON process[J]. Industrial Catalysis, 2017,25(5): 76-80. 复制到剪切板

Doi:10.3969/j.issn.1008-1143.2017.05.017
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MBR-CANON工艺快速启动实验研究

韩志勇¹, 殷文翔^1,^*, 刘新德²

1.兰州理工大学石油化工学院,甘肃兰州 730050

2.中国石油玉门油田公司炼化总厂,甘肃玉门 735211

通讯联系人:殷文翔,男,在读硕士研究生,从事水污染控制研究方面的研究。

作者简介:韩志勇,1976年生,男,山东省潍坊市人,博士,副教授,硕士研究生导师,从事水资源利用与水污染控制方面的研究。

收稿日期: 2017-01-16

摘要

在常温条件下,接种普通活性污泥至MBR反应器后间歇运行。以改变曝气时间和曝气量作为主要调控方法,对全程自养脱氮(CANON)工艺的快速启动进行室内实验研究。结果表明,在较低溶解氧条件下,第7天出现亚硝酸盐氮的累积,顺利启动部分亚硝化。随后再降低溶解氧浓度,第54天后,总氮去除负荷达到0.102 kg·m^-3·d^-1,成功启动了CANON工艺。反应器对总氮和氨氮去除率分别为58.87%和88.91%,总氮去除负荷达0.21 kg·m^-3·d^-1。表明CANON工艺在MBR反应器中可顺利完成快速启动并可完成高效自养脱氮。

关键词: 水污染防治工程; MBR-CANON工艺; 膜生物反应器; 溶解氧; 活性污泥; 快速启动

中图分类号:X703;TQ028.8 文献标志码:A 文章编号:1008-1143(2017)05-0076-05

Study of quick start-up of MBR-CANON process

Han Zhiyong¹, Yin Wenxiang^1,^*, Liu Xinde²

1.College of Petrochemical Engineering,Lanzhou University of Technology,Lanzhou 730050,Gansu,China

2.Refining & Chemical Plant of PetroChina Yumen Oilfield Company,Yumen 735211,Gansu,China

Abstract

In this experiment,intermittent operation was carried out after ordinary activated sludge was inoculated into a membrane bioreactor at room temperature.Experimental study of CANON process was carried out by changing the aeration time and aeration rate as the main means of control.The experimental results showed that under low oxygen dissolution,nitrite accumulation occurred on the 7th day and partial nitrosation started up successfully.After lowering oxygen dissolution,overall nitrogen removal load (NRR) reached 0.102 kg·m^-3·d^-1 on the 54th day and CANON process started up successfully,with removal rates of overall nitrogen and ammonia nitrogen of 58.87% and 88.91%,respectively,and NRR of 0.21 kg·m^-3·d^-1.It was concluded that CANON process in MBR reactor could quickly start up and accomplish efficiently autotrophic denitrification.

Keyword: water pollution controlling engineering; MBR-CANON process; membrane bioreactor; oxygen dissolution; activated sludge; quick start-up

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近年来, 随着污水厌氧处理工艺的快速发展及其在污水处理应用领域占据的比例越来越大, 废水中有机碳源越来越多地转化为生物能源, 导致废水中碳源不足, 传统硝化-反硝化工艺运行受到限制, 进而限制了废水的脱氮效率^[1]。而全程自养脱氮工艺(CANON)由于具有不需有机碳源, 可利用氨氧化菌和厌氧氨氧化菌的协同作用高效脱氮, 同时具有脱氮效率高、需氧量低和剩余污泥量少等优点而成为近年来广受关注的新型脱氮工艺。

对CANON工艺的研究多在SBR反应器中进行, 因多采用火山岩等硬性材料作为填料, 其在运行一段时间后产生的堵塞现象使脱氮效率无法有效提高, 此外, SBR反应器还有难以避免的污泥流失问题, 会造成生物量减少, 致使整个工艺无法达到较高的去除负荷, 同时, 自养脱氮过程中对氮素去除起重要作用的氨氧化菌和厌氧氨氧化菌均为自养菌, 其倍增时间较长, 特别是厌氧氨氧化菌, 倍增时间长达11天, 导致CANON工艺无法在短时间内快速启动^[2]。

CANON工艺已成功应用于一些生物膜系统, 在该系统中, 氨氧化菌位于生物膜表层, 消耗溶解氧, 将氨氮转化为亚硝酸氮; 而厌氧氨氧化菌处于生物膜内层, 由于氨氧化菌在表层消耗溶解氧, 在内层形成厌氧微环境, 有利于厌氧氨氧化菌在内层进一步完成氨氮和亚硝酸盐氮的去除^[3]。

鉴于CANON工艺存在微生物倍增时间长和污泥易流失等特点, 探寻一种可解决上述问题的反应器对于CANON工艺的启动及其高效脱氮功能的充分利用具有重要的理论和现实意义。而MBR是一种膜分离技术与生物技术相结合的技术。在污水处理过程中, 由于膜的高效截留作用, 微生物不会流失, 反应器内微生物保持较高的浓度, 不仅能实现较好的泥水分离, 还能有效避免产生二次污染, 同时还可以节约能源, 降低成本, 减少占地面积。将MBR应用到CANON工艺中构建MBR-CANON工艺, 充分利用MBR对微生物的截留作用, 更高效地富集氨氧化菌和厌氧氨氧化菌, 既有效解决污泥易流失和处理负荷低的问题, 也可以实现缩短启动时间同时提高处理效率。现阶段国内外对于CANON工艺启动的研究, 多数接种已具有全程自养脱氮或亚硝化活性的特殊污泥^{[4, 5]}, 但由于此类特殊污泥较为稀缺, 一定程度上限制了对CANON工艺的研究。本文采用MBR反应器, 通过接种普通活性污泥, 对CANON工艺在常温条件下启动过程进行研究。

1 实验部分

1.1 实验装置

实验装置见图1, 其整体为圆柱形, 材质为有机玻璃, 有效容积5 L(反应器内径15 cm, 高40 cm, 有效高30 cm)。内置MBR组件, 采用聚偏氟乙烯中空纤维束状膜, 膜丝孔径为0.1 μ m, 有效膜面积 0.3 m²。反应器内设置搅拌装置, 保持泥水混合均匀。整个反应器置于水浴中, 反应温度由智能温控仪控制, 保证反应在25 ℃恒温条件下运行。反应器采用底部曝气方式, 供气管路上通过设置流量计控制曝气量, 膜组件与出水泵安装压力表。

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	图 1 实验装置Figure 1 The experimental device

1.2 接种污泥

实验接种污泥取自兰州市安宁七里河污水处理厂。污泥经自来水和去离子水各洗涤3遍以去除其中的杂质, 然后在MBR反应器内进行接种。接种污泥的MLSS约10.5 g· L^-1, MLVSS约8.4 g· L^-1, 接种量为2 L。

1.3 实验用水与方法

实验采用人工配制高氨氮废水, 以NH₄Cl配置氨氮、NaHCO₃配置碱度, 调节pH约为7.5, 考虑到自来水中含有足量的微量元素, 不再额外添加营养液。实验用水水质为:NH₄Cl含量0.764 g· L^-1, NaHCO₃含量3.356 g· L^-1, MgSO₄· 5H₂O含量0.18 g· L^-1, KH₂PO₄含量0.068 g· L^-1, CaCl₂含量0.068 g· L^-1。

实验在常温[(25± 1) ℃]条件下采用间歇运行方式进行, 每个运行周期包括进水、进气反应和出水3个环节, 抽停比为1:3, 完成后进入下一个周期循环。启动过程分为两个阶段:第一阶段为部分亚硝化的启动, 第二阶段为CANON过程的启动, 两者的控制条件如表1所示。

表 1 不同阶段的控制条件 Table 1 Control conditions in different stages

阶段	时间/ 天	N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N/ mg· L^-1	碱度/ mg· L^-1	溶解氧/ mg· L^-1	pH
1	1~32	200	2 000	0.2~0.3	7~8
2	32~54	200	2 000	0.15	7~8

表 1 不同阶段的控制条件 Table 1 Control conditions in different stages

1.4 分析方法

N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N、N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N、N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N、MLSS和MLVSS等均采用国家规定的标准方法进行测定; 亚氮积累率和总氮去除负荷分别按式(1)与式(2)计算:

亚氮积累率= $\begin{matrix} \frac{[N O_{2}^{-} {- N]}_{出水}}{[N O_{2}^{-} {- N]}_{出水} + [N O_{3}^{-} {- N]}_{出水}} \end{matrix}$ × 100% (1)

总氮去除负荷= $\begin{matrix} \frac{{[TN]}_{进水} - {[TN]}_{出水}) \times Q}{1000 \times V} \end{matrix}$ × 24 (2)

溶解氧和pH值分别采用雷磁多功能JPB608型溶解氧测定仪和雷磁PHS-3C型pH计测定。。

2 结果与讨论

2.1 部分亚硝化阶段的启动及稳定运行

N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N和N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N同时作为厌氧氨氧化菌生长所需要的基质, 因此, 稳定的亚氮积累是CANON工艺顺利启动的关键前提。实现稳定的亚氮积累不但要保证对硝化菌的有效抑制, 同时也需要实现氨氧化菌的有效富集才能将氨氮的氧化保持在亚氮态, 实现亚氮的积累, 进而为后续CANON反应提供基质。

本实验在进行部分亚硝化阶段时, 控制进水氨氮浓度约200 mg· L^-1, 温度25 ℃, pH=7~8, 溶解氧浓度0.3 mg· L^-1, 第1阶段反应器的处理效果见图2。由图2可以看出, 第一天出水氨氮、亚氮和硝氮浓度分别为145.51 mg· L^-1、17.68 mg· L^-1和53.36 mg· L^-1, 表明反应器中硝化菌已受到有效抑制, 不能将亚氮完全氧化为硝氮, 亚氮积累率达到22.13%, 但仍具有较高的活性。随着反应的进行, 出水氨氮浓度持续降低, 亚氮积累率持续升高, 第7天时, 亚氮积累率接近40%, 部分亚硝化已成功启动, 但氨氮去除率仅为37.60%。为提高氨氮去除率, 在第8天提高曝气时间, 使溶解氧浓度由0.2 mg· L^-1 升至0.3 mg· L^-1。第25天时, 氨氮去除率约达60%, 并在(25~45)天稳定在约60%, 亚氮积累率持续升高, 在(40~45)天, 达到最高89.95%。启动亚硝化的目的是为下一阶段厌氧氨氧化菌反应提供基质从而启动CANON, 亚氮积累率无需更进一步提升。氨氮也作为厌氧氨氧化菌的基质, 因此, 氨氮去除率也无需达到100%, 且反应器内留有一定浓度的游离氨也可以对硝化菌活性的抑制起到一定作用^[6]。

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	图 2 第1阶段反应器的处理效果Figure 2 Treatment effect of thr reactor in first stage

部分亚硝化得以顺利启动并稳定运行的主要原因:(1) 溶解氧控制得当。氨氧化菌氧饱和常数约0.3 mg· L^-1, 硝化菌约1.3 mg· $\begin{matrix} {L^{- 1}}^{[7]} \end{matrix}$ , 本实验中, 部分亚硝化阶段的溶解氧浓度控制在(0.2~0.3) mg· L^-1, 在不影响氨氧化菌活性的情况下, 同时又有效抑制了硝化菌的活性, 使亚氮得到有效积累; (2) 本阶段最终氨氮去除率保持在约60%, 使反应器内始终存在一定浓度的游离氨, 研究表明, 游离氨的存在对硝化菌产生一定的抑制作用, 使氨氧化菌快速富集, 亚氮得到有效积累, 最终成功启动部分亚硝化过程。

2.2 CANON的启动及稳定运行

在CANON启动阶段, 继续控制进水, 保持氨氮浓度约200 mg· L^-1, 温度25 ℃, pH为7~8, 为成功启动CANON工艺, 将溶解氧由0.3 mg· L^-1降低为0.15 mg· L^-1, 第2阶段反应器的处理效果见图3。由图3可见, 第46天时, 出水氨氮浓度为63.13 mg· L^-1, 去除率为68.42%, 之后出水氨氮浓度持续降低。第49天后反应器已适应溶解氧的降低, 氨氮去除率持续上升并高于80%, 亚氮积累率降至约70%, 出水总氮开始明显下降。第70天时, 出水氨氮浓度降至22.10 mg· L^-1, 氨氮去除率高达88.91%。厌氧氨氧化阶段中, 第70天时, 总氮去除率为58.87%。第54天时, 总氮去除负荷达0.102 kg· m^-3· d^-1, 第(54~70)天, 总氮去除负荷均大于0.1 kg· m^-3· d^-1, 可认为CANON阶段启动成功。

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	图 3 第2阶段反应器的处理效果Figure 3 Treatment effect of thr reactor in second stage

由图3还可以看出, 出水N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N快速下降, 同时出水NO₃-N缓慢上升, 且出水N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N浓度减小, 表明N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N的生成途径并不是由于硝化菌的作用将N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N氧化为N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N, 而是由于CANON反应将N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N和N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N转化为少量N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N和N₂, 造成出水N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N和N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N浓度同时下降, 而N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N浓度上升。同时膜丝表面出现红色, 也证明反应器内发生了CANON反应, 此外, 出水总氮不断下降, 而进水中不含有机碳源, 不可能是由需要有机碳的反硝化反应造成了总氮减少, 并且Δ N $\begin{matrix} O_{3}^{-} \end{matrix}$ -N/Δ N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N接近于厌氧氨氧化反应的理论值0.11, 进一步论证总氮的损失是由于发生CANON反应, 成功启动了CANON工艺。

CANON得以成功启动并稳定运行的主要原因是:(1) 由于氨氧化菌的氧饱和常数低于硝化菌, 反应器的低溶解氧环境会抑制硝化菌的增长而不会对氨氧化菌产生明显影响; 而厌氧氨氧化菌为厌氧菌, 溶解氧越低对其越有利, 因此, 低溶解氧环境利于氨氧化菌和厌氧氨氧化菌的富集; (2) 较高浓度的N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N有利于氨氧化菌而抑制硝化菌, 在部分亚硝化启动后, 未被氧化的N $\begin{matrix} H_{4}^{+} \end{matrix}$ -N和被氧化而生成的N $\begin{matrix} O_{2}^{-} \end{matrix}$ -N也会诱导厌氧氨氧化菌的活性; (3) MBR的负压抽吸出水, 随着反应进行, 膜丝表面逐渐形成一定厚度的滤饼层, 滤饼层外部为氨氧化菌消耗溶解氧, 使内部形成微厌氧环境, 有利于厌氧氨氧化菌的增殖; (4) MBR反应器的高效截留作用, 将几乎全部的微生物截留在反应器内, 避免微生物流失, 使反氨氧化菌和厌氧氨氧化菌得以快速增殖, 这是MBR反应器特有的特点, 也是MBR反应器适用于CANON工艺快速启动的关键。

3 结论

(1) CANON工艺可在MBR反应器内成功完成快速启动。

(2) 利用MBR反应器具有的高效微生物截流优点, 在低溶解氧条件下, 经7天的驯化, 亚氮积累率可达50%, 成功启动了部分亚硝化阶段。

(3) 经一段时间的稳定运行后, 反应器内氨氮去除率接近70%, 在第46天进一步降低反应器内溶解氧至0.15 mg· L^-1, 使反应器内条件更利于厌氧氨氧化菌增殖, 反应由部分亚硝化进入CANON阶段, 经过54天在MBR中成功启动了CANON。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献

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... 而厌氧氨氧化菌处于生物膜内层,由于氨氧化菌在表层消耗溶解氧,在内层形成厌氧微环境,有利于厌氧氨氧化菌在内层进一步完成氨氮和亚硝酸盐氮的去除^[3] ...

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... 现阶段国内外对于CANON工艺启动的研究,多数接种已具有全程自养脱氮或亚硝化活性的特殊污泥^[4,5],但由于此类特殊污泥较为稀缺,一定程度上限制了对CANON工艺的研究 ...

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Characteristics of CANON process in a laboratory-scale sequencing batch biofilm reactor were studied and effects of temperature on nitrogen removal performance were also examined. The total nitrogen removal rate of 88.3% and the total nitrogen removal load of 0.52kg N/(m3·d) of the reactor were achieved, which could prove that CANON process really occurred and prevailed in sequencing batch biofilm reactor. During a batch operation period, changes of nitrite concentration in the reactor could be separated into three phases: up phase, stationary phase and down phase. Although the break-point of DO curve appeared earlier than that of pH curve during a reaction period, both of the two break-points could indicate the termination of CANON reaction. When the liquor temperature was 26~35℃, the reactor showed excellent nitritation performance and most of total nitrogen was disappeared. When the liquor temperature was below 20 ℃, anaerobic ammonium oxidation reaction was inhibited seriously and resulted in a large amount of nitrite accumulation in the reactor. And nitritation reaction was inhibited seriously when the liquor temperature was below 15℃. The optimum temperature for anaerobic ammonium oxidation bacteria growth was about 30℃.

通过序批式生物膜反应器,研究了CANON工艺的运行规律,并研究了温度对CANON工艺的影响.研究发现,通过序批式生物膜反应器反应器可以成功实现CANON工艺,TN去除率可达到88.3%,TN去除负荷达到0.52kg/(m3·d).系统中的NO2--N变化规律可以分为浓度上升期,浓度稳定期与浓度下降期.pH值先降低后升高的拐点与DO突跃的拐点均可作为反应结束的指示参数,DO拐点比pH值拐点出现要提前.在26~35℃之间,可以获得较好的硝化效果与TN去除效果,温度降低到20℃时,厌氧氨氧化性能开始受到显著影响,造成反应器中大量NO2--N积累,而硝化效果在15℃才受到显著影响.反应器中厌氧氨氧化细菌的最适温度约为30℃.

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... 氨氮也作为厌氧氨氧化菌的基质,因此,氨氮去除率也无需达到100%,且反应器内留有一定浓度的游离氨也可以对硝化菌活性的抑制起到一定作用^[6] ...

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单级自养脱氮作为一种新兴的脱氮技术因具有诸多传统脱氮工艺无法比拟的优点而备受研究者们的青睐。在全面、系统地介绍了单级自养脱氮工艺生化反应机理、主要影响因素及其工艺特点的基础上，从微生物学特性、启动及稳定运行和强化脱氮机理三方面重点综述了国内外关于该工艺的最新研究成果，并指出单级自养脱氮工艺存在的问题及未来的研究方向，旨在促进相关研究的发展。

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