引用本文
张海荣, 刘红艳, 沈腊珍, 张素芳, 李雪梅, 刘一丁, 崔越, 蒋煜. SAPO-5分子筛形貌控制合成研究进展[J]. 工业催化, 2018,26(7): 1-5.
Zhang Hairong, Liu Hongyan, Shen Lazhen, Zhang Sufang, Li Xuemei, Liu Yiding, Cui Yue, Jiang Yu. Progress in morphology control of SAPO-5 molecular sieve[J]. Industrial Catalysis, 2018,26(7): 1-5.  
DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.07.001
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SAPO-5分子筛形貌控制合成研究进展
张海荣1,*, 刘红艳1, 沈腊珍1, 张素芳1, 李雪梅1, 刘一丁1, 崔越1, 蒋煜2
1.大同大学,山西 大同 037009
2.大同煤矿集团有限责任公司,山西 大同 037003
通讯联系人:张海荣。

作者简介:张海荣,男,博士,副教授,主要从事多孔无机功能材料的开发及其应用研究。

收稿日期: 2018-04-10
基金资助: 国家自然科学基金项目(51303098;21477069;21506120); 大同市科技攻关项目(2015021;2018023); 大同大学大学生创新创业训练项目(XDC2017257); 大同大学博士启动经费(QD201049)资助项目
摘要

SAPO-5是一类有重要应用的硅铝磷分子筛,分子筛的晶粒大小、形状和堆积方式影响其物化性质。从晶化条件和合成初始溶胶组成方面,总结可控合成不同形貌SAPO-5分子筛的方法。对合成新型形貌SAPO-5分子筛或可控合成不同形貌的其他结构分子筛提供借鉴。

关键词: 催化剂工程; SAPO-5分子筛; 形貌; 添加剂
中图分类号:TQ424.25;O643.36    文献标志码:A    文章编号:1008-1143(2018)07-0001-05
Progress in morphology control of SAPO-5 molecular sieve
Zhang Hairong1,*, Liu Hongyan1, Shen Lazhen1, Zhang Sufang1, Li Xuemei1, Liu Yiding1, Cui Yue1, Jiang Yu2
1.Datong University,Datong 037009,Shanxi,China
2.Datong Coal Mine Group Co.,Ltd.,Datong 037003,Shanxi,China
Abstract

SAPO-5 is an important silicoaluminophosphate molecular sieve widely used in many areas.The grain size,shape and aggregation of SAPO-5 affect its physical and chemical properties.In this paper,research progress in morphology control of SAPO-5 molecular sieve is reviewed,mainly focusing on crystallization conditions and initial sol composition.This work might provide a reference for synthesis of novel morphology of SAPO-5 molecular sieve or other zeolite.

Keyword: catalyst engineering; SAPO-5 zeolite; morphology; additive

SAPO-5分子筛是由[SiO2]、[AlO2]-和[PO2]+四面体单元通过两个六元环和两个四元环交替组成的十二元环一维直孔道, 孔道直径约0.73 nm, 属于大孔径硅铝磷分子筛[1, 2], 其骨架结构为AFI型, 属于六方晶系, 晶胞参数a=b=1.382 7 nm, c=0.858 nm; α =β =90.000° , γ =120.000° 。SAPO-5分子筛具有优异的热和水热稳定性, 适中的酸性, 广泛用于临氢异构化、二甲苯异构化、丙烯聚合和烷烃裂化等酸催化反应。1984年, UCC公司的Lok M T等[3]首次公开了采用水热法合成SAPO-5分子筛的方法。SAPO-5分子筛的合成方法还有超浓体系合成法[4]、液相晶化法[5]、固相合成法[6]、离子液体法[7, 8, 9]、溶剂热合成法[10]和微波合成法[11, 12]等。

合成方法、溶胶组成和晶化条件影响SAPO-5分子筛晶核和晶体的生长速率, 进而生成不同形貌的SAPO-5分子筛。SAPO-5分子筛形貌包括晶粒大小、形状和分子筛颗粒间的堆积方式显著影响分子筛的性质和应用[13]。SAPO-5分子筛的特征形貌为六棱柱[14]。本文综述可控合成不同形貌SAPO-5分子筛的方法。

1 可控合成不同形貌SAPO-5分子筛
1.1 陈化时间和晶化时间

Xiao T C等[15]固定初始溶胶组成为n(三乙胺)∶ n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(H2O)=1∶ 1∶ 1∶ 2∶ 70, 延长陈化时间, SAPO-5分子筛形貌由大晶粒棒状转变为小晶粒球形。 Utchariyajit K等[16]发现, 固定初始溶胶组成为n(三乙胺)∶ n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(H2O)=1.5∶ 1∶ 2∶ 0.2∶ 750, 延长陈化时间有利于生成更多的晶核, 从而合成晶粒小的SAPO-5分子筛, 且晶粒分布均匀, 其形貌呈盘形(短六棱柱)。但陈化时间太长, 不仅造成SAPO-5分子筛晶粒分布不均匀, 还会伴生杂晶鳞石英相或SAPO-34。

Jhung S H等[17]固定初始溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(三乙胺)∶ n(H2O)=1∶ 0.8∶ 1∶ 3.5∶ 50, 在180 ℃考察晶化时间对SAPO-5分子筛形貌的影响。结果发现, 晶化时间1 h, 生成短圆柱形或表面光滑的盘状(短六棱柱)SAPO-5分子筛; 晶化时间2 h, 生成盘状SAPO-5分子筛; 继续延长晶化时间(3 h, 6 h), SAPO-5分子筛的形貌为典型六棱柱, 且随着晶化时间的延长, SAPO-5分子筛优先向c-轴方向生长, 其长径比增大。170 ℃晶化4 h也可以得到盘状SAPO-5分子筛, 但粒径分布不均匀。Iwasaki A等[14]也发现, 延长晶化时间, SAPO-5分子筛长径比增大。由于晶化后期溶胶中硅物种浓度较高, 容易发生二次晶化, SAPO-5分子筛晶体的a-b面上生成六边形环状图形。此外, 延长晶化时间, 还有利于硅元素进入SAPO-5分子筛的骨架[18]。但陈化时间或晶化时间太长, 亚稳相SAPO-5分子筛会转晶生成SAPO-34分子筛[11, 15, 19, 20, 21]。

1.2 晶化温度

SAPO-5分子筛不同轴向晶面生长活化能差异较大(AlPO4-5分子筛a-轴和c-轴方向的生长活化能分别为62 kJ· mol-1和73 kJ· mol-1, 而SAPO-5分子筛a-轴和c-轴方向的生长活化能分别为64 kJ· mol-1和100 kJ· mol-1)[14], 高温不利于生成SAPO-5分子筛晶核。改变晶化温度, 显著影响SAPO-5分子筛的纯度、结晶度和形貌。于晓波等[22]分别以异丙醇铝、二氧化硅和三乙胺为铝源、硅源和模板剂, 固定初始溶胶组成和晶化时间, 考察不同晶化温度对 SAPO-5 分子筛晶体形貌的影响。晶化温度低(140 ℃), SAPO-5 分子筛的形貌为短六棱柱, 且伴生大量立方体形貌SAPO-34分子筛; 晶化温度高(200 ℃), SAPO-5分子筛呈球形; 晶化温度 180 ℃, SAPO-5 分子筛的形貌为典型的六棱柱。

1.3 模板剂类型和用量

Finger G等[23]提高三乙胺(模板剂)用量, 促进了SAPO-5分子筛的晶核生成速率, 缩短了晶化时间, 提高了SAPO-5分子筛收率, 合成玫瑰花形或附晶生长型SAPO-5分子筛。Xiao T C等[15]发现, n(Et3N)∶ n(Al+Si+P)不超过0.35, 随着Et3N含量的增大, 合成SAPO-5分子筛的截面由正方形向六边形直到圆形转变。进一步增加Et3N含量, 合成SAPO-5分子筛产物中伴生SAPO-34分子筛。与此相似, 随着四乙基氢氧化铵用量的增加, SAPO-5分子筛的形貌由短六棱柱向短圆柱转变, 且合成SAPO-5分子筛粒径逐渐减小。高俊萍等[24]采用微波加热法, 固定初始溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(三乙胺)∶ n(H2O)=1∶ 1.5∶ 1∶ x∶ 84, 考察模板剂在SAPO-5分子筛晶化过程的作用。n(三乙胺)∶ n(Al2O3)≤ 0.7时, 不能生成SAPO-5分子筛; n(三乙胺)∶ n(Al2O3)=0.77~0.94时, 生成不完整微球SAPO-5分子筛; n(三乙胺)∶ n(Al2O3)=1.12~1.30时, 生成由粒径为(2~3) μ m的SAPO-5分子筛小颗粒堆积而成的(18~25) μ m微球; n(三乙胺)∶ n(Al2O3)=2.00~2.60时, 得到分散的SAPO-5分子筛, 晶体粒径为(2~5) μ m。

1.4 铝源[13- 14, 25]和硅源[13, 16, 26- 27]

Demuth D等[13]采用水合氧化铝或拟薄水铝石为铝源, 固定初始溶胶组成为n(三乙胺)∶ n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(H2O)=1.55∶ 1∶ 1.03∶ x∶ 750, 合成具有优异光性能的六棱柱大单晶SAPO-5分子筛。问娟娟等[28]采用微波-离子热法研究铝源对SAPO-5分子筛形貌的影响。结果发现, 异丙醇铝为铝源合成SAPO-5分子筛的形貌为六棱柱和纳米粒子团聚物; 碱式乙酸铝为铝源合成SAPO-5分子筛的形貌为不同长宽比的柱状形。

硅源影响SAPO-5分子筛的晶体生长速率, 特别是c-轴方向的生长速率, 硅源活性决定SAPO-5分子筛的晶粒大小和形状[13, 14]。n(SiO2)∶ n(Al2O3)< 0.1, 生成大单晶SAPO-34分子筛; n(SiO2)∶ n(Al2O3)> 0.4, SAPO-5分子筛在(001)晶面定向生长或生成纤维状SAPO-5分子筛; n(SiO2)∶ n(Al2O3)=0.5, SAPO-5晶体共晶生长, 且产率很低。此外, 溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(三乙胺)∶ n(H2O)=1∶ 1.03∶ 0.2∶ 1.55∶ 750时, 合成SAPO-5分子筛的长径比最小, 等于2[17]。Roldá n R等[27]分别以异丙醇铝、正硅酸乙酯和N-甲基二环己胺为铝源、硅源和模板剂, 考察硅源用量对合成SAPO-5分子筛形貌的影响。n(P)∶ n(Si)=9和1.8均可以合成均匀分布的球形SAPO-5分子筛, 而晶粒大小差异明显, 分别为1 μ m和15 μ m。王淑芳等[29]分别以 Et3N和正硅酸乙酯为模板剂和硅源, 固定初始溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(SiO2)∶ n(P2O5)∶ n(Et3N)∶ n(H2O)=1∶ (0.2~2.5)∶ 1.3∶ x∶ 45, n(SiO2)∶ n(Al2O3)=0.2, SAPO-5分子筛的形貌为片状微晶紧密聚集而成的表面较光滑的近圆柱形; n(SiO2)∶ n(Al2O3)=0.6, 其形貌仍为近圆柱形, 然而片状微晶间明显松散, 且表面粗糙; n(SiO2)∶ n(Al2O3)=0.8, SAPO-5分子筛为不规则圆柱体; n(SiO2)∶ n(Al2O3)=1.2, 聚集体的不规整程度加大。徐立陆等[30]固定初始溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(三乙胺)∶ n(H2O)=1∶ 1.2∶ x∶ 0.9∶ 25, 考察硅铝比对合成产物形貌的影响。随着硅铝比的增加, 分子筛形貌呈现出差异性, n(SiO2)∶ n(Al2O3)= 0.075, SAPO-5分子筛呈完美的长棒状六棱柱, 但晶粒分布不均匀; n(SiO2)∶ n(Al2O3)=0.15 时, SAPO-5分子筛长度明显缩短, 呈短粗状六棱柱, 且晶粒分布均匀; n(SiO2)∶ n(Al2O3)≥ 0.3, SAPO-5分子筛形貌没有明显变化, 但其表面缺陷增多, 变得坑洼。

Zhu S等[31]分别采用三乙胺、拟薄水铝石、磷酸和正硅酸乙酯为模板剂、铝源、磷源和硅源, 固定合成溶胶组成为n(三乙胺)∶ n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(H2O)=1.2∶ 1∶ 1∶ 0.4∶ 60, 合成厚度为3.0 nm的纳米片SAPO-5分子筛。合成纳米片SAPO-5分子筛至少有以下3个特点:(1) 先加硅源后加模板剂; (2) 陈化时间长(3天); (3) 硅源用量和水用量高。

1.5 水用量

稀溶液体系不利于生成SAPO-5分子筛晶核, 完全晶化需要延长晶化时间, 且有时会伴生杂晶鳞石英相[32]。提高合成体系水用量, 有利于SAPO-5分子筛延c-轴生长, 生成规则的六棱柱大单晶SAPO-5分子筛[23]。Kornatowski J等[32]分别使用三乙胺和四丙基氢氧化铵为模板剂, 固定合成溶胶组成为 n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(SiO2)∶ n(三乙胺)[n(三苯胺)]∶ n(H2O)∶ n(H2SO4)=1∶ 1∶ 0.2∶ 1.55(3.1)∶ x∶ 0(0.85)(x=300或1 000), 发现随着水用量的增加, 合成SAPO-5分子筛的长径比增大。

1.6 pH值

初始溶胶pH值是控制SAPO-5分子筛晶粒大小、粒径分布和产物收率的重要因素之一。Kodaira T等[12]分别以铝溶胶和三乙胺为铝源和模板剂, 固定初始溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(Et3N)∶ n(H2O)=1∶ 1.03∶ 3.56∶ 250, 考察pH值对合成SAPO-5分子筛形貌的影响。降低溶胶pH值, 合成SAPO-5分子筛的粒径增大, 且粒径分布变宽。

1.7 添加剂

以四丙基氢氧化铵为模板剂合成SAPO-40分子筛, 在合成溶胶中加入少量碱金属离子(Li+, Na+, K+, Cs+)或TMA离子, 可以抑制生成SAPO-5分子筛晶核[33, 34]。Jhung S H等[35]采用微波合成法研究了Cl-、N O3-、S O42-、Ac-和F-对合成SAPO-5分子筛形貌的影响。随着合成溶胶pH值的减小, SAPO-5分子筛的晶粒大小逐渐增大, 而F-显示出相反的变化趋势。合成溶胶组成为n(Al2O3)∶ n(P2O5)∶ n(三乙胺)∶ n(H2O)∶ n(HF)=1∶ 1.1∶ 3.5∶ 256∶ 6.0, 初始pH=3.5, 可以合成长径比为40的六棱柱SAPO-5分子筛。王淑芳等[29]在合成体系中加入氟离子, 发现SAPO-5的规整程度明显提高, 其形貌由圆柱形转变为六棱柱形, 直至哑铃体形。

张海荣等[36]采用炭黑为添加剂, 选择性合成SAPO-5和SAPO-34分子筛, 且合成SAPO-5分子筛的形貌为准长方体。Hoppe R等[37]研究了添加剂甲基蓝对不同孔径SAPO-n分子筛形貌和孔性质的影响。结果发现, 合成初始溶胶中加入甲基蓝, AFI型(AlPO-5、SAPO-5和FeAPO-5)分子筛形貌没有变化; 而SAPO-34分子筛晶粒大小却明显减小, 由10 μ m减小至2 μ m, 且晶粒堆积明显, 形成大量晶间孔; SAPO-20分子筛晶粒明显增大。Franco M J等[38]实验表明, 只有阳离子表面活性剂浓度不低于临界胶束浓度, 表面活性剂才会改变 SAPO-5分子筛的晶粒大小和形状, 得到由晶粒大小为25 μ m微晶聚集成近球形SAPO-5分子筛, 且微晶大小随着表面活性剂浓度的减小而增大。加入中性或阴离子表面活性剂, 合成盘形或棱形SAPO-5分子筛。周新涛等[39]在合成体系中添加适量十六烷基三甲基溴化铵, 显著提高了SAPO-5分子筛的结晶度和纯度, 表明十六烷基三甲基溴化铵可以改善SAPO-5分子筛的晶化过程。陈鲜等[40]采用固相法在合成体系中加入十六烷基三甲基溴化铵和F123合成片状SAPO-5分子筛。

2 结 语

SAPO-5分子筛晶核和晶体生长速率决定分子筛形貌。控制晶核生成速率, 不仅可以选择性合成不同结构分子筛, 还有利于调控分子筛晶粒大小。晶体生长速率一方面影响合成分子筛纯度和结晶度, 另一方面影响分子筛形状和分子筛聚集方式。可控合成不同形貌的SAPO-5分子筛, 从应用角度考虑, 有利于研究分子筛结构和性能之间的关系; 从理论角度考虑, 有利于研究分子筛生成机理。

The authors have declared that no competing interests exist.

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