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测试了一系列Fe(OH)x修饰的Pt/BN催化剂用于巴豆醛加氢的性能。与纯Pt/BN催化剂上巴豆醇的低选择性(小于5%)相比,Fe(OH)x的修饰可显著增加巴豆醇的选择性。n(Fe)∶n(Pt)=0.1的催化剂(0.1FePt/BN)具有最佳性能,其在80 ℃液相中的巴豆醇生成速率为166.6 μmol·gPt-1·s-1,选择性为72.7%,在70 ℃气相中的转换频率(TOF)为0.042 78 s-1,选择性为80.5%。表征结果表明,Pt-Fe(OH)x相互作用改变了Pt物种在Pt-Fe(OH)x界面位点的电子特性,从而促进了吸附羰基的活化,提高了对不饱和醇的选择性。此外,动力学数据的定量分析表明,在70 ℃时,界面Pt位点的TOF为0.377 53 s-1,比非界面Pt位点(0.56×10-3 s-1)高出三个数量级。
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为实现碳达峰、碳中和目标,除加大节能减排力度之外,还需进一步加强对CO2、CH4等温室气体的资源化利用,甲烷干重整(DRM)利用CO2和CH4生产H2和CO合成气是一个备受关注的热点。采用“双溶剂”法制备纳米片、纳米棒和纳米颗粒三种形貌γ-Al2O3载体,研究了载体形貌对Ni/γ-Al2O3催化DRM的影响。结果表明,Ni/Al2O3活性受γ-Al2O3载体形貌影响,Ni负载于Al2O3纳米棒催化剂表现出优异的活性,CO2和CH4的初始转化率分别是84.3%和75.4%,产物中H2/CO的比例为0.88,在反应过程中稳定性最高,没有失活迹象,与Ni负载于市售Al2O3催化剂相比,CO2和CH4的转化率提升23.6和26.8个百分点。这是由于高比表面积的Ni负载于Al2O3纳米棒催化剂有利于Ni金属在表面的分散,存在较多的Ni的活性位点抑制反应过程中的Ni颗粒的团聚;Ni负载于Al2O3纳米棒催化剂拥有最多的碱性位点,有利于CO2在催化剂表面的吸附活化。
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利用溶胶-凝胶法成功制备了Rb-Sr-Fe-TiO2光催化剂,并通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶红外光谱对其进行表征。在可见光诱导下,利用亚甲基蓝(MB)评价其光催化性能。结果表明,在RbCl、Sr(NO3)2和FeCl3的最佳掺杂比mRbCl:$m_{Sr(NO_{3})_{2}} : m_{FeCl_{3}}: m_{TiO_{2}}$=2:1:0.2:100,最优催化剂浓度1.0 g·L-1条件下,Rb-Sr-Fe-TiO2对4 mg·L-1的亚甲基蓝溶液进行光催化降解,3 h内降解率达到98.56%。Rb-Sr-Fe-TiO2克服了传统TiO2吸附能力差和可见光响应性差的缺陷,提高了材料的光催化活性,有望在废水处理方面得到广泛的应用。
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以三嵌段共聚物F127(EO106PO70EO106)为模板剂,Al[OCH(CH3)2]3 为铝源,活性组分前体Cu(NO3)2·2.5H2O和Ce(NO3)2·6H2O,采取原位合成法制备有序介孔氧化铝负载的Cu-Ce催化剂,研究合成的有序介孔氧化铝及催化剂对维埃斯(VS)的消毒效果。结果表明,VS在Al-0.05Cu-0.05Ce双金属催化剂表面的消毒降解效果最佳,产物中氧化物相对较多,主要发生S—C键和P—S键的断裂,断裂的碎片进一步氧化,反应4天,VS消毒降解率98.01%。这可能是由于CeO2中的铈元素能受环境影响在Ce3+→Ce4+间发生可逆转变,催化VS发生氧化消毒反应。
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研究复配催化剂对FCC回炼油催化加氢性能的影响。以NaY分子筛、拟薄水铝石分别作为原料制备HY分子筛、γ-Al2O3,并采用浸渍法制备P@γ-Al2O3改性载体。利用XRD、BET、Py-IR和SEM等对催化剂进行表征。采用高压反应釜进行FCC回炼油加氢催化实验,考察载体种类、活性组分Ni-Mo配比对催化反应性能的影响。结果表明,磷改性有利于提高γ-Al2O3的织构特性和B酸量。另外,将HY分子筛与P@γ-Al2O3复配后,其载体酸性及孔道分布得到进一步优化,在复配比为m(P@γ-Al2O3)∶m(HY)=8∶2、活性组分配比n(Ni)∶n(Mo)=1∶2时,催化加氢性能最好,所得产物中饱和分最多、氢碳比最高。
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重质油加氢催化剂所用的拟薄水铝石要求具有较大的孔容、比表面积和特定的孔结构,工业上通常采用硫酸铝法和碳化法生产。为了提高孔容孔径,本文采用扩孔法制备超大孔拟薄水铝石,同时采用硫酸铝法和碳化法制备常规大孔拟薄水铝石,并将三种拟薄水铝石制备成氧化铝、载体和催化剂,表征分析孔结构,评价催化剂的加氢反应性能。低温N2吸附-脱附测试表明,扩孔法拟薄水铝石制备的载体孔容孔径最大,硫酸铝法拟薄水铝石制备的载体孔径分布最集中。压汞分析测试表明,三种方法制备的拟薄水铝石主要由晶粒间孔和颗粒间孔组成,经挤压制备成载体后颗粒间的大孔全部消失,只存在晶粒间的孔。XRD分析表明,扩孔法制备的拟薄水铝石晶粒最大,是导致其具有较大孔容孔径的原因之一。SEM和TEM分析显示,硫酸铝法制备的拟薄水铝石呈现纤维状结构,碳化法拟薄水铝石具有较小的片状结构,而扩孔法拟薄水铝石具有更大的片状结构,这也是三种拟薄水铝石呈现不同孔结构的原因。固定床评价结果表明,对于重油加氢处理反应,硫酸铝法、碳化法和扩孔法拟薄水铝石在制备成催化剂以后,活性依次增大,这是由于较大的可几孔径有助于提高重油大分子扩散速率导致的。
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