本期目录
  
2022年, 第30卷, 第7期 刊出日期:2022-07-15
  • 全选
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    综述与展望
  • 荣静, 赵婉霞, 骆雯, 亢科科, 龙璐璐, 姚小江
    2022, 30(7): 1-9. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.001
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    大气中过量的氮氧化物(NOx)直接危害人类健康、破坏生态环境。氨-选择性催化还原(NH3-SCR)技术能有效减少NOx排放,但其使用的钒基催化剂易受烟气中SO2、碱(土)金属等毒害,且钒物种具有生物毒性,因此非钒基脱硝催化剂逐渐进入研究者的视野。此外,低温烟气脱硝也逐渐被重视。因此,绿色高效的低温NH3-SCR催化剂的研发刻不容缓。Mn基催化剂因在低温段表现出优异的脱硝活性而成为重要研究对象。本文综述了Mn基脱硝催化剂的研究现状,重点论述了一元和多元复合MnOx催化剂,负载型MnOx催化剂改性及脱硝机理,为开发实用的高效Mn基低温脱硝催化剂提供参考。

  • 付伟, 涂云宝, 徐晓清, 白雪, 刘仲能
    2022, 30(7): 10-16. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.002
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    综述近年来国内外间苯二甲腈加氢制备间苯二甲胺技术的研究进展。通过对反应机理的深入探究,重点讨论负载型加氢催化剂的活性中心、助剂、载体、制备方法和反应工艺及再生技术等,并总结有效抑制副反应发生和提高催化剂长周期运行的可行策略。该领域未来研究的重点和难点仍是高选择性、高稳定性负载型催化剂的开发和腈高效加氢制备胺绿色工艺的优化。

  • 催化剂制备与研究
  • 彭岩, 王学林, 王从新, 田志坚
    2022, 30(7): 17-24. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.003
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    采用超声辅助浸渍法制备Na改性Pt/SAPO-11催化剂,采用氨气程序升温脱附,吡啶红外和固体核磁表征催化剂酸性,并通过正十二烷异构化反应评价催化剂活性。表征结果表明,Na的引入降低了Pt/SAPO-11的中强B酸酸量和总酸量。反应结果表明,与未改性的Pt/SAPO-11催化剂相比,引入Na助剂后,催化剂上异构体选择性显著提升,实现了89%的异构体收率。结合反应评价和表征结果,讨论了Na助剂对催化剂上烷烃异构化反应路径的影响。

  • 姜艳, 王继锋, 唐兆吉
    2022, 30(7): 25-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.004
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    以氧化铝和改性Y分子筛为载体,硫代钼酸铵和硝酸镍为活性组分前驱体,采用等体积浸渍法制备不同种类助剂的含硫前体加氢裂化催化剂。通过BET、XRD、IR、HRTEM、等对催化剂进行表征。表征结果表明,添加不同种类助剂对催化剂表面物化性质产生一定影响。加入酸性助剂使催化剂表面的总酸量和中强酸酸量均呈增加趋势。同时,催化剂活性相片晶长度和层数得到很好改善,产生更多反应中心,提高催化剂性能。加入碱性助剂,催化剂酸量降低,片晶的长度和层数均减少,不利于催化剂反应性能发挥。评价结果表明,加入酸性助剂乙二胺四乙酸(EDTA),催化剂的转化率和选择性达到最佳状态。

  • 张号东, 吴雅玲, 叶思远, 华懿炜, 李鹏飞, 谢凤静, 孟岩, 严政
    2022, 30(7): 31-39. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.005
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    发展非均相氧化法取代甲苯氯化水解法和甲苯液相氧化法,实现封闭条件下苯甲醇高效选择性氧化为苯甲醛的非均相催化体系,可以为建立环境友好的绿色合成工艺提供理论支撑。设计并采用纳米浇铸法合成一系列介孔SBA-15分子筛负载型铜基复合氧化物催化剂CuO/SBA-15和CuCoOx/SBA-15,并将其应用于催化苯甲醇选择性氧化制备苯甲醛反应,采用SAXS、XRD、SEM、TEM、BET、XPS、IR、TG 等手段对制备的氧化物催化剂进行表征。结果表明,合成的铜钴复合氧化物中均存在尖晶石结构;Cu 是 CuCoOx/SBA-15 催化苯甲醇氧化制苯甲醛的活性位点;钴的加入能够降低二价铜的电子结合能;CuCoOx/SBA-15的高效催化性能源自于催化剂CuO与CuCo2O4的协同催化作用。n(Cu):n(Co)=2:1时,二者的协同催化效果最好。

  • 吴锦栋, 左建良, 林璟, 刘自力
    2022, 30(7): 40-43. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.006
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    氢气的安全贮存与可控释放是影响氢能发展的关键环节之一。甲酸无毒、能量密度高、易于储存/运输等,被认为是很有前途的化学贮氢材料。以炭黑(XC-72)为载体,氯化钯为前驱体,采用浸渍法,制备Pd/C(XC-72)催化剂,评价其对甲酸分解产氢的催化活性,并采用XRD、FT-IR和XPS等现代分析技术对催化剂进行结构表征。结果表明,炭黑(XC-72)前处理条件直接影响催化剂活性。其中在50 mL的坩埚中放置3.5 g炭黑(XC-72),在半封闭下,650 ℃焙烧2 h,所制得的催化剂具有较高的催化活性。在该催化剂上,60 ℃下,甲酸催化分解产氢的TOF值达到了7 257 h-1,并且具有较好的催化稳定性。

  • 张静静
    2022, 30(7): 44-48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.007
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    以花状CeO2为载体,采用沉积-沉淀法制备质量分数2%Au/CeO2催化剂,借助ICP-AES、XRD、TEM、XPS、H2-TPR等表征手段,研究焙烧温度对Au/CeO2催化剂催化CO氧化活性的影响。结果表明,焙烧温度对催化剂的氧化还原能力影响显著,焙烧后的催化剂低温氧化CO活性明显提高,300 ℃焙烧制得的催化剂具有最高的CO低温催化活性,18 ℃下可将体积分数1%的CO催化消除至1.84 mg·m-3

  • 蔡洪城, 周菊发, 孙晨, 张可羡, 黄晨, 杜勇, 张勇, 王治祥, 高平, 惠武卫, 蒋莉萍, 姬存民, 王巍然, 赵安民
    2022, 30(7): 49-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.008
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    考察了三种甲醇合成催化剂在不同工艺条件下的催化性能,并采用XRD、TPR、TG-DTG和N2低温吸附-脱附对催化剂进行了表征分析。结果表明,cat-1的铜锌协同作用强,氧化铜晶粒小,分散度高,具有更好的低温活性和更佳的热稳定性,适用的空速范围更宽。cat-1最佳反应条件为温度240 ℃、压力8 MPa和空速10000 h-1,在此条件下甲醇时空收率达2.02 g·(h·mL)-1,老化后甲醇时空收率达1.74 g·(h·mL)-1

  • 罗晋朝, 宋桂贤, 路程
    2022, 30(7): 56-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.009
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    采用阳离子交换法制备蒙脱土交联催化剂(Fe-Ni-Al-MMT),采用XRD,BET,ICP等对催化剂的层间距、比表面积、活性金属元素含量进行表征。考察活性金属物质的量分数,活性组分物质的量比n(Fe):n(Ni)和焙烧温度对催化剂降解染料废水活性的影响,并评价催化剂的稳定性。结果表明,活性金属含量为物质的量分数6%,活性金属配比n(Fe):n(Ni)= 4:6,焙烧温度为500 ℃制备的催化剂,降解染料废水COD去除率为88.9%,其层间距d001为1.770 nm,比表面积为151.9 m2·g-1,重复实验下活性组分溶出很低,催化剂表现了良好的稳定性。

  • 谢小莉, 王红梅, 齐小峰
    2022, 30(7): 60-62. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.010
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    活性炭吸附催化氧化脱SO2是烟气脱硫技术的重要发展方向。考察活性炭孔道结构、水汽含量对活性炭脱硫性能的影响。结果表明,微孔和中孔并存的活性炭孔道结构是影响脱硫效果的重要因素;烟气中水汽含量并不是越多越好,水汽含量约为体积分数8%~11%时,具有较高的脱硫效果。烟气中的氧气含量高达体积分数3%~8%,已经足够使SO2转化为硫酸,不必额外补充氧气,解决了富氧条件下,SO2的脱除问题。在同样的实验条件下,自制活性炭的脱硫效果和稳定性明显优于国外产品。

  • 有机化工与催化
  • 王勇, 梁战桥
    2022, 30(7): 63-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.011
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    芳烃联合装置规模越来越大,新鲜C8芳烃原料的组成变化也较大,乙苯转化型二甲苯异构化催化剂投料开工时更易出现温升较大、循环氢气纯度较低等现象,易造成压缩机联锁、换热器泄漏风险、投料过程中停工、异构化工艺参数调整过程时间长等问题。总结了芳烃装置历次开工的数据,对催化剂投料过程中的难点分析,结合中国石化石油化工科学研究院(石科院)RIC-270系列乙苯转化型二甲苯异构化催化剂、大型芳烃装置的特点,优化催化剂投料开工过程方法,并在工业装置上进行实施。结果表明,通过优化原料组成、增大补充氢气流量、降低投料压力并及时下调压力等多方面的措施,可以实现投料开工过程平稳,避免超温、压缩机联锁等问题,该方法可以推广应用到类似催化剂体系的开工。

  • 精细化工与催化
  • 陈炳旭, 顾龙勤, 曾炜, 陈亮
    2022, 30(7): 68-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.012
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    研究正丁烷氧化制顺酐用VPO催化剂稳定性规律及失活机理。采用固定床反应器对催化剂进行近6 000 h稳定性测试,并通过XRD、FT-IR、N2吸附-脱附、XPS和氧化还原滴定等手段对反应前后催化剂进行表征。结果表明,在无补磷条件下,随着反应的进行,催化剂性能逐渐下降,V5+相态逐渐减少,V4+相态稳定存在,V平均价态降低;催化剂表面的P先行流失,接着体相的P扩散至表面,并随着反应进行继续流失,同时,催化剂的比表面积显著增加,造成催化剂的失活。

  • 环境保护与催化
  • 李竹青, 刘美增, 耿聰, 于畅, 江锋, 刘诗月, 高维春
    2022, 30(7): 73-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.07.013
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    以双氯芬酸(DCF)为研究对象,亚氧化钛(Ti4O7)电极为阳极,研究不同因素(初始浓度、pH值、电流密度、电解质浓度)对双氯芬酸电催化氧化降解的影响,通过淬灭实验探究降解过程中起主要作用的活性物质。结果表明,在双氯芬酸初始浓度为10 mg·L-1、pH值为3、电流密度为15 mA·cm-2、电解质浓度为0.05 mol·L-1条件下,降解效果最佳;在亚氧化钛电极电催化氧化DCF过程中·OH和 $\mathrm {SO^{-}_{4}}$·起主要作用。Ti4O7电极可以实现水体中双氯芬酸的有效处理。