二氧化碳(CO₂)加氢制甲醇反应研究对于我国缓解能源压力和实现“双碳”目标具有重要意义。在该转化路径下,催化剂的设计与优化是决定CO₂转化率与甲醇选择性的核心要素。合金催化剂因独特的电子结构与几何构型,在促进CO₂活化与加氢过程中展现出非凡的潜力。全面回顾并总结固溶体合金及金属间化合物,特别是铜基、铟基、镓基以及其它新兴合金体系,在CO₂加氢制甲醇多相催化领域的研究进展。同时,还剖析了当前的研究策略与思路,并展望合金催化剂在未来发展中的潜在方向与应用前景,旨在为相关领域的研究人员提供有价值的见解。

人类活动产生的大量废弃塑料给空气、土壤、海洋等带来全方位的严重污染,甚至环境中的微塑料也会通过生物循环进入人体内,对人类的身体健康造成极大的危害。根据目前废弃塑料的回收现状,阐述具有可持续发展前景的几种化学回收废弃塑料方法及新型回收工艺的研究现状,主要包括溶剂解、氢解、光催化降解。总结不同类型废弃塑料所适应的催化降解手段及各类催化剂在催化降解反应中所发挥的重要作用,对比当前主要催化剂的催化效率,为废弃塑料高效降解选择有效的催化剂及方法提供理论基础。

多金属氧酸盐(POMs)作为一种多核配位聚合物,因其独特的结构和出色的物化性能,在催化、吸附和电化学等领域得到广泛应用。然而POMs易溶于极性溶剂的特性限制了其应用范围。为解决这一问题,研究者开发了基于POMs的复合材料。综述POMs复合材料在生物质转化、污染物处理和电化学领域的最新研究进展。POMs复合材料在提高催化剂稳定性、促进生物质大分子转化、增强废水处理和气体净化效率,以及提升电化学性能方面展现出显著优势。这些成果不仅克服了POMs易溶解的难题,还为相关领域的技术创新和应用提供了新的思路和方向。

在掺杂Si和La的ZrO₂催化剂基础上,通过不同方式引入造孔剂聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)调控催化剂的酸碱性以及孔性质,提高1,4-丁二醇(BDO)气相选择性脱水制备3-丁烯-1-醇催化反应的转化率和选择性。通过X射线衍射(XRD)进行物相分析,并且从傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、NH₃程序升温吸附(NH₃-TPD)、CO₂程序升温吸附(CO₂-TPD)等表征结果可以看出,造孔剂PMMA能显著提高Si、La元素的分散程度,进而提高相应催化剂的酸碱性。N₂吸附-脱附曲线、扫描电镜(SEM)等表征结果可以看出,造孔剂PMMA改变了催化剂微观形貌,提高催化剂性能,尤其是溶解造孔剂得到的催化剂ZrO₂-DPM活性最高,使1,4-丁二醇的转化率达到85.36%,3-丁烯-1-醇选择性达到64.56%。

采用一步水热法合成Cu-SAPO-34分子筛催化剂。以价格低廉的吗啡啉作为模板剂,新型络合物Cu-TEPA充当铜源兼共模板剂,并通过负载铈元素对Cu-SAPO-34分子筛催化剂进行改性。考察Cu-SAPO-34分子筛催化剂的焙烧温度、升温速率和Ce/Al比对其柴油机尾气中NO_x脱除性能的影响,并对催化剂进行XRD和N₂吸附-脱附表征。结果发现,负载铈元素能有效提高Cu-SAPO-34分子筛催化剂的催化性能;焙烧温度700 ℃,焙烧升温速率5 ℃·min^-1,Ce/Al物质的量比0.06时,CuCe-SAPO-34分子筛对柴油机尾气NO_x的脱除效率最高,达到89.6%,此时分子筛催化剂的结构、结晶度、比表面积和孔容都相对最好。

质子交换膜燃料电池作为一种高能量密度、环境友好、室温下启动速率快、寿命长的新型能量转化装置,是目前车用动力新能源电池的首选。催化剂是影响质子交换膜燃料电池活化极化的关键因素。以苯乙酮缩氨基脲为载体改性剂,以二氯四氨合铂为活性组份,制备质量分数50%Pt/C催化剂。电化学活性测试结果表明,该催化剂质量比活性为217.64 mA·mg^-1,电化学活性面积为87.63 m²·g^-1,经30 000圈耐久性测试后,质量比活性及电化学活性面积衰减仅为11.57%及15.63%。

采用水热法合成MoS₂/ZnO复合光催化剂,通过红外光谱、X射线粉末衍射、扫描电子显微镜、紫外漫反射光谱等多种测试方法对所合成的复合材料进行结构和性能分析。结果表明,MoS₂/ZnO复合光催化剂中,片层结构的MoS₂附着在棒状ZnO表面,在可见光区复合材料的光吸收能力有一定增强。光照射120 min,MoS₂加入量为质量分数1.5%时,MoS₂/ZnO(MZ-3)催化剂对 15 mg·L^-1四环素降解率高达90.01%,高于纯ZnO光催化剂。5次循环稳定性测试实验表明,复合催化剂具有稳定的光降解性能。

考察不同温度焙烧的Al₂O₃载体对Cr₂O₃/Al₂O₃催化剂的影响。通过XRD、氮气吸附、NH₃-TPD等手段对载体和催化剂进行分析表征。结果表明,载体的焙烧温度不同时,其孔道结构和表面酸性也不同,导致催化剂对异丁烷反应的转化率、选择性和稳定性存在差异。当焙烧温度较低时,载体的比表面较大,表面羟基数量较多,催化剂对于异丁烷反应的转化率较高、选择性较低,催化剂的稳定性较好;当焙烧温度较高时,载体的比表面较小,表面羟基数量较少,催化剂对于异丁烷反应的转化率较低、选择性较高,催化剂的稳定性较差。

以Al₂O₃为载体,调控活性组分Co和Mo的含量配比,制备3种氧化型催化剂,在此基础上,引入硫化剂制备预硫化型加氢催化剂。同时考察活性最佳的2-4#催化剂在不同反应工况下对焦炉煤气的脱硫性能。结果表明,催化剂中CoO/MoO₃质量比为0.4,反应压力为2 MPa、反应温度为350 ℃时,催化剂的有机硫转化率最佳。相同制备条件下,器外预硫化型催化剂的有机硫转化率较器内预硫化提高1.69%,且该催化剂长期使用性能稳定,具有一定的市场应用前景。

二氧化碳甲烷化是二氧化碳转化利用的有效途径。针对二氧化碳甲烷化催化剂活性低的现状,以镍为活性组分,采用原位生长法制备多金属组分高活性二氧化碳甲烷化催化剂La₂NiCoO₆。通过SEM、BET表征发现,添加La元素能提高镍系催化剂的分散性和孔结构,有利于提高其活性。对催化剂La₂NiCoO₆在不同工艺条件下的活性进行考察,结果发现,在反应温度400 ℃、常压、气体空速12 000 mL·(g·h)^-1、n(H₂)∶n(CO₂)=4的工艺条件下,二氧化碳转化率91.21%、甲烷选择性97.63%。表明该催化剂具有较高的低温高活性。且催化剂La₂NiCoO₆在300 h的活性周期内,仍保持比较高的活性和稳定性。

为了拓宽乙烯裂解原料的来源,同时降低柴汽比,将直馏柴油加氢改质后作为乙烯裂解原料是重要途径之一。柴油加氢改质催化剂是影响改质柴油收率与性质的核心因素。制备不同活性金属含量的催化剂,并考察催化剂在不同反应温度下对改质柴油收率与性质的影响。研究结果表明,提高催化剂的金属含量有利于提升催化剂加氢能力与开环能力的匹配性。在改质柴油BMCI值≤10时,经催化剂B改质的柴油收率可达57.3%,且反应温度比金属含量低的催化剂A低4 ℃。

采用水热法制备一系列不同铜硅比的铜硅纳米管状催化剂(Cu-Si-NT),并用于生物质基5-羟甲基糠醛(HMF)选择加氢制2,5-二甲基呋喃(DMF)反应,探究铜硅比对催化剂结构、加氢性能的影响。催化剂活性测试结果表明,当Cu/Si物质的量比为1∶1时催化剂具有最佳催化性能,在反应温度为180 ℃、反应时间为1 h、氮气压力为2 MPa条件下,以异丙醇为溶剂兼氢源,HMF转化率为100%,目标产物DMF选择性为74.7%。Cu-Si-NT催化剂具有良好的稳定性,经5次循环实验后,其反应活性无明显下降。对催化剂进行XRD、SEM/TEM和XPS等系列表征。表征发现,催化剂为纳米管状结构,前驱体硅酸铜还原生成了Cu⁰/Cu⁺的复合结构,具有较高的氢转移加氢活性和稳定性。

介绍中化泉州石化有限公司甲基叔丁基醚(MTBE)装置的工艺流程与反应机理,采用正交实验优化MTBE装置的工艺参数。结果表明,MTBE装置最佳工艺参数为醚化塔压力0.52 MPa、反应器空速1.26 h^-1、醇烯比1.30。通过实验验证,工艺调参数优化后使MTBE产品中甲基仲丁基醚(MSBE)的含量由质量分数约1.5%降至0.6%以下。将醚化蒸馏塔中的原有催化剂更换为CDM催化精馏模块可以有效降低MSBE的生成,