金属有机骨架材料(MOFs)因孔隙率高、结构易调控和多功能性,在能源转化及环境催化等领域展现出广阔的应用前景。作为锆基MOFs的典型代表,UiO-66因独特的锆氧簇结构,展现出优异的热稳定性、化学稳定性以及结构可修饰性,近年来在功能型MOFs研究中备受关注。得益于其高度有序的晶体结构和丰富的调控手段,改性后的UiO-66在电催化反应中表现出巨大的应用潜力。系统总结了UiO-66的合成方法、性能优化策略及其在电催化领域的应用进展,指出现阶段UiO-66材料研究面临的挑战以及未来研究聚焦的方向,以推动UiO-66在能源与环境领域的实际应用。

苯乙烯-共轭二烯-苯乙烯三嵌段共聚物(SBS)作为重要的热塑性弹性体(TPE),具有广泛的应用市场。将SBS中包含苯环在的不饱和键全加氢制备环状嵌段共聚物(CBC),能进一步提升材料的耐热、抗氧化等性能,进而推动其在高端领域的应用。非均相催化剂由于稳定性高、易分离等优点,在聚合物全加氢反应中备受关注。从SBS聚合物分子的基本物性和反应机理出发,重点阐述近年来非均相催化剂在SBS全加氢反应中的研究成果,并总结了非均相催化反应工艺和溶剂的选择,为开发高效聚合物加氢技术提供参考。

催化剂的选择与应用是酯交换反应的核心之一。与金属催化剂相比,非金属催化剂不存在金属离子干扰,而且具有绿色环保、毒性低、结构多样性、可调控性、良好的稳定性等优点。介绍了酯交换反应非金属催化剂近年来的发展,同时系统总结了这些催化剂的制备方法及其具体应用,对固体酸、固体碱、酶以及其他非金属催化剂存在的优点及不足进行论述,提出目前非金属催化剂存在的问题,并对其未来发展方向和工业化应用进行展望。

为了高效率低成本制备氧还原(ORR)催化剂,通过机器学习与实验论证,系统探究非金属掺杂碳基ORR催化剂的性能调控机制。基于文献与实验数据构建多维数据库,采用随机森林等集成模型解析关键影响因素,发现石墨N含量是半波电位的核心调控因子;以石墨N含量为标签时,热解速率被识别为关键参数。通过实验论证,降低热解速率(5~20 ℃·min^-1)可显著提升石墨N占比(23%~87%),优化热解速率至10 ℃·min^-1时,石墨N含量达峰值2.14%,对应半波电位高于0.82 V,性能最优;而热解速率为5 ℃·min^-1和20 ℃·min^-1时性能较差。揭示了热解动力学对石墨N起决定性作用,并证实机器学习在催化剂构效关系解析中的高效性,为非金属掺杂碳基催化剂的可控制备提供理论指导。

费托合成油中含氧化合物(其中醇类占比超过90%)的脱除对稳定下游产品质量、提升下游产品高值利用效率至关重要。与传统精馏、吸附脱氧相比,催化脱氧因其反应条件(200~300 ℃)温和和同步实现醇脱氧与烯烃增值的双重优势,被认为是最具发展前景的技术路线。以拜耳石为原料,经过高温焙烧制得具有适宜酸碱性的η-Al₂O₃催化剂,并采用连续式固定床反应器评价其对C10费托油中1-辛醇的脱水性能。结果表明,当反应温度为330 ℃,进料空速为1.15 h^-1时,1-辛醇转化率为99%,而C10费托油中1-癸烯损失率仅约1%;且η-Al₂O₃稳定性良好,反应14天1-辛醇转化率约98%,展现出良好的工业化应用前景。

4-硝基苯酚是工业生产中一种常见的有机污染物,将其还原转化为小毒性易降解且有价值的4-氨基苯酚是化工生产绿色发展、高效资源化利用的重要途径。采用种子生长法合成了Pd@Au纳米粒子催化剂,用于4-硝基苯酚光催化还原反应。通过透射电镜(TEM)及紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)表征,表明该催化剂具有核壳结构。Pd@Au核壳结构的形成,有效提高了Pd的催化性能,使光催化还原反应速率提高了2.7倍。重复使用实验表明该催化剂具有较好的重复使用性,6次循环使用后,仍能保持最初转化率的99%。

以晶种-模板剂水热法合成Beta分子筛,并用稀土金属Ce和过渡金属Cr浸渍改性,考察其催化合成乙酰丙酸乙酯(EL)的性能。结果表明,改性样品的总酸量明显增加,在n_酸∶n_醇=2∶3、温度150 ℃、催化剂添加量为乙酰丙酸质量的6%、搅拌速率200 r·min^-1和反应5 h的条件下,Hβ-7%Ce和Hβ-3%Cr的酯化效率优于改性前,EL收率分别为96.93%和97.69%,同时具备良好的再生效果。

以离子交换树脂法分离石油产品中碱氮化合物。通过对3种不同阳离子交换树脂进行吸附性能测试,得到最佳吸附条件为:采用大孔强酸性苯乙烯系阳离子交换树脂(D001-cc),过柱流量为2 mL·min^-1,25%硫酸改性,碱氮脱除率平均值在93.43%;最佳洗脱条件为:洗脱剂为乙胺-乙醇(体积比为3∶7),流量为1 mL·min^-1,添加量为40 mL,洗脱率平均值在80.9%。

针对传统磷酸盐工艺存在的结垢及环保问题,开发无磷型多胺成膜剂用于催化裂化装置余热锅炉中。借助成膜机制,协同分散剂与碱化胺的功能,达成水汽系统的高效防护。工业试验显示,该技术在优化炉水处理工艺的同时,确保了系统安全稳定运行,降低锅炉排污率,提升炉水与蒸汽品质。经核算,每年可节约除盐水39 153 t,折合标煤1 712 t,实现净效益151.95 万元/年。这一成果验证了该技术无磷化、低排污的工程适用性,为炼化装置提供高效环保的水处理解决方案。

以氯化铜为主要活性组分,采用浸渍法制备无汞催化剂,在固定床反应器上评价该催化剂活性。结果表明,氧化铈改性载体负载铜系催化剂的稳定性明显提高,在反应温度为130 ℃,空速为50 h^-1,V(HCl)∶V(C₂H₂)=1.1的优化条件下,制备的12%Cu-4%Sn-1%Cs/CeO₂-AC催化剂初始活性高于汞催化剂,催化剂单管测试运行500 h乙炔转化率超过75%。

为了解海南某近岸海域表层沉积物中重金属元素污染状况和验证推广改进地累积指数法的实际应用,对该海域表层沉积物中7种重金属元素含量进行测定,分析重金属的来源与控制因素,应用改进的地累积指数法和潜在生态危害指数法对重金属的污染程度进行评价。结果发现,该近岸海域表层沉积物重金属含量符合《海洋沉积物质量》一类标准;5种重金属Cu、Pb、Zn、Cr、Hg的来源和分布主要受控于陆源细粒物质的输入和有机碳吸附作用,Cd主要受控于食物链富集和海洋生源沉积作用,As主要受人类活动的影响;改进的地累积指数法和潜在生态危害指数法的评价结果表明,研究区表层沉积物的重金属未达到污染程度,环境质量良好。改进的地累积指数法在实际应用中,具有良好的可行性和有效性。

构建波尔多液/过硫酸盐(PS)氧化灭活体系,借助其缓释特性实现Cu²⁺的长效供给与过硫酸盐的长效激活,进而实现病原微生物的高效灭活并降低二次污染风险。结果表明,在0.1%(体积分数)波尔多液、2 mmol·L^-1 PS条件下,该体系对纯水和实际水体中大肠杆菌的灭活效果分别为7 log(60 min)和5.5 log(60 min),在120 min内对多种致病菌的灭活效果均能大于99.9%,展现出广谱高效的灭活能力。该体系还显著降低了催化剂用量(15 mg·L^-1)和运行成本(核算活化剂成本约0.18元/立方米),为医疗废水消毒提供一种高效、环保的解决方案,具有显著的工程应用潜力。