氢氟烯烃(HFOs)作为重要的精细化工中间体,其制备关系着我国在应对全球气候变暖、优化能源结构方面的重大战略需求。高比表面积的AlF3因其环境友好、耐HF特性和丰富的酸性中心成为绿色合成HFOs路径的核心催化剂,然而追求高比表面积的同时也为其物理化学特性的研究带来挑战。固体核磁共振(ssNMR)是鉴定材料组成结构、阐释材料合成机理、辨别酸性特征的强有力工具。通过总结近年来利用多种先进的多维多核固体核磁技术如27Al、19F、1H、13C等在高比表面积AlF3的组成结构、合成机理以及酸性位点识别和定量上的杰出工作,系统剖析AlF3催化剂的理化性能,这将为优异性能AlF3的合成提供一定的理论指导。
磺酰胺类抗生素用于治疗细菌和原生动物感染的时间最长,被认为是第一种系统使用的抗生素。这些磺酰胺类抗生素生物可降解性差,导致海洋等各类生态系统中细菌的生物累积、生物放大和增加抗生素耐药性。利用太阳光(或其他光源)去除有机污染物和有害细菌的光催化技术一直被认为是水处理中最有使用价值的技术之一,因为其具有操作简便、不引入二次污染、能源清洁等优点而在环境净化领域具有巨大的应用潜力,近些年在水和空气净化中被广泛研究。在光催化剂中,作为Z-scheme和S-scheme异质结的半导体异质结由于高电荷载流子分离、更好的电荷转移和优异的光氧化还原电势而最有效。综述异质结光催化剂对各种磺酰胺类抗生素的高效光催化降解和矿化,影响磺酰胺类抗生素光催化降解的因素,包括溶液浓度、催化剂用量、pH值等。
采用共混法、溶胶-凝胶法、水热法分别制得钒基催化剂前驱体,通过高温焙烧处理,制备系列钒基脱硝催化剂。研究制备方法和载体对钒基催化剂脱硝性能的影响,结果表明,采用常规共混法制备的VOx/TiO2-BM催化剂,无定型活性钒氧化物分散在锐钛矿TiO2载体中,在(200~400) ℃有90%以上的脱硝活性;采用水热法制备的VOx/CeO2-HT催化剂,活性组分V与Ce通过固溶方式形成了CeVO4结构,其催化活性在(200~400) ℃仅有70%~80%的脱硝效率;采用水热法制备的VOx/MnOx-HT催化剂,无定型活性钒氧化物分散在尖晶石Mn3O4载体中,在(220~400) ℃的脱硝效率大于95%;采用溶胶-凝胶法制备的VOx/MnOx-SG催化剂,无定型活性钒氧化物分散在尖晶石Mn3O4和Mn2O3复合氧化物载体中,在(200~420) ℃的脱硝效率大于95%,具有较高的脱硝活性和较宽的温度窗口,而且该催化剂表现出优异的抗水硫中毒能力和抗水硫中毒稳定性。不同制备方法制备的催化剂结构不同,载体种类对催化剂脱硝性能起着重要的作用,而且载体的结构对催化剂脱硝活性和稳定性影响较大。
以三聚氰胺为前驱体,焙烧制得g-C3N4。g-C3N4经过与乙二胺水热反应得到氨基修饰的g-C3N4/NH2改性光催化剂。研究g-C3N4/NH2改性光催化剂对废水中U(Ⅵ)的去除能力,并采用XRD、SEM、XPS、FT-IR等技术对改性样品的形貌、结构、光催化去除U(Ⅵ)能力等进行表征。结果表明,在模拟光源下,其中加入30 mL乙二胺的样品表现出最佳性能,可以在15 min将U(Ⅵ)浓度为10 mg·L-1的U(Ⅵ)完全去除,150 min对U(Ⅵ)浓度为50 mg·L-1的U(Ⅵ)去除率达76.5%。经表面修饰的材料表现出对U(Ⅵ)溶液优异的吸附和催化性能的原因是:水热过程使g-C3N4纳米片层剥离,提高了材料的比表面积;成功引入的氨基基团使g-C3N4提高了对U(Ⅵ)的捕获能力,提高了对光生电子的利用率,进而提高了g-C3N4/NH2材料的催化性能。
氢燃料电池是一种能够将化学能直接转化为电能的能量转化装置,具有转化效率高、清洁环保等优点,被认为是21世纪最有前途的新能源技术。催化剂作为氢燃料电池的关键材料,直接影响电池的使用寿命。通过以炭黑为基体、血晶素为前驱体,通过自组装热解两步法制备复合载体,并负载铂制备Pt/Fe-N-C/EC复合催化剂。考察催化剂的电化学性能,并将其制备成膜电极组装单电池测试电池性能。结果表明,制备的铂炭催化剂具有良好的电化学性能,质量比活性可达183.26 mA·mg-1,电化学活性面积可达92.79 m2·g-1,膜电极组装的单池在DOE加速耐久 30 000 圈实验后,其在0.8 A·cm-2处电压值衰减18 mV,电化学活性面积衰减37.64%,符合DOE标准。
利用水热法合成玫瑰花状MoS2,研究其对丁基黄原酸钾的吸附-光催化协同去除性能。结果表明,成功制备了具有光催化性能与吸附性能的玫瑰花状MoS2;在pH=7、MoS2用量为25 mg、吸附时间为30 min条件下,MoS2对丁基黄原酸钾的最大吸附容量达110.93 mg·g-1;在300 W氙灯下照射30 min时,MoS2对丁基黄原酸钾的降解效率为81.99%;而通过光催化降解-吸附的协同作用,在40 min时丁基黄原酸钾去除率达99.89%;经过5次循环后,MoS2对丁基黄原酸钾的协同去除率仍大于95%。此研究为MoS2在含黄药废水处理方面开辟一种新方法。
采用硝酸将Ag/α-Al2O3旧催化剂中的银制成硝酸银溶液后,再使用铜将银置换出来,置换液浓缩后得到硝酸铜。α-Al2O3载体与氢氧化钠反应制成偏铝酸钠溶液,将偏铝酸钠溶液与碳酸氢铵在pH>9、n(碳酸氢铵)∶n(α-Al2O3)>2∶1、滴加速率为110 mL·min-1条件下反应得到碳酸铝铵,碳酸铝铵在300 ℃高温焙烧制成拟薄水铝石。银直收率>98.5%,纯度>99.95%,硝酸铜直收率>70%,排放的废水中COD<20 mg·kg-1、Cu2+<5 mg·kg-1。拟薄水铝石的比表面积>390 m2·g-1,孔容(1.19~1.32) mL·g-1。该方法成本低,操作简单,废水容易处理。