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氧化锌(ZnO)是水处理和环境治理领域最受欢迎的光催化剂之一,但ZnO光催化效率显著受到其的高带隙和光生电荷载流子的限制。通过将ZnO与具有窄带隙的材料(如金属、非金属、碳基或聚合物基)混合,以改变其电子能带结构和其他相关特征,可以进一步提高其光催化效率。ZnO基光催化剂在废水处理中的应用显示出其作为一种有效且持久氧化技术的巨大潜力。为了提高光催化效率,ZnO光催化剂可以通过多种方式制备,并通过掺杂进行改性。综述了基于电子空穴产生和复合制备ZnO基光催化剂用于水处理的研究进展,探讨了实现最优光催化性能的调控策略及影响因素,阐释了性能提升的原因,思考了可改进的领域,并对该领域的未来发展前景进行了展望。
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以高锰酸钾为锰前驱体,分别采用氧化还原法、溶胶-凝胶法、水热法制备了三种OMS-2催化剂,并在固定床连续流动微反应器上考察其催化分解N2O性能。通过XRD、N2吸附-脱附、XPS、TEM/HRTEM、CO2-TPD和H2-TPR等技术对OMS-2催化剂进行表征。结果表明,不同方法制备的OMS-2催化剂均具有锰钾矿晶相结构。氧化还原法制备的OMS-2-OR表现出纳米花状形貌和扭曲的晶格条纹,有利于形成更多的氧空位,同时该催化剂具有最高的碱性强度和最大的碱性位点密度,这使得OMS-2-OR催化剂在N2O分解反应中表现出相对更高的催化性能。在反应温度380 ℃、气时空速10 000 h-1的条件下,OMS-2-OR在考察的反应时间100 h内N2O转化率均在80%以上。
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采用草酸络合法制备了一种可用于模拟太阳光照下高效降解盐酸土霉素的Al2(WO4)3催化剂。通过XRD和SEM表征了Al2(WO4)3催化剂的物相结构和微观形貌,并采用分光光度计考察了Al2(WO4)3催化剂的光学性质和光催化活性。结果表明,Al2(WO4)3催化剂中仅含正交相的Al2(WO4)3而不含任何杂质,其由细的球形颗粒和片层状块体组成。Al2(WO4)3催化剂在200~420 nm波长范围具有高的光吸收系数,可部分响应可见光,其光学带隙Eg值为3.65 eV。以盐酸土霉素为目标污染物,当Al2(WO4)3催化剂浓度为1.5 g/L、药品浓度为100 mg/L、光照时间为150 min时,盐酸土霉素降解率为94%。基于实验和能带排列理论分析,Al2(WO4)3催化剂在降解盐酸土霉素时的主要活性物种是空穴、羟基自由基和超氧自由基。
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采用共沉淀法制备Ce-Fe-Mn-W/Ti催化剂,研究了非稀土元素Mn/W比对NH3-SCR催化剂脱硝性能的影响,通过调节控制催化剂中Mn/W的物质的量比,探究Mn/W比对催化剂的脱硝效率、XRD物相、比表面积和孔结构、XPS表面元素含量与价态、表面酸性和还原性能的影响机制。结果表明,Mn/W比为2.8的催化剂具有较好的中低温活性,205~445 ℃内脱硝效率能够达到90%以上。Mn/W比不影响催化剂的XRD晶型结构。Mn含量较高有利于增大催化剂的比表面积和孔容,促进高价态Mn4+和Ce4+的形成,增大化学吸附氧含量,提高低温吸附活性和还原性能,有助于NH3和NO的吸附和活化,从而提升脱硝催化性能。
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制备了Na-La双金属修饰的Al2O3催化剂,用于催化正辛醇脱水制1-辛烯反应。通过浸渍法将Na和La引入Al2O3载体,系统研究了Na、La双金属对催化剂性能的影响。结果表明,Na-La双金属修饰的Al2O3催化剂具有适宜的酸碱中心分布,在正辛醇脱水反应中表现出良好的催化活性、1-辛烯选择性及稳定性。在温度为330 ℃、常压和空速为4 h-1反应条件下,正辛醇转化率为97.55%,1-辛烯选择性为95.26%,1-辛烯在烯烃产物中的纯度为95.58%。与La修饰的Al2O3相比,Na-La双金属修饰的催化剂提高了1-辛烯的选择性及纯度,并且催化剂的性能在200 h内无明显下降。其原因可能是Na和La的协同作用优化了催化剂的表面酸碱性质,促进了正辛醇脱水制1-辛烯反应,抑制了副反应的发生。
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采用水热法结合化学还原法制备了一种富氧空位BiVO4/NH2-MIL-125(Ti)复合光催化剂。利用XRD、UV-Vis DRS、SEM和ESR表征手段分析了催化剂的晶型结构、光吸收能力、微观形貌及表面氧空位含量等性质,并测试了催化剂的苯酚降解活性。结果表明,BiVO4与NH2-MIL-125(Ti)的复合显著提高了材料的光吸收能力和光生载流子的分离效率,增强了光催化活性。在紫外光和苯酚初始浓度为50 mg/L条件下,NH2-MIL-125(Ti)添加量为30%(质量分数)的0.30-OBQMIL催化剂性能最优,90 min后苯酚降解率达到92.6%。此外,0.30-OBQMIL催化剂经过5次循环使用后,苯酚降解率仍在90%以上,具有良好的稳定性。自由基捕获实验确定了起主导作用的为超氧自由基(·
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采用自主开发的SHI-01丁烯临氢异构催化剂,系统研究了原料中1-丁烯与丁二烯浓度,以及不同来源碳四馏分对SHI-01催化剂性能的影响,并与Pd/Al2O3催化剂进行了对比。结果表明,所开发的SHI-01催化剂具有良好的原料适应性,在考察范围内,1-丁烯浓度变化对其性能无显著影响,反应接近平衡转化;随着入口丁二烯浓度升高,1-丁烯转化率有所下降,此时调控氢烃比成为提高反应转化率与选择性的关键。与Pd/Al2O3相比,SHI-01催化剂展现出更优的原料适应性与耐含氧化合物杂质能力。此外,对SHI-01催化剂开展1 000 h长周期稳定性评价,1-丁烯平均转化率为78.5%、丁烷增量均值为0.92%、剩余丁二烯含量小于10 mg/kg,表明该催化剂具备工业化推广价值,为碳四资源的高效、低成本转化提供了可靠的技术路径。
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以乙醇为溶剂,2-硫醇基苯并噻唑(M)为配体,亚磷酸为还原剂,硝酸铜为氧化剂和铜源,采用氧化还原法制备出相对稳定苯骈噻唑-2-硫醇铜(I)[Cu(I)M],然后通过催化氧化法制备N-叔丁基-双(2-苯并噻唑)次磺酰胺(TBSI),并考察Cu(I)M的催化性能。利用XRD、FT-IR和DSC表征手段,分析了Cu(I)M和M的微观结构、化学键键型、质量变化及热效应等内在规律性。XRD检测发现,Cu(I)M的干燥方式不同,衍射峰存在不同择优取向;FT-IR揭示了Cu(I)M在1 150.8 cm-1、872.6 cm-1处出现了新的强吸收峰,预测存在新型化学键;DSC检测出了Cu(I)M蕴含过剩能量。通过HPLC检测出TBSI纯度为99.12%,达到了国家标准。将合成的相对稳定的催化材料Cu(I)M应用于TBSI的制备,所得结果可为拓宽该催化剂应用范围、阐明催化反应机理提供基础实验数据。
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热解析技术是海上处理钻井废弃物的新技术,但当前的油基钻屑热解处理设备存在占地面积过大、设备功率过高和处理速率较慢等问题,不能满足海上油基钻屑的处理需要。针对海上移动钻井平台小型化、高效率、低功耗油基钻屑热处理需求,设计了一种新型含油钻屑热解模拟实验装置,根据现场取样的油基钻井液和油基钻屑配制了试验样品,开展了含油钻屑热解基础性能研究。结果表明,加热终点温度越高,反应越彻底,剩余的固相残渣越少,液相产物中油相产物的含量越低,水相产物的含量越高,气相产物含量越高。研究结果可为我国自主研发国产化、小型化、高效率、低功耗的含油钻屑低温热解处理装置提供理论基础。
陕ICP备09013470号
