随着绿色化学的兴起,绿色低污染、无污染溶剂备受关注。低共熔溶剂被认为是一种类离子液体的新型绿色溶剂,具有低饱和蒸汽压、低熔点、无毒环保、可降解及价格低等优势。综述了低共熔溶剂的组成和种类、制备方法、理化性质(如熔点、粘度、表面张力等),以及在萃取分离、生物化工、电化学等领域的应用,并总结了目前低共熔溶剂应用存在的问题,对未来研究方向进行展望。

塑料给人类生活带来便利的同时也造成严重的环境污染,化石能源的枯竭也迫使走上可持续发展之路。废弃塑料的高价值回收是解决目前能源匮乏和环境污染的有效途径。塑料垃圾回收的方法有化学法、能源回收及再生法等。化学回收中微波辅助裂解法利用电场与聚合物分子间的特殊相互作用,在塑料热解应用中具有潜在优势。综述了微波辅助热解(MAP)塑料以获取液态油、气及其它高附加值产物的研究现状。针对不同种类废塑料,分析了微波处理参数、微波吸收剂特性、催化剂作用等,并结合微波裂解塑料制油的工艺方法对裂解产物分布和品质的影响因素展开讨论。

丁二酸是一种重要的生物可降解塑料单体,可通过多条合成路线制备得到。详细介绍了丁二酸(酐)的市场现状以及各种生产工艺,包括生物发酵法、糠醛氧化法、(双)羰基化法和顺酐加氢法,并对其优缺点进行了分析。重点阐述了气相、有机相和水相等不同体系下顺酐法工艺中产物分布的影响因素以及相关催化剂的研究进展,包括贵金属催化剂和非贵金属催化剂等。最后对丁二酸未来研究和发展方向进行了展望,开发水相体系下性能优越、稳定性良好和成本低廉的非贵金属催化剂是将来丁二酸(酐)行业发展的技术趋势。

人类活动产生的大量废弃塑料给空气、土壤、海洋等带来全方位的严重污染,甚至环境中的微塑料也会通过生物循环进入人体内,对人类的身体健康造成极大的危害。根据目前废弃塑料的回收现状,阐述具有可持续发展前景的几种化学回收废弃塑料方法及新型回收工艺的研究现状,主要包括溶剂解、氢解、光催化降解。总结不同类型废弃塑料所适应的催化降解手段及各类催化剂在催化降解反应中所发挥的重要作用,对比当前主要催化剂的催化效率,为废弃塑料高效降解选择有效的催化剂及方法提供理论基础。

二氧化铈(CeO₂)具有优异的储氧释氧性能、氧迁移率和丰富的表面缺陷,易形成金属-载体强相互作用稳定贵金属粒子,以其作为活性组分和载体的催化剂在环境污染物氧化消除中被广泛应用。单一CeO₂的催化活性和热稳定性较差,常利用负载、掺杂和复合等方法对表界面性质和微观结构进行调控以改善其催化性能和热稳定性。对近年来铈基催化剂的表界面调控策略和催化机理进行综述,重点分析界面效应和离子间协同作用对小分子污染物催化氧化性能的影响。

乙醚是一种无色、易燃、有特殊气味的液体,用途广泛。乙醇脱水制乙醚,原料来源广、价格低,但通常采用H₂SO₄溶液进行催化,导致设备腐蚀严重。采用固体酸催化剂成本低、腐蚀性小。综述了乙醇脱水制乙醚的反应机理,总结固体酸催化剂的研究进展,包括氧化铝催化剂、沸石催化剂和过渡金属氧化物催化剂等,并对其发展方向进行展望。

随着聚合工艺的不断进步,含有不饱和双键的聚合物高分子种类越来越丰富,对其进行加氢改性也随之愈发重要。综述了聚合物加氢催化剂的研究进展,包括齐格勒-纳塔催化剂(Z-N催化剂)、茂金属催化剂、贵金属络合物催化剂以及非均相催化剂,并总结催化剂的催化机理和影响催化剂活性的因素,对其发展方向进行展望。

近年来,氧化脱硫(ODS)技术因其能够高效且深度去除油品中的硫化物而受到广泛关注。该技术通过使用合适的催化剂,在特定温度和压力下,可显著提升氧化剂的活性,从而实现硫化物的快速脱除。在众多的氧化脱硫体系中,过氧化氢(H₂O₂)体系因其环保性和高效性而备受青睐。综述了以H₂O₂作为氧化剂,采用金属或非金属材料作为催化剂体系的ODS技术,在氧化脱硫领域的最新研究进展,并对未来的发展方向提出了展望。

SCR(选择性催化还原)为目前主流的氮氧化物(NO_x)去除技术,商用催化剂的运行温度较高,一般为(250~350) ℃,在烟气温度较低的场合很难应用。我们开发了一种改性整体式V系脱硝催化剂,该催化剂在低温下表现出优异的脱硝性能。研究改性V系NH₃-SCR脱硝催化剂的低温活性,并成功在实际烟气条件(120~160) ℃下进行了应用,中试稳定运行时间超过10个月,出口NO_x浓度始终可以达标排放,并对运行后催化剂的性能进行了分析探究。中试试验验证了技术路线的可行性和催化剂可靠性,并完成工业化方案论证工作,具有开展示范工程的条件。

浙江石油化工有限公司2#4.0 Mt·a^-1蜡油加氢裂化装置的加工原料为常减压装置的直馏轻蜡油,主要产品包括轻石脑油、重石脑油、航空煤油、柴油和加氢尾油,其中重石脑油是生产对二甲苯(PX)的主要原料。为了增产重石脑油,此装置结合实际生产特点,深挖装置生产潜能,反应转化率从设计的75%提升至89.8%,重石脑油收率从23.99%提升至33.14%。重石脑油收率的大幅提升,保证了连续重整装置原料供给,进而保证了芳烃联合装置PX的高产、优产。同时高附加值船用燃料油、柴油产品收率变化较小,公司产品结构得到明显改善。

氢能是国家未来发展的重点,质子交换膜燃料电池是利用氢能的高效电源装置,其阴极铁-氮-碳(Fe-N-C)催化剂可以有效解决目前商业化铂基催化剂成本高、难回收等问题,应用前景广阔。Fe-N-C催化剂的活性和稳定性单方面优于商业Pt/C催化剂,简述了该催化剂的研究背景,从前驱体、载体和助剂等方面展开介绍近几年来高性能Fe-N-C催化剂的组成对性能的影响,并对其发展方向进行展望。

二氧化碳(CO₂)加氢制甲醇反应研究对于我国缓解能源压力和实现“双碳”目标具有重要意义。在该转化路径下,催化剂的设计与优化是决定CO₂转化率与甲醇选择性的核心要素。合金催化剂因独特的电子结构与几何构型,在促进CO₂活化与加氢过程中展现出非凡的潜力。全面回顾并总结固溶体合金及金属间化合物,特别是铜基、铟基、镓基以及其它新兴合金体系,在CO₂加氢制甲醇多相催化领域的研究进展。同时,还剖析了当前的研究策略与思路,并展望合金催化剂在未来发展中的潜在方向与应用前景,旨在为相关领域的研究人员提供有价值的见解。

氢能作为重要的绿色能源,是实现碳中和、碳达峰的重要保障。阴离子交换膜电解槽结合了碱性电解槽和质子交换膜电解槽的优势,可使用非贵金属催化剂并结合可再生能源,有望突破绿氢制备成本高的瓶颈。综述近年来阴离子交换膜电解水用非贵金属催化剂活性及稳定性方面的研究进展,探讨催化剂金属的溶解及降解行为,重点阐述催化剂上析氧反应机制。

钴基催化剂在高温反应中易团聚烧结,且对其活性中心认识不足。为此设计了一种新型CoLa双金属催化剂,通过稀土金属La隔离并稳定钴物种,从而提高催化剂的反应活性。通过调控La在材料中的掺杂量,建立不同分散度与催化性能之间的构-效关系,以深入了解活性中心。采用XRD、XPS、化学吸附、探针分子红外等表征手段对催化剂中Co物种的存在形式、化学环境和尺寸大小等催化相关性质进行分析。结果表明,La的掺杂可以促进Co物种的分散,并增强Co物种与载体之间的相互作用。

质子交换膜燃料电池作为一种高能量密度、环境友好、室温下启动速率快、寿命长的新型能量转化装置,是目前车用动力新能源电池的首选。催化剂是影响质子交换膜燃料电池活化极化的关键因素。以苯乙酮缩氨基脲为载体改性剂,以二氯四氨合铂为活性组份,制备质量分数50%Pt/C催化剂。电化学活性测试结果表明,该催化剂质量比活性为217.64 mA·mg^-1,电化学活性面积为87.63 m²·g^-1,经30 000圈耐久性测试后,质量比活性及电化学活性面积衰减仅为11.57%及15.63%。

天然黏土矿物特别是高岭石,具有储量丰富、成本低廉和表面基团丰富等优势,被视为功能性催化剂载体材料的理想选择。高岭石中的活性羟基在催化体系中发挥着至关重要的作用,这些羟基作为最活跃的基团可以促进催化反应的进行。此外,高岭石独特的片层结构为进一步的功能化修饰提供了便利,使其成为锚定催化组分的理想基质。综述了高岭石基复合催化材料在光催化、石油催化裂化、电催化以及热催化等方面的研究进展,并对其发展前景进行了总结和展望。

半导体催化剂的形貌是光催化分解水产氢效率的重要影响因素之一。但大多数研究中在探讨催化剂形貌效应的时候,往往忽视了反应体系中牺牲剂的影响。以具有良好可见光活性的CdS为研究对象,制备纳米颗粒、纳米棒和纳米片3种形貌的样品,并分别在以硫化钠/亚硫酸钠混合物、乳酸以及三乙醇胺作为牺牲剂的反应体系中对比3种不同形貌CdS的产氢效率。实验结果显示,以硫化钠/亚硫酸钠混合物为牺牲剂时,CdS纳米片的产氢效率为23.86 mmol·(g·h)^-1,远高于另外两种形貌的样品。当牺牲剂为乳酸或三乙醇胺时,CdS纳米棒的产氢效率最高。

铈锆复合氧化物是汽车尾气净化三效催化剂的关键组分之一。日益严格的排放法规对铈锆复合氧化物的热稳定性提出了更高的要求。通过共沉淀法合成高热稳定性CeO₂-ZrO₂复合氧化物,考察掺杂改性元素、前驱体盐种类、洗涤方法以及陈化条件对样品比表面积和热稳定性的影响。结果表明,采用La-Y-Nd共掺杂作为改性组分,以含Ce⁴⁺的Ce(NH₄)₂(NO₃)₆作为铈盐前驱体,采用无水乙醇洗涤,在乙醇环境陈化12 h得到的CeO₂/ZrO₂/La₂O₃/Y₂O₃/Nd₂O₃(CZLYN)样品具有最优的比表面积与热稳定性,经马弗炉1 050 ℃老化12 h后仍能维持38 m²·g^-1的比表面积。将优化工艺下制备的CZLYN样品与某进口商用铈锆粉进行表征对比,发现其与商用铈锆粉具有相似的物相结构、晶粒尺寸、孔径分布和表面微观形貌,且新鲜样比表面积提高约60%;经过1 050 ℃马弗炉热老化后,优化工艺CZLYN样品比表面积较商用铈锆粉提高约20%;水热老化后,优化工艺CZLYN样品比表面积仍略高于进口商用铈锆粉,动态储放氧性能高约30%,表明其具有更为优异的热稳定性。

多金属氧酸盐(POMs)作为一种多核配位聚合物,因其独特的结构和出色的物化性能,在催化、吸附和电化学等领域得到广泛应用。然而POMs易溶于极性溶剂的特性限制了其应用范围。为解决这一问题,研究者开发了基于POMs的复合材料。综述POMs复合材料在生物质转化、污染物处理和电化学领域的最新研究进展。POMs复合材料在提高催化剂稳定性、促进生物质大分子转化、增强废水处理和气体净化效率,以及提升电化学性能方面展现出显著优势。这些成果不仅克服了POMs易溶解的难题,还为相关领域的技术创新和应用提供了新的思路和方向。

加氢脱硫是脱除有机硫的重要技术,预硫化是将加氢催化剂由氧化态转化为活性硫化态的工艺,是对加氢催化剂的关键处理过程。单质硫作为预硫化剂具有无毒、硫化效率高等优势。为此总结了单质硫预硫化加氢催化剂相关的研究进展,以期为单质硫预硫化工艺的发展和应用提供参考。首先介绍了单质硫硫化加氢催化剂的硫化机理,分析了预硫化过程的影响因素,包括单质硫引入量、硫化温度、硫化压力、硫化时间;其次单质硫作预硫化剂相比其他硫化剂具有优势,但在预硫化过程中存在易升华的问题,针对此问题详细介绍了不同引入方式对单质硫在催化剂中保留度的影响;随后概述了采用单质硫预硫化加氢催化剂的国内外工业应用情况;最后进行了概括总结并对未来单质硫预硫化加氢催化剂的研究方向进行了展望。提出通过研究单质硫与金属氧化物的相互作用与作用机理,且以获得活性硫化物为目标进一步提高硫化度,是提高单质硫预硫化效果及后续催化加氢活性性能的关键。

多孔陶瓷由于具有独特的孔结构和优异性能,在湿敏、气敏、过滤、吸声、隔热保温、催化剂载体等方面具有广阔应用前景,尤其是在环境催化领域。相较于单独使用催化剂粉体,负载型多孔陶瓷催化剂具有比表面积大、催化活性高、便于回收、载体强度高、耐腐蚀等优点,成为近年来研究热点。综述了多孔陶瓷在催化处理挥发性有机物、汽车尾气、烟道气、印染废水、其他有机物废水降解等方面的研究进展,并对其面临的问题及发展趋势进行展望。

氢能的储运对于氢能发展有着重大意义,近年来储氢金属有机骨架材料(MOFs)的研究显著增长。围绕储氢MOFs材料的模拟与理论计算、储氢材料数据库、储氢MOFs材料高通量结构筛选与机器学习理论设计等方面展开论述和总结,并整理和阐述计算模拟方法在储氢MOFs材料方面的研究思路与进展,为促进储氢MOFs材料的快速应用提供理论依据。

高效、酸稳定的析氧反应(OER)催化剂是规模化利用质子交换膜(PEM)电解水技术耦合可再生能源制取绿色氢能的关键。本论文通过简单的一步熔盐热分解法制备了一系列不同铱含量的铱钴氧化物催化剂并进行了优化。电化学测试表明,相比于氧化钴的迅速失活,最优铱负载量的Ir_0.13Co_0.87O_x催化剂在50 mA·cm^-2电流密度下的过电位仅为270 mV,同时在100 mA·cm^-2的高电流密度下能稳定运行50 h以上。构效关系研究表明,铱均匀掺杂在氧化钴的体相晶格提高了催化剂的稳定性并大大降低了电荷传输的阻抗,同时 Ir 以平均价态略高于+4 取代了Co₃O₄中部分四面体配位的Co²⁺,使得催化剂表面主要由稳定的高价Ir⁴⁺和Co³⁺存在,从而大大提高了催化剂的活性和稳定性。本工作揭示了铱掺杂过渡金属氧化物的配位结构和价态对催化剂的OER活性和稳定性起到关键性作用,这为进一步发展酸性介质中高效、稳定、经济的低铱OER电催化剂提供了新的思路。

全钒氧化还原液流电池作为一种新型大规模储能技术,具有安全性高、功率和容量可调节、寿命长、电解液可循环利用、环境友好等优点,但各价态钒离子在电解质中溶解性较差,限制了其大规模应用。制备高浓度和高稳定性电解液是全钒氧化还原液流电池的关键技术之一。重点介绍了电解液的制备方法、浓度分析和性能优化研究进展。

氨气选择性催化还原(SCR)技术是一种广泛应用于工业排放氮氧化物(NO_x)脱硝的方法。大型燃气轮机、船舶和柴油车等排放的烟气温度往往高于450 ℃,这要求催化剂在高温环境下兼具良好的催化活性、选择性以及稳定性,故开发高温SCR催化剂是脱硝领域中极具挑战的问题。综述在高温催化脱硝条件下分子筛催化剂(Cu基分子筛和Fe基分子筛)和金属氧化物催化剂的研究现状,分析了高温SCR催化剂的催化性能和理化特征,并提出影响高温SCR催化剂催化性能的关键因素。总结当前高温SCR脱硝技术存在的挑战,同时对未来的发展方向进行展望。

间氨基苯磺酸钠是一种重要的化工中间体,可由多种方法制备得到,催化加氢法是目前主要使用的方法,但工业化报道较少,这是由于在间硝基苯磺酸钠加氢合成间氨基苯磺酸钠的液相反应中催化剂存在失活现象,难以多次套用,工业化成本高。使用自制Pd/C催化剂进行间硝基苯磺酸钠的液相加氢反应,采用液相色谱-四级杆飞行时间串联质谱(LC-QTOF-MS)、X射线衍射谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、BET表面分析等方法对Pd/C催化剂的失活原因进行探究,确定催化剂的失活原因。Pd/C催化剂的失活是由于在硝基选择性加氢过程中,原料间硝基苯磺酸钠转化为偶氮化合物或氧化偶氮化合物,由于这些中间体的吸附性较强,易堵塞活性炭载体的孔道,造成催化剂比表面积减少,导致催化剂暂时性的中毒失活,而并非是加氢还原了原料中磺酸基团生成硫化钯而导致的催化剂永久性失活。

金属纳米簇由于其独特的量子尺寸效应和电子限域效应在电子结构、光、电、磁、催化等方面受到广泛关注。其中表面保护配体不仅起到配位保护作用,还对金属纳米簇的结构和理化性质具有重要影响。除最常见的硫和膦保护配体外,以有机碳为锚定点键合的金属纳米簇(有机金属纳米簇)因其多样的配位方式、较强的反应和催化活性等特点成为研究者的重点研究对象。本文将有机碳配体主要分为单配位位点的N-杂环卡宾配体以及多配位位点的共轭芳环或烯烃、炔基配体等,总结了目前具有明确结构的以有机碳为锚定点的有机金属纳米簇的合成方法、结构及其在催化方面的应用,以期望对后续有机金属簇合物的进一步研究提供参考。

糠醛及其衍生物加氢制备戊二醇过程,作为可持续发展、绿色的生产工艺已被广泛认可。在该选择性加氢过程中,高活性和选择性催化剂的设计是技术关键。依据载体酸碱性质,详细分析金属-碱和金属-酸催化反应机理,并从催化剂的载体类型出发,综述催化剂在糠醛及其衍生物加氢制备戊二醇反应中的最新研究进展,以及不同载体与金属活性组分之间的强相互作用对催化性能的影响。同时,指出目前的研究仍存在催化机制不清晰和无法大规模生产等问题,通过调变金属相分散度和载体酸碱性进一步提高催化性能是今后的研究重点。

磁性纳米复合光催化剂因高效的催化活性、易回收性和稳定性在光催化领域引起广泛关注。首先综述共沉淀法、溶胶-凝胶法、水热/溶剂热合成法以及化学气相沉积法等磁性纳米复合光催化剂制备方法,重点分析掺杂型、核壳结构型、氧化石墨烯对磁性复合纳米光催化剂性能的影响,讨论复合光催化剂对污染物的降解机理以及在废水处理领域的应用,对于催化剂合成过程存在的问题提出改进措施,并对磁性纳米复合光催化剂未来的研究方向进行展望。

以偏铝酸钠(NaAlO₂)为原料,采用硝酸法在不同条件下制备了一系列氧化铝前驱体,经高温煅烧制得α-Al₂O₃。以α-Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型钯催化剂,并在固定床反应器上评价了其催化一氧化碳氧化偶联合成草酸二甲酯的性能。通过XRD、BET、SEM、NH₃-TPD和H₂-TPR等对样品的结构和表面性质进行了表征。结果表明,在成胶温度为55 ℃、反应终点pH为7.0、NaAlO₂物质的量浓度为0.8 mol·L^-1的条件下制备得到了氧化铝前驱体,该前驱体经1 200 ℃焙烧处理后制备得到的α-Al₂O₃载体具有较高的比表面积、合适的表面酸性、适宜的孔径分布和较大的孔隙率。以此为载体制备的钯基催化剂,在空速为3 000 h^-1、反应温度为130 ℃、原料气一氧化碳/亚硝酸甲酯(CO/MN)物质的量比为4:1的反应条件下,亚硝酸甲酯(MN)转化率为87.4%,草酸二甲酯(DMO)选择性为96.1%。

以硅酸钠或硅溶胶为硅源,硝酸镍为镍源,采用共沉淀法与乙二醇修饰改性相结合制备了Ni/SiO₂催化剂。研究发现,使用乙二醇修饰Ni/SiO₂催化剂减少了其干燥和焙烧过程中的羟基缩聚(Ni-O-Ni)反应,从而避免镍活性组分团聚。N₂吸附-脱附、H₂-TPR、H₂-TPD、XRD、SEM等表征结果表明,采用乙二醇修饰制备的催化剂比表面积、孔容和孔径明显增大,活性金属镍与载体二氧化硅间的相互作用力增强,镍分散性高,暴露的镍活性位多。碳五石油树脂加氢结果表明,采用乙二醇修饰改性制备的催化剂加氢性能明显提升。

甲基苯酚是重要的精细化工中间体,广泛用于新材料、医药、农药、香料、添加剂等领域。苯酚、甲醇烷基化反应具有效率高、环境友好、产品纯度高等优势,是甲基苯酚最经济的生产工艺。反应分为液相及气相工艺,液相反应主要在釜式反应器中进行,而气相反应主要在固定床反应器中进行。催化剂可分为氧化物及分子筛体系,多组分复合氧化物催化剂具有理想的反应性能和较高的邻位选择性,但反应温度偏高;而分子筛催化剂在择形方面具有一定优势,但容易积炭失活。催化剂的酸-碱性是重要的指标,它们的协同作用直接影响C-烷基化选择性,否则会提高副反应如O-烷基化产物的选择性。为满足新材料及电子化学品等领域对于高性能产品的需求,仍需要进一步开发高性能苯酚甲基化催化剂,提高相关产业竞争力。

烷基蒽醌主要用于过氧化氢生产工业,近年来随着相关产业的发展,其在工业上需求也越发庞大。目前国内主要采用苯酐法合成烷基蒽醌,在生产过程中会产生大量的废酸和含铝废水,面临着巨大的环保压力。固体酸可以在反应中替代传统的三氯化铝和浓硫酸,大大降低了污染物的排放。综述了固体酸在催化合成烷基蒽醌方面的研究进展,介绍了其在催化酰基化,脱水闭环和一步法反应中的应用,指出目前固体酸在使用过程中的优缺点及其未来的研究方向。

孕烯醇酮醋酸酯是合成孕激素类黄体酮药物重要的中间体。其合成工艺是以无水乙醇为溶剂,在5%Pd/C催化剂和H₂的作用下,双烯醇酮醋酸酯结构中16位上的碳碳双键(C=C)发生加氢反应,生成孕烯醇酮醋酸酯。实验结果表明,合成孕烯醇酮醋酸酯的最佳条件是:催化剂的用量为0.4 g,反应温度为45 ℃,反应时间为120 min,反应器转速大于500 r·min^-1;载体经3%硝酸预处理,5%过硫酸铵改性,再经2.5%氯化镁改性,制得的催化剂反应性能最好。

N₂O作为仅次于CO₂和CH₄的第三大温室气体由于在硝酸生产氨氧化、NO_x净化SCR以及氨燃烧过程中不可避免生成和排放,近年来呈现出逐年增多趋势,对N₂O净化消除尤为关键。首先,催化分解因高效性、无毒性而成为N₂O减排最有前景的方法之一,详细综述了N₂O分解催化剂近年来的研究进展,回顾了硝酸生产过程N₂O高温分解催化剂(二段催化剂)的实际应用以及未来发展趋势,重点介绍了三大类N₂O低温分解催化剂如贵金属催化剂、Co基氧化物催化剂以及Co或Fe基分子筛催化剂的研究动态,并概括了这些催化剂的优点和缺点,简单论述了N₂O在典型Co和Fe基催化剂上的分解机理。然后,选择性催化还原也是消除N₂O的主要技术路线之一,分类比较了不同还原剂如CO、H₂、烷烃等各自的适用场景。最后,指出了目前N₂O消除技术路线、催化剂体系中存在的一些问题,并展望了N₂O和NO_x选择性还原同步消除的发展前景。

三氟乙烯(HFO-1123、TrFE)作为新型HFOs类制冷剂,其消耗臭氧潜能值(ODP)为0,百年全球变暖潜能值(GWP₁₀₀)值仅为0.005,对环境友好且应用领域广泛,受到了世界各国广泛关注。其中,通过1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)催化裂解生成HFO-1123,不仅能够降低HFC-134a引起的温室效应,同时还能解决其产能过剩问题。总结了近年来HFC-134a脱氟化氢制备HFO-1123的国内外研究进展,对催化剂种类、制备方法、稀释气等方面进行分类归纳、讨论、总结,以期为HFC-134a脱氟化氢制备HFO-1123反应的未来研究提供参考。

以三乙胺和吗啉为主模板剂,四乙基氯化铵(TEAC)为辅助模板剂,采用水热法合成SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、NH₃-TPD、XRF以及N₂吸附-脱附等方法对分子筛进行表征。结果表明,TEAC用量对分子筛粒径和酸性性质有明显影响,当n(TEAC)∶n(Al₂O₃)=0.6时,产物为纯相 SAPO-34分子筛;当n(TEAC)∶n(Al₂O₃)增加到0.8时,SAPO-34分子筛粒径减小至约1.2 μm,进一步增加TEAC用量分子筛粒径基本不变,此时分子筛的中强酸酸量最多。在甲醇制烯烃反应中,分子筛催化剂寿命长达180 min,乙烯和丙烯选择性达85.41%。

以乙酰丙酮二羰基铑为金属前驱体,新型双膦共聚物CPOL-BP1&PPh₃为载体制备Rh/CPOL-BP1&PPh₃催化剂。采用TEM、BET、XPS、FT-IR等方法表征。结果表明,该催化剂具有较大的比表面积及丰富的微孔-介孔结构,Rh原子以(20~40) nm的间距分布在载体上。最佳反应条件为反应压力1.0 MPa,反应温度100 ℃,乙烯流量1 L·h^-1,乙烯转化率可达95%;在400 h的长周期实验中丙醛收率基本保持不变,催化剂稳定性良好。

不饱和化合物的催化加氢反应是一类重要的化学品加工转化过程,在炼油、医药、香精香料等领域具有广泛应用。利用多孔有机聚合物材料(POPs)作为催化剂载体进行的多相催化反应具有催化剂可回收、反应条件温和等优点。总结近年来多孔有机聚合物在烯烃加氢、炔烃加氢、醛酮酯化合物加氢、芳环取代化合物加氢和CO₂加氢领域的研究进展,并提出面临的挑战和未来发展的方向。