2022年, 第30卷, 第12期　刊出日期：2022-12-15

  

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综述与展望
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  环戊酮自缩合合成2-环戊烯戊酮催化剂的研究进展

  王兆腾, 李丹辉, 高建平, 赵丽丽

  工业催化. 2022, 30(12): 1-6. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.001

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  生物质衍生物环戊酮自缩合合成2-环戊烯戊酮,可以作为高密度燃料的前驱体。对用于环戊酮自缩合合成2-环戊烯戊酮反应的催化剂进行综述,根据反应体系的相态可以分为均相催化剂和非均相催化剂。虽然均相催化剂具有较优异的催化活性,但存在腐蚀设备、污染环境、无法回收利用等缺点;在非均相催化剂中,固体碱催化剂(CaO和MgO)的催化性能最好,但该催化剂存在失活问题;其次,酸碱双功能催化剂(MgAl-HT)由于同时具有酸碱活性中心,具有较好的催化性能,但与液体催化剂相比,其催化性能还有待进一步提高。因此,开发绿色高效的固体酸碱双功能催化剂,不仅符合绿色化学的发展要求,而且为制备生物燃料奠定基础。

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  ZSM-11分子筛的合成与应用研究进展

  张莉, 柳黄飞, 王久江, 胡清勋, 刘宏海, 曹庚振

  工业催化. 2022, 30(12): 7-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.002

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  择型分子筛如ZSM-5由于具有独特的结构和孔道效应,以及水热稳定性高、硅铝比可调范围大、酸性强、合成成本低等优点在工业上得到了广泛应用。ZSM-11与ZSM-5同属Pentasil分子筛家族,两者结构相似,但ZSM-11分子筛孔道为十字形的交叉孔道,相比商用ZSM-5分子筛的之字形孔道具有更优异的传质扩散能力和降低焦炭的优势。本文重点聚焦ZSM-11分子筛的合成与应用,按合成目的、方式进行了分类,并对ZSM-11分子筛在催化裂化、苯的烷基化、脱硝、芳构化、甲醇制烯烃及其他新型应用方面进行阐述,提出ZSM-11分子筛只有解决其合成的成本、环保问题,向无溶剂、无模板剂、原位合成等方向发展,才能加快它在工业领域更为广泛的应用。

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  近十年来(2011-2021)钒基NH₃-SCR催化剂的研究进展

  孔杨, 张泽凯, 李浙飞, 赵博, 卢晗锋

  工业催化. 2022, 30(12): 16-33. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.003

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  钒基催化剂作为一种代表性商业化氨选择性催化还原脱硝催化剂,被广泛应用于火电厂、工厂和船舶等场合的尾气处理。钒基催化剂的缺点主要在于工作温度窗口过高,为了进一步提升该催化剂性能,研究人员一直尝试采取各种方法和手段对其进行改性。本文综述了近十年来钒基催化剂的主要研究报道,从Ce、Fe、Cu等金属氧化物及非金属氧化物对活性组分的修饰改性、载体种类和结构的作用、DPF和堇青石等支撑体对催化剂效果的影响,抗碱金属中毒、抗SO₂和脱除Hg⁰性能和机理,以及反应动力学等方面进行了阐述。

催化剂制备与研究
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  改性TiO₂光催化剂的制备及其光催化性能研究

  王香婷, 王思哲, 曹宝月, 胡奋

  工业催化. 2022, 30(12): 34-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.004

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  为了拓宽TiO₂的光响应范围,制备了Cu、Ag掺杂的改性TiO₂光催化剂,借助傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外漫反射(UV-vis)等对光催化材料的结构和性能进行表征和分析。并以甲酸和异丙醇作为反应底物,研究了改性光催化剂对甲酸产氢异丙醇偶联合成四甲基乙二醇反应的光催化活性。结果表明,制备的光催化剂为锐钛矿相球型纳米颗粒,形貌规则,掺杂金属使得催化剂的光吸收范围变宽,光催化能力提高。Cu、Ag双掺杂光催化剂对甲酸产氢异丙醇偶联合成四甲基乙二醇反应表现出更高的催化活性。

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  ZnSnO₃/纤维素的水热制备及光催化性能研究

  王昆, 侯正浩, 王丽欣, 贾晋博, 李一涵, 张绍岩

  工业催化. 2022, 30(12): 39-43. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.005

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  以天然纤维素为模板,利用水热合成法制备ZnSnO₃/纤维素复合材料,并探究反应前体物浓度对复合材料制备的影响。采用SEM、XRD、TG等对合成材料进行表征,并通过光催化降解罗丹明B研究了复合材料的光催化性能。结果表明,纳米ZnSnO₃颗粒通过水热成功包覆在纤维素纤维表面,且复合材料能够完美保持滤纸纤维素独特的层级多孔网状结构。以ZnSnO₃/纤维素复合材料作为光催化剂对染料RhB进行降解时,相比于纯ZnSnO₃,复合材料表现出更优异的光催化性能,光降解效率可达98%以上,5次循环测试后,对RhB的降解仍可达94.3%,具有良好的稳定性。此外制备得到的宏观纤维结构的复合材料,能够为解决催化材料在实际应用中难以回收的问题提供思路,对光催化及能源重复利用的进一步发展具有重要意义。

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  顺序萃取法研究浸渍炭金属组分和防护反应产物

  崔洪, 赵晴, 裴佩, 温宇慧

  工业催化. 2022, 30(12): 44-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.006

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  采用H₂O-H₂SO₄和H₂O-NaOH顺序萃取法,考查和分析了ASC浸渍炭负载金属(Cu、Cr和Ag)在不同萃取液和残渣中的含量和分布,以及其染毒(HCN或CNCl)后样品在水相萃取液和残渣中金属离子、 {\mathrm{NH}}_4^{+}、CN^-和Cl^-离子的含量和分布。结果表明,浸渍炭负载金属氧化物的形态为CuO、CrO₃、Cr₂O₃和Ag₂O,其中金属Cr或以 (NH₄)₂CrO₄的形式存在。这些金属氧化物在防护HCN或CNCl过程中发生形态变化,即CrO₃还原为Cr₂O₃,CuO转化为水溶态的Cu²⁺(如CuCl₂)。此外,染毒浸渍炭样品表面还发现有 {\mathrm{NH}}_4^{+}离子或可离解为 {\mathrm{NH}}_4^{+}离子的氨基化合物。

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  催化裂化捕钒剂的性能测试

  钟晓亮, 高明军, 王涛, 谭映临, 郭卡莉

  工业催化. 2022, 30(12): 50-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.007

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  以稀土氧化物和碱土金属为活性组分,选择合适的原料和配比制备了催化裂化捕钒剂,并利用ACE催化裂化评价装置对不同添加比例、不同老化方式以及不同V污染量的捕钒剂进行了性能测试评价。结果表明,当催化裂化催化剂中钒含量在4 000×10^-6,捕钒剂添加比例为5%时达到良好的捕钒效果,转化率提高0.47个百分点,焦碳产率和干气产率分别降低1.03个百分点和0.35个百分点;通过对产物分布结果的对比可以看出,流化水热老化比吊篮水热老化更加具有规律性;对比添加相同比例的捕钒剂不同钒污染量捕钒剂样品的催化裂化性能,其钒污染量越高,转化率越低,产物分布越差。

石油化工与催化
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  煤间接液化精制减三线油制备高端白油反应性能的研究

  朱加清, 李景, 陈静允, 李浩, 邢爱华

  工业催化. 2022, 30(12): 55-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.008

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  以煤间接液化精制减三线油为原料,在100 mL固定床反应器中考察了反应温度、氢分压、氢油比和空速等对制备高端白油产品性能的影响。结果表明,温度升高时,催化剂活性升高,白油收率下降,白油产品的倾点和浊点下降;氢分压增大时,催化剂活性稍微降低,选择性增加,产品倾点升高,压力的增大抑制了裂化反应,降低了催化剂的失活速率;随氢油比的增加,转化率稍有下降,异构体选择性稳中有升,从经济上来说,高氢油比造成生产能力降低和氢气回收成本增加;随空速增加,催化剂活性下降,选择性上升,处理能力也增大,但停留时间减小,烷烃分子与催化剂接触时间缩短,反应深度不足,引起产品倾点升高。选择合适的工艺条件,可有效改善高端白油反应性能,提高高端白油产品的质量和加工的经济性。

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  两个系列催化剂在4.0 Mt·a^-1渣油加氢装置上的运行性能对比

  胡永宏, 胡永群, 王一程, 龙庆兴, 谢德壮

  工业催化. 2022, 30(12): 61-69. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.009

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  介绍了某国外公司RM/RN系列催化剂和某国内公司RHT系列催化剂的物性以及在渣油加氢装置中的装填情况,通过RM/RN和RHT系列催化剂在4.0 Mt·a^-1渣油加氢装置中的实际日常运行情况,对各反应器床层平均温度、反应器床层总平均温度、反应器温升、反应器压降以及氢耗进行对比研究,对产品在装置运转期间原料油和加氢常渣的硫含量、残炭值和金属Ni、V、Fe和Ca的含量变化进行分析。结果表明,RN/RM系列催化剂活性和选择性高,能耗低;RHT系列催化剂原料适应性和硬度定性好、失活率低。

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  催化裂化装置剂油比计算公式推导

  杨大伟, 谭卫东, 孙晓飞, 刘宗强, 谷红锐

  工业催化. 2022, 30(12): 70-73. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.010

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  剂油比参数在催化裂化装置操作中对实际生产有重要指导意义。国内催化裂化装置现用的剂油比计算公式存在引入数据多、计算复杂等问题。本文利用催化裂化装置生焦与烧焦碳平衡推导出简单、可靠和可行性强的剂油比计算公式。该公式表明,剂油比的本质意义即单位时间进入提升管中的总进料经过催化反应后转换为可烧焦的焦量相对总进料的占比与同时进入提升管反应器参与总进料催化反应的催化剂转变为待生剂的含碳量比值。

环境保护与催化
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  医院排放污水臭氧催化氧化处理工艺研究

  刘勇, 徐宏林

  工业催化. 2022, 30(12): 74-79. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.12.011

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  医院污水中含有特有的致病菌,传统的污水处理工艺对其去除效果较差,无法彻底灭活,为此设计一种以臭氧为催化氧化材料的医院污水处理方法。设计整体的医院污水处理实验方案及污水处理设备结构,在原有的污水通用处理流程中增加膜反应器和臭氧处理工艺,将污泥进行分离外运。采用活性炭作为臭氧催化氧化的催化剂,活性炭最优添加量为16 g·L^-1。通过不同催化氧化剂的动力学分析结果表明,臭氧催化氧化工艺在医院污水处理中,伪一级动力学拟合结果显示臭氧催化降解的最终平衡量在8.33 mg·L^-1、伪二级动力学拟合结果显示活性炭吸附臭氧催化氧化下的动力学常数为0.83,均优于S-PAC、CeO催化氧化工艺,采用本文方案处理后,医院排放污水中致病菌的含量均控制在指标范围内,验证了设计方法的有效性。