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氢能是最具前景的清洁能源之一,在可再生电力的驱动下,电化学水分解是目前较为理想的制氢技术之一。然而该技术大规模应用的关键是开发成本低且高效的电催化剂来代替贵金属基催化剂。双功能电催化剂的制备,有利于简化电解槽的设计,避免不同电催化剂在两个电极上的交叉效应,并大大降低器件的制造和运行成本。目前,一系列过渡金属基双功能电催化剂已被开发用于电解水。本文首先介绍电解水制氢反应的机理和特点;然后综述非贵金属双功能电催化剂的最新研究进展,重点总结了基于过渡金属磷化物、氢氧化物、氧化物、氮化物、硫化物以及在大电流条件下具有良好催化性能的双功能催化剂;最后探讨了过渡金属基双功能电催化剂面临的挑战并做出展望。
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采用共沉淀-机械混合法制备AlTi复合物,经不同温度焙烧,得到Al2O3-TiO2复合载体,采用浸渍法制备RuO2/Al2O3-TiO2催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、CO-TPD和H2-TPR等手段分析催化剂物化性质,并对其催化氧化HCl反应性能进行考察。结果表明,焙烧温度对载体结构及金属Ru分布影响显著,进而影响催化剂活性。焙烧温度的增加,催化剂中金红石相TiO2和α-Al2O3结晶度增加,焙烧温度1 100 ℃制备的RuO2/TiAl-1100催化剂具有大孔径,RuO2和TiO2高晶格匹配度,高金属分散度的特点,催化剂具有较优的HCl转化活性和耐高温活性。
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通过共沉淀法制备了MgAl-LDHs前驱体,在空气气氛下经不同温度(500 ℃,600 ℃,700 ℃和800 ℃)焙烧 4 h制得镁铝复合氧化物。采用SEM、XRD、N2物理吸附-脱附及TG等对前驱体及镁铝复合氧化物进行表征,并在固定床反应装置上考察其催化羰基硫水解性能。结果表明,制备的 MgAl-LDHs前驱体结晶度良好,呈典型的水滑石片状形貌,低温焙烧得到的镁铝复合氧化物呈现出明显的水滑石层片状结构,形貌没有坍塌。镁铝复合氧化物在较低温度和较高空速条件下表现出优异的羰基硫水解催化性能,并且其活性随反应温度的升高而升高,其中600 ℃焙烧温度下制备的镁铝复合氧化物在空速12 000 mL·(g·h)-1和温度70 ℃时,催化羟基硫水解转化率为100%。
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以2,6-二叔丁基苯酚和丙烯酸甲酯为原料,双三甲基硅烷基氨基锂(LiHMDS)为催化剂,经Michael加成反应合成3,5-二叔丁基-4-羟基苯基丙酸甲酯,并用红外光谱对产物进行了表征。采用正交实验考察了影响3,5-二叔丁基-4-羟基苯基丙烯酸甲酯收率的主要因素,包括物料配比、低温反应温度、低温反应时间和高温反应温度。结果表明,最佳工艺条件为n(2,6-二叔丁基苯酚)∶n(丙烯酸甲酯)=1.1∶1,低温反应温度80 ℃,低温反应时间4 h,高温反应温度130 ℃,催化剂用量为2,6-二叔丁基苯酚质量分数的1%,高温反应时间4 h,此时3,5-二叔丁基-4-羟基苯基丙酸甲酯收率为92%。
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对煤基活性炭、坚果壳活性炭和椰子壳活性炭三种不同的活性炭进行N2物理吸附-脱附和傅里叶红外光谱表征分析,研究其吸附乙硫醇性能,并考察椰子壳活性炭吸附乙硫醇过程中各变量的效能影响。结果表明,活性炭结构以微孔为主,此外还有部分含氧官能团;煤基活性炭在10 min左右开始穿透,50 min左右达到饱和;椰子壳活性炭穿透时间为30 min,60 min左右达到吸附饱和,对乙硫醇的吸附能力最强;椰子壳活性炭吸附性能最好的条件为湿度80%,初始浓度5 mg·L-1,流量400 mL·min-1,温度15 ℃,此时椰壳活性炭的吸附量达到最高。
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