2022年, 第30卷, 第9期　刊出日期：2022-09-15

  

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综述与展望
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  羟基磷灰石负载纳米Au催化剂用于CO低温氧化的研究进展

  乔莎, 苏敏, 惠武卫, 赵丹, 张明胜, 张新波, 郑珩, 王磊, 赵英, 雷菊梅, 汤雪梅

  工业催化. 2022, 30(9): 1-7. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.001

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  Au催化剂在低温下具有优异的CO催化氧化作用,但其高温下易烧结,催化活性降低,催化剂寿命短。羟基磷灰石(HAp)作为新型载体,具有丰富的羟基和磷酸根,帮助锚定Au纳米颗粒,起到了良好的分散和稳定作用。加入还原性氧化物作为复合载体,增加了对O₂的活化能力,并起到了进一步分散Au纳米颗粒的作用,显著地提高了催化剂在低温CO氧化反应中的活性。微观下可观察到HAp对Au纳米颗粒的包覆作用,表现出金属与载体的强相互作用。

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  无硫铵气相重排生产己内酰胺绿色催化研究进展

  范新川, 肖文德, 吴懿波

  工业催化. 2022, 30(9): 8-13. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.002

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  环己酮肟液相贝克曼重排是现今主流的己内酰胺生产工艺,但生产过程中使用了强腐蚀性浓硫酸作为催化剂,同时会副产大量低价值硫酸铵。因此开展无硫铵气相重排生产己内酰胺绿色催化剂的研究具有重要意义。综述分子筛和氧化物等催化剂在环己酮肟气相贝克曼重排反应中的应用。基于成本、环保、能耗和催化性能,综合评价不同类型催化剂在环己酮肟气相贝克曼重排催化反应中的工业应用潜力。结合研究现状,为无硫铵环己酮肟气相重排催化剂研究和设计提出建议。

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  催化裂化(FCC)轻汽油综合利用

  王定博

  工业催化. 2022, 30(9): 14-20. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.003

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  催化裂化(FCC)轻汽油中烯烃含量高,不能作为汽油直接使用,需要加工改质才能利用。介绍FCC轻汽油醚化反应、芳构化反应和催化裂解反应的工艺和方法,并对三种方法的研究现状和未来发展趋势进行探讨。为了提高炼化企业经济效益,FCC轻汽油改质利用时应由油品添加剂向芳烃、乙烯和丙烯等化工产品方面转型。

催化剂制备与研究
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  Cu-Mn-BTC MOF催化C₃H₆选择性还原NO的性能

  刘权, 苏亚欣, 徐国强, 温妮妮, 周皞

  工业催化. 2022, 30(9): 21-31. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.004

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  利用丙烯选择性催化还原NO(C₃H₆-SCR)是具有良好发展前景的脱硝技术之一,但是目前已报道的催化剂存在低温活性较低和氮气选择性不佳等问题。为了研究新型高效的催化剂,通过一步合成法制备了双金属有机骨架材料(xCu-Mn-BTC MOFs),并研究其在富氧条件下催化C₃H₆选择性还原NO的脱硝性能。利用SEM、XRD、BET、H₂-TPR、XPS和Py-FTIR等技术进行表征,结果表明,Mn的引入显著提高了脱硝效率,其中3.2Cu-Mn-BTC显示出良好的脱硝性能,300 ℃时NO转化率达80%,N₂选择性达94%。SEM和XRD结果表明, Mn成功引入到Cu-BTC骨架中,经过Mn修饰的3.2Cu-Mn-BTC变成了粒径更小的块状晶体;BET结果表明,随着引入 Mn含量增加,催化剂比表面积减小,孔径增大;XPS结果表明,3.2Cu-Mn-BTC催化活性较好,与其含有更多吸附氧O_α和Cu²⁺有关;H₂-TPR结果表明,与Cu-BTC相比, xCu-Mn-BTC还原峰向更低温度移动,具有更好的还原能力。Py-FTIR结果表明,经过活化后的xCu-Mn-BTC催化剂表面含有L酸,Mn的引入增加了催化剂表面L酸性位,L酸是影响C₃H₆-SCR的重要因素。xCu-Mn-BTC在C₃H₆-SCR中显示出良好的催化活性,证明双金属MOFs应用于C₃H₆-SCR的可行性,利用金属的优点合成多金属MOFs来提高 C₃H₆-SCR催化性能可能是未来研究的方向。

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  X分子筛负载不同金属二维层状氧化物催化剂制备及甲苯侧链烷基化反应

  冉真真, 邵欣昕, 刘浩东, 杜晓倩, 侯珊, 季生福

  工业催化. 2022, 30(9): 32-37. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.005

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  以X分子筛为载体,在其表面生长了CuAl-LDH、ZnAl-LDH、CoAl-LDH和MgAl-LDH等层状氢氧化物,浸渍Cs后焙烧,制备了不同金属二维层状氧化物的Cs/CuAl-LDO@X、Cs/ZnAl-LDO@X、Cs/CoAl-LDO@X和Cs/MgAl-LDO@X催化剂。利用XRD、SEM、NH₃-TPD和CO₂-TPD等方法表征催化剂结构、相貌和酸碱性质,评价催化剂对甲苯侧链甲醇烷基化一步制苯乙烯的反应性能。结果表明,不同金属二维层状氧化物催化剂的二维层板结构、相貌、酸碱中心和甲苯侧链烷基化反应性能都有一定的差别。其中Cs/CuAl-LDO@X催化剂对于甲苯侧链甲醇烷基化制苯乙烯反应具有最好的催化性能,在甲苯转化率为4.14%时,苯乙烯选择性达51.1%。

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  Ce-SAPO-34分子筛的合成及其甲醇制烯烃催化性能

  顾建峰, 臧云浩, 高峰, 曲江英

  工业催化. 2022, 30(9): 38-43. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.006

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  以硝酸铈为铈源水热法合成含Ce的SAPO-34分子筛,考察铈盐添加方法、CeO₂加入量和HF加入量等对晶化过程及最终产品物化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂等温吸附-脱附(BET)和X射线荧光光谱(XRF)等表征合成的含铈SAPO-34分子筛及模式催化剂,研究其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,采用前添加铈盐法合成的Ce-SAPO-34分子筛催化剂具有较小的活性粒径、较高的比表面积和孔容,其催化MTO反应的乙烯+丙烯选择性达83.18%,寿命150 min。

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  活性炭载体性质对钌基催化剂乙炔氢氯化反应性能的影响

  代元元, 赵长森, 牛强

  工业催化. 2022, 30(9): 44-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.007

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  选取4种不同结构的活性炭作为载体制备钌基催化剂,并采用BET、拉曼光谱、TPD-MS和TG等对载体及催化剂进行表征,研究活性炭载体性质对钌基催化剂乙炔氢氯化性能的影响。结果表明,活性炭的孔隙结构及表面结构对催化剂活性有显著影响,其中孔隙结构占主导地位,其次是表面结构。活性炭的比表面积与催化剂活性成正相关,同时载体需要适当的微孔结构,但微孔含量高,易发生堵塞和积炭导致活性降低。当催化剂孔隙结构相近,高的含氧量或缺陷度能够提高催化活性。2#AC活性炭具有高的比表面积、含氧量和缺陷位,因此具有最高活性和最佳稳定性。

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  表面重构提高钯纳米片催化加氢性能

  王元平, 赵文平, 石华

  工业催化. 2022, 30(9): 50-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.008

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  提高贵金属催化剂的活性是减少其用量、降低成本的关键。为通过构造结构缺陷提高钯纳米片(Pd NSs)的催化活性,将其乙醇分散液老化3天。用TEM、XRD和XPS对材料进行表征。结果表明,由于氧化刻蚀-重生长,Pd NSs发生表面重构,生成了表面粗糙、含有大量结构缺陷的表面重构Pd NSs(RPd NSs)。考察表面重构对RPd NS催化硝基苯和苯乙烯加氢性能的影响。结果表明,Pd NSs为催化剂时,硝基苯和苯乙烯的转化率分别为0%和46.1%。相同反应条件下,RPd NSs为催化剂时,硝基苯和苯乙烯完全转化。结构缺陷引起的大比表面积、高配位不饱和原子密度、优化的电子结构以及降低的氧化程度是表面重构提高RPd NSs催化活性的主要原因。

有机化工与催化
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  SBA-15负载介孔硫基共价三嗪框架对芳香醇的高效光催化氧化

  廖龙飞, 李明雨, 苑明莉, 尹永利

  工业催化. 2022, 30(9): 56-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.009

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  醇类的选择性催化氧化为相应的醛类和酮类是一类化学品生产的基本反应。然而,该反应需要苛刻的条件,如有毒的金属氧化物或高温高压,对环境有害,限制了该反应的进一步推广。光催化技术被认为是一种清洁和可持续的有机合成方法,共价三嗪框架是有前途的无金属材料,可应用于多种领域,特别是在光催化领域。介绍SBA-15负载含硫共价三嗪框架作为有机光活性聚合物,用于选择性地氧化醇类,由分子氧作为绿色氧化剂进行氧化。这些光催化剂在光催化反应过程中表现出高效率、高稳定性和良好的可重复使用性。

精细化工与催化
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  3,5-二叔丁基-4-羟基苄基甲基醚的合成研究

  郑晴, 张晓利, 杨叶伟, 王震, 张思思, 程任, 何观伟, 刘卫涛

  工业催化. 2022, 30(9): 68-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.06.011

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  以多聚甲醛和2,6-二叔丁基苯酚为原料,合成3,5-二叔丁基-4-羟基苄基甲基醚,并用红外光谱(FT-IR)证实产物有预期结构。第一步多聚甲醛的解聚,正交实验结果表明最佳实验条件:在甲醇溶剂中叔丁醇钾为催化剂,解聚时间45 min,解聚温度60 ℃,解聚后的甲醛在溶液中含量38.1%;第二步醚化反应,正交实验结果表明最佳实验条件:醚化时间10 h,醚化温度90 ℃,n(2,6-二叔丁基苯酚)∶n(多聚甲醛)=1∶1.50,叔丁醇钾用量3.0%,3,5-二叔丁基-4-羟基苄基甲基醚收率87.6%。

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  催化合成脂肪酸甲酯乙氧基化物催化剂

  唐安喜

  工业催化. 2022, 30(9): 73-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2022.09.012

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  脂肪酸甲酯乙氧基化物(FMEE)具有良好的生物降解性和优良的抗硬水能力,低泡沫易漂洗,与醇醚类非离子表面活性剂有很好协同互补作用。以十六碳脂肪酸酯与环氧乙烷为原料,在不同类型的催化剂作用下采用一步法直接合成FMEE,对催化剂诱导期、产品转化率、多聚醇与二噁烷含量和平均分子量进行考察,确定了四氯化锡是脂肪酸甲酯乙氧基化物合成有效的催化剂,以四氯化锡为催化剂在160 ℃得到转化率70%的FMEE。