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糠醛和环戊酮羟醛缩合反应是制备高质量生物燃料的重要步骤之一。以生物质糠醛和环戊酮为原料合成可再生的生物燃料路线是可持续发展、符合绿色化学要求的。但对该反应的催化机理还不清楚,该反应在不同催化作用下,可以得到两种产物,即2,5-双(2-呋喃基亚甲基)环戊酮(F2Cp)和2-(2-呋喃基亚甲基)环戊酮(FCp)。以F2Cp作为目的产物,对用于该反应的酸催化剂、碱催化剂以及酸碱双功能催化剂的催化性能进行分析。结果表明,酸性Al2O3催化剂与酸碱双功能Na-HAP催化剂均具有较优的催化性能,并且采用无溶剂、微波辐射法,可提高反应速率。在此基础上,对催化机理进行了阐述与分析。机理分析表明,酸碱协同作用有利于羟醛缩合反应的进行。因此,设计制备具有适宜酸碱比例的固体酸碱双功能催化剂是后续该反应研究的重点,同时也为其他醛类或酮类的缩合反应提供一定的参考。
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分子筛催化剂是当前研究较多的一类流化床催化剂,工业上通常采用双铝基溶胶、硅铝复合溶胶、磷铝溶胶等作为粘结剂,通过喷雾造粒制备分子筛类微球催化剂。流化床工艺不仅要求催化剂具有良好的催化性能,还要有较好的耐磨性能、良好的球形度和适宜的粒径分布以满足实际的工业生产。粘结剂和载体的选择、浆液的制备工艺、喷雾造粒机的进口和出口温度、雾化器转速和成型的后处理都会对催化剂耐磨性能、粒径分布、球形度和催化性能产生巨大影响。本文以工业研究较为成熟的FCC催化剂和MTO催化剂为例,从催化剂浆液组分优化、喷雾造粒成型过程优化以及催化剂后处理优化三个方面总结当前流化床分子筛催化剂耐磨性能研究进展,为其它耐磨流化床催化剂的开发提供一定的参考。
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采用微波水热法制备了Mo-Bi系催化剂,并用于催化异丁烯(IB)选择氧化制备甲基丙烯醛(MAL)反应。通过X射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂进行表征,结果表明,制备的催化剂中含有Co6Fe4Mo12Bi1.5Ox、CoMoO4、MoO3以及FeMoO4等晶相。通过改变微波水热制备时间和温度探究其对催化剂性能的影响,结果表明,制备时间对催化剂颗粒形貌及组分影响较大,随着时间的延长,催化剂颗粒团聚加剧,由纳米颗粒到微米棒状颗粒转化,同时生成更多的Co6Fe4Mo12Bi1.5Ox活性相。此外,微波水热制备温度为160 ℃对活性相形成最为有利,在此温度下,制备时间为90 min和120 min的催化剂表现出了良好的催化性能,异丁烯转化率和甲基丙烯醛选择性都在90%以上。
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采用熔融盐焙烧法和浸渍法制备了不同MoO3用量的5%TiO2-nMoO3催化剂,在自制高压微反装置上以二苯并噻吩/环己烷溶液为模型反应物评价了催化剂的加氢脱硫活性。采用XRD,BET,H2-TPR,NH3-TPD等手段对催化剂试样的物相结构、比表面积、还原性能、表面酸性等进行表征分析。结果表明,在反应压力4.0 MPa、液时空速10 h-1、氢油体积比600∶1的条件下,增大MoO3用量,加氢脱硫活性先增大后降低,当MoO3用量为15%时,在280 ℃、300 ℃、320 ℃下,对二苯并噻吩的加氢脱硫转化率最大能够达到30.08%、95.35%、97.42%。5%TiO2-nMoO3催化剂的二苯并噻吩脱硫反应主要以直接脱硫途径进行。
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采用一次水热法通过改变溶剂来调控Bi2O2CO3纳米片的厚度,构建具有不同比表面积、官能团接枝、氧空位的绣球花状Bi2O2CO3以提高其光激发载流子的分离效率。采用X射线粉末衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对其进行结构和形貌表征。并通过对盐酸四环素溶液、甲基橙溶液和双酚A溶液进行吸附降解实验,研究了催化剂的光催化降解性能。结果表明,经乙二醇溶剂调控改性后具有超薄结构的Bi2O2CO3材料(BiC-G)在10 min内,对盐酸四环素溶液、甲基橙溶液和双酚A溶液有机污染物的吸附效率分别达到81.1%、60.5%和25.4%,是经去离子水调控合成样品(BiC-W)的2.32倍、5.5倍和3.18倍;且经光照后,降解率分别达到86.3%、82.6%和49.9%,是BiC-W的2.12倍、4.86倍和1.96倍。改性后的催化剂因比表面积提高、官能团接枝和氧空位的产生从而提供更多的吸附位点,是光催化性能提升的主要原因。
陕ICP备09013470号
