2023年, 第31卷, 第5期　刊出日期：2023-05-15

  

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综述与展望
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  烯烃烷氧羰基化反应研究进展

  黄承杰, 刘品涵, 范立海, 郑辉东, 吴丹

  工业催化. 2023, 31(5): 1-11. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.001

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  烯烃的烷氧羰基化反应是目前生产酯类化合物最重要的均相催化反应,烷氧羰基化反应催化剂的开发与改性备受关注。此外,均相烷氧羰基化催化剂的回收和无“CO”的羰基化过程也一直是烷氧羰基化反应的研究热点。综述近年来烷氧羰基化反应催化剂的研究进展,归纳双膦配体上不同活性基团对催化剂性能的影响,总结均相烷氧羰基化催化剂的固载化和液-液两相体系两种催化剂的回收方法,介绍甲酸、甲醛和CO₂三种羰基源替代物实现烯烃高效羰基化的反应方法。

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  Cu-SAPO-34脱硝催化剂研究进展

  蒲欣, 刘兴誉, 王玉斌, 贾媛媛, 张鹏

  工业催化. 2023, 31(5): 12-17. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.002

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  Cu-SAPO-34作为近年兴起的一种铜基小孔分子筛脱硝催化剂,具有比表面积大、酸性位丰富、骨架稳定等特点,催化活性和水热稳定性优异。总结Cu-SAPO-34催化剂的制备方法,包括水溶液离子交换法、一步水热合成法、固态离子交换法、浸渍法和沉积沉淀法;综述稀土元素掺杂、过渡金属掺杂、介孔引入等改性方法对Cu-SAPO-34催化剂脱硝性能的影响,并对Cu-SAPO-34脱硝催化剂的未来发展方向进行展望。

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  绿色催化剂在芳烃硝化中的研究进展

  耿来红, 陈晓东, 王涛, 冯维真, 金万福

  工业催化. 2023, 31(5): 18-22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.003

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  芳烃硝化产物因高附加值和结构多样性,在工业中间体领域举足轻重。目前,传统的芳烃硝化采用混酸硝化法,虽然工艺成熟,但常伴有选择性差、废酸处理难度大、环境污染严重等问题。近年来,随着对绿色硝化催化剂的不断深入研究,开发绿色催化体系替代传统混酸硝化成为该领域的研究热点。综述固体酸、离子液体、过渡金属等绿色催化剂在芳烃硝化中的研究进展,对该研究领域存在的局限性和未来的绿色清洁发展前景进行总结和展望。

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  CeO₂晶面调控与氧空位在CO₂催化转化中的研究进展

  柴青平, 陈进, 滕忠羽, 戴若丁

  工业催化. 2023, 31(5): 23-28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.004

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  稀土催化材料在石油化工、化石燃料催化燃烧等领域发挥着重要作用。二氧化铈(CeO₂)作为重要的稀土金属氧化物,因其优异的氧存储能力和稳定的面心立方结构被广泛用于催化反应中。重点介绍CeO₂在CO₂催化转化方面的应用及近期的研究进展,包括CH₄-CO₂重整反应,CO₂与甲醇直接反应合成碳酸二甲酯以及CO₂催化加氢制甲醇反应。阐述CeO₂形貌调控对晶面暴露、氧空位浓度的影响以及CO₂在催化剂表面吸附解离过程,展望CeO₂基催化剂的发展方向。

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  涂覆技术与涂覆型催化剂研究进展

  林小东, 李贺, 曾贤君, 夏继平, 周鹏, 张利杰, 张尚强, 孙彦民

  工业催化. 2023, 31(5): 29-35. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.005

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  对涂覆技术及涂层与载体的结合机理进行概述,对比滚涂、喷涂、浸涂3种常用的催化剂涂覆技术,总结上述3种涂覆技术对原料性质和涂覆工艺的要求。滚涂采用涂层粉体为原料,主要用于球形催化剂;喷涂、浸涂以涂层浆液为原料,可用于各种形状催化剂。概述滚涂催化剂、喷涂催化剂、浸涂催化剂研究进展,包括涂覆工艺参数优化、原料性质调变及助剂选取对涂覆型催化剂性能的影响,以及改进涂覆型催化剂物化性能的方法。提出难以兼顾机械性能和反应性能是涂覆型催化剂应用受到限制的主要原因,改进涂覆型催化剂的综合性能、提高其应用价值是未来涂覆技术的研究重点。

催化剂制备与研究
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  Ag@AgCl/TiO₂/GO催化剂制备及其光催化性能

  臧慧敏, 梁凤英, 杜艳青, 额尔敦, 申键, 武世奎

  工业催化. 2023, 31(5): 36-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.006

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  以AgNO₃、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、钛酸四正丁酯、石墨烯等为原料,利用溶剂热法合成AgCl/TiO₂/GO复合光催化剂,经紫外光照还原得到Ag@AgCl/TiO₂/GO,并将其应用于罗丹明B的太阳光催化降解反应中。结果表明,该催化剂具有较高的光催化活性和稳定性。在100 mL 3 mg·L^-1罗丹明B溶液中,投加0.5 g·L^-1的Ag@AgCl/TiO₂/GO催化剂,光照75 min后,罗丹明B降解率高达98%以上。

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  Cs/ZnAl-LDO@X催化剂制备及甲苯侧链烷基化反应性能研究

  杜晓倩, 冉真真, 季生福

  工业催化. 2023, 31(5): 42-46. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.007

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  以X分子筛作为载体,在其表面生长ZnAl-LDH,浸渍Cs后焙烧制备得到一系列不同ZnAl-LDO含量的Cs/ZnAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、NH₃-TPD、CO₂-TPD手段对催化剂的结构进行表征,在固定床微反应器上评价催化剂的甲苯侧链甲醇烷基化一步制苯乙烯的反应性能。结果表明,在Cs/ZnAl-LDO@X催化剂中,X分子筛表面的ZnAl-LDO呈现花簇状二维层状结构;随着ZnAl-LDO含量的增加,催化剂的酸、碱活性中心的量有一定的增加;不同ZnAl-LDO含量的催化剂对甲苯侧链烷基化反应都具有良好的催化性能,其中Cs含量为质量分数18.13%、ZnAl-LDO含量为质量分数22.7%的催化剂具有最好的催化性能,在甲苯转化率为6.39%时,苯乙烯选择性为50.4%,苯乙烯和乙苯的总选择性达到98.38%。

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  Mo对平板式V-Mo/Ti脱硝催化剂活性及SO₂氧化性能的影响

  李金珂, 黄力, 纵宇浩, 岳彦伟, 王虎, 高义博, 韩沛

  工业催化. 2023, 31(5): 47-52. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.008

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  在工业脱硝催化剂生产线上制备不同MoO₃含量的V-Mo/Ti脱硝催化剂,通过XRF、XRD、N₂吸附-脱附、Raman、H₂-TPR、NH₃-TPD、SO₂-TPD、TG和耐磨强度对催化剂物化性质进行分析。在固定床反应器中考察催化剂的脱硝活性,并研究MoO₃含量对催化剂SO₂氧化性能的影响。结果表明,提高催化剂中MoO₃含量,对催化剂的晶型、孔结构影响较小,对催化剂单板的机械性能有一定的负面影响。相比V-Mo(3)/Ti催化剂,V-Mo(5)/Ti催化剂的酸性变化不大,还原性能提升,具有更好的脱硝活性。当MoO₃含量达到质量分数6.98%时,催化剂的总酸量明显降低,导致脱硝活性下降。提高催化剂中MoO₃含量造成脱硝反应过程中副产物N₂O生成量的增加,但较高的MoO₃含量可以有效减少催化剂对SO₂的吸附,减少脱硝反应过程中硫酸氢铵的生成。综合来看,V-Mo(5)/Ti催化剂显示了最佳的反应性能。

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  MnO_x-FeO_x/TiO₂低温SCR烟气脱硝催化剂制备及其脱硝性能

  褚昱昊, 徐向亚, 刘晓玲, 刘红梅, 张明森

  工业催化. 2023, 31(5): 53-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.009

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  采用浸渍法制备MnO_x-FeO_x/TiO₂低温脱硝催化剂粉体,考察锰铁含量对催化剂脱硝性能的影响。选取6Mn-4Fe/TiO₂粉体催化剂(Mn质量分数6%,Fe质量分数4%),考察挤出成型配方对条形催化剂孔结构的影响。比较成型前后催化剂脱硝性能及不同浓度SO₂下的抗中毒能力。采用XRD和N₂吸附-脱附对催化剂进行表征。结果表明,粉体催化剂6Mn-4Fe/TiO₂具有最佳的低温SCR脱硝活性,在空速18 000 h^-1,氨氮(氨气和一氧化氮)物质的量比1∶1,氧体积分数5%反应条件下,在(120~220) ℃内能够保持100%的脱硝效率。在反应温度180 ℃,SO₂浓度300 mg·m^-3条件下具有优异的抗硫能力。且成型后,条形催化剂的活性温度窗口进一步拓宽,抗硫能力有所提高。

有机化工与催化
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  乙炔法合成氯乙烯用金基催化剂的再生研究

  李霖, 牟博, 苏雅文, 曾利辉, 吴晨, 祝高庆, 金晓东

  工业催化. 2023, 31(5): 59-62. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.010

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  利用物理吸附和同步热重分析手段对失活前后的乙炔法合成氯乙烯用金基催化剂进行表征。结果表明,积炭是导致金基催化剂失活的最主要原因之一。通过高温焙烧、王水煮沸和双氧水浸泡等处理,对失活的金基催化剂进行再生研究,在固定床反应装置上对其乙炔氢氯化反应性能进行评价。结果显示,再生的金基催化剂在反应温度(130~170) ℃、乙炔空速30 h^-1、氯化氢与乙炔体积比为1.05∶1的条件下,运行5 000 h后的乙炔转化率≥85%。

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  丙烯共聚生产中水捞料增多的原因分析

  高志争, 刘星

  工业催化. 2023, 31(5): 63-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.011

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  聚丙烯装置在丙烯共聚生产运行中出现了水捞料量增加的现象,对生产造成不利影响。分析水捞料形成的原因,对如何减少水捞料产量进行探讨,制定并实施相应的解决措施。结果表明,影响水捞料产生的主要因素有旋风分离器分离效果,汽蒸罐失活效果,原料均聚反应程度,单体共聚反应时间和催化剂性能等。针对水捞料产生的因素采取相应措施后,水捞料含量(ω)由原来的0.110%减少至0.007%。水捞料含量的减少可有效提升丙烯共聚装置的运行效益。

精细化工与催化
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  苯选择性加氢催化剂制备及工业应用实践

  陈学伟, 赵林茂, 刘国良, 赵刚, 令狐亚九, 张富昌, 张春艳

  工业催化. 2023, 31(5): 68-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.012

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  选择性加氢催化剂作为以苯为原料生产环己酮工艺的核心,长期被国外垄断,严重影响国内环己酮及下游产品己内酰胺、尼龙6、尼龙66及各种纤维产品的发展。经过联合技术攻关,内蒙古瑞翔拓创新材料有限公司成功研制了苯选择性加氢催化剂,并应用于内蒙古庆华集团有限公司200 kt·a^-1己内酰胺生产装置。结果表明,原料苯转化率达到40%~50%,环己烯选择性80%以上,各项性能指标均优于进口产品,为国内苯选择性加氢环己酮生产装置稳定运行、优化工艺等提供重要的技术保障。催化剂价格适中,有利于装置降本增效,降低对国外加氢催化剂的依存度。

环境保护与催化
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  玻璃炉窑运行时间对陶瓷纤维催化滤管的影响

  杨广华

  工业催化. 2023, 31(5): 72-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.05.013

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  对不同运行时间的玻璃炉窑陶瓷纤维催化滤管进行脱硝性能、压降与显气孔率、C-环强度、SEM-EDS等检测与分析。结果表明,随运行时间的增加,玻璃炉窑陶瓷纤维催化滤管脱硝效率略有下降,其原因可能是粉尘中的钠、钙、镁等碱金属及碱土金属造成催化剂中毒以及粉尘在表层集聚和板结覆盖了部分催化剂活性位点。随运行时间的增加,压降逐年上升,显气孔率基本保持不变;C-环强度平均值稍有下降,而最小值略有增强。经扫描电镜观察,滤管表面被粉尘附着,表层存在粉尘搭桥和板结现象,而中层和内层仅存在微量粉尘,除尘性能优良。