2023年, 第31卷, 第9期　刊出日期：2023-09-15

  

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综述与展望
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  催化丙烯选择性环氧化制备环氧丙烷研究进展

  王玲玲, 周贤太, 纪红兵

  工业催化. 2023, 31(9): 1-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.001

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  环氧丙烷(PO)是重要的有机化工原料,主要用于生产聚醚多元醇、丙二醇和各类非离子表面活性剂等。综述近年来催化丙烯选择性环氧化制备环氧丙烷的研究进展,包括以氧气、H₂O₂、原位合成H₂O₂和有机过氧化物为氧化剂的催化工艺,并展望催化丙烯环氧化的绿色催化工艺和研究方向,未来需重点研究仿生催化、原位合成H₂O₂、高选择性催化剂的设计和催化反应机理等。

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  光催化降解甲基橙及强化工艺研究进展

  靳亚斌, 徐甜甜, 刘海华, 杨亚萍, 刘琰, 张倩

  工业催化. 2023, 31(9): 16-24. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.002

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  对光催化降解甲基橙(MO)过程中催化剂、反应器、影响因素、提高光催化反应效率措施4个方面进行综述,重点总结不同催化剂对MO降解率的影响及光催化反应器的研究进展。提高光催化降解MO的关键在于催化剂表面电子-空穴的分离、转移效率以及反应器光源与溶液光透过率的匹配。据此,将现有提高光催化降解MO措施分为3类:(1)优化催化剂捕获光的能力;(2)优化反应器内光源点布置;(3)改善催化剂负载方式,提高催化剂比表面积和表面微流动特性。最后,提出提高光催化效率需从光源分布与溶液的透光性不匹配的矛盾入手,以“光均匀分布”为原则优化反应器光源布置,提高吸光过程和催化过程的协同性。

催化剂制备与研究
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  一步水热合成MoS₂/C催化剂及其催化浆态床菲加氢反应性能

  黄蓉, 杨成功, 王冬娥, 田志坚

  工业催化. 2023, 31(9): 25-33. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.003

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  随着原油储量的急剧下降,急需将重质原料转化为轻质油品以缓解原油的供应压力。浆态床加氢是一种可以将重质原料高效转化的先进技术,其核心难题在于开发高活性的加氢催化剂。采用葡萄糖和麦芽糖为碳源一步水热法合成MoS₂/C纳米催化剂,并采用XRD、Raman、元素分析、SEM和HRTEM等方法表征催化剂的组成和结构。表征结果表明,MoS₂/C催化剂由MoS₂-C-MoS₂碳插层结构的纳米片组成,纳米片具有层间距大、侧边尺寸小且堆积层数少的结构特点。以菲为重油模型化合物评价MoS₂/C催化剂的加氢性能。结果表明,以葡萄糖为碳源且原料C/Mo原子比为5时制备的MoS₂/C-G-5催化剂具有优异的催化加氢活性。该催化剂的菲加氢转化率高达85.6%,加氢率37.4%,深度加氢产物八氢菲选择性56.4%,分别是不加碳源制备的MoS₂催化剂的1.6、2.4和2.3倍。MoS₂/C催化剂的MoS₂-C-MoS₂碳插层纳米结构可充分暴露MoS₂的加氢活性位,显著提高催化剂的催化加氢活性。

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  多层级孔结构氮掺杂硫化镍的电化学制备及高效产氢研究

  徐长福, 张珍, 林鹏, 张京涛, 陈颖

  工业催化. 2023, 31(9): 34-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.004

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  利用简易方法制备同时具有丰富活性位点和优异本征活性的硫化镍电催化剂以实现高效电解水产氢对于可持续的氢能经济至关重要。利用简单两步电化学沉积法在泡沫镍基底上构建出一种新型的具有多层级孔结构的氮掺杂硫化镍电催化剂(Ni-S-N/Ni/NF)。该Ni-S-N/Ni/NF催化剂不仅拥有大量活性位点并且展现出增强的本征活性,在1 mol·L^-1氢氧化钾电解液中表现出优异的析氢性能,仅需84 mV过电位即可实现10 mA·cm^-2的电流密度。该工作有望为高性能硫化镍催化剂的制备提供有益借鉴。

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  国内外丙烯工业废气催化燃烧催化剂性能对比

  金晓东, 曾利辉, 祝高庆, 苏雅文, 李霖

  工业催化. 2023, 31(9): 42-48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.005

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  丙烯工业产生的废气成分复杂,处理条件苛刻,常规的催化燃烧催化剂难以满足工况需求,市场几乎被国外催化剂垄断。西安凯立新材料股份有限公司针对此领域进行相关催化剂(Cat-O)的开发,并与占据主流地位的进口催化剂Cat-H、Cat-M及Cat-C做对比。在模拟的丙烯酸废气、丙烯腈废气条件下,经性能评价和老化检测,进口催化剂Cat-M活性和稳定性均较优,Cat-O催化剂活性稍温和,但耐水性和稳定性远优于进口Cat-H和Cat-C催化剂,并通过某厂废气侧线评价,极具工业化前景。

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  HMS介孔分子筛合成及其在丙烷脱氢制丙烯反应中的应用

  江珊, 刘红梅, 刘东兵

  工业催化. 2023, 31(9): 49-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.006

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  分别以正硅酸乙酯和伯胺表面活性剂为原料和模板剂成功制备HMS介孔分子筛,经负载活性组分后得到Pt-Sn/HMS催化剂并将其应用于丙烷脱氢制丙烯反应。探究合成过程中伯胺表面活性剂碳链长度及水和乙醇的比例对HMS介孔分子筛孔结构的影响。XRD和N₂吸附-脱附等分析结果表明,模板剂链长增长时,介孔分子筛孔径、孔壁厚、比表面积及孔容均增大。适当的水/乙醇比例有利于获得更大比表面积和孔体积的介孔分子筛,并表现出更有序的介孔结构。丙烷脱氢制丙烯反应评价和热分析等表征结果表明,HMS介孔分子筛孔道特征直接影响Pt-Sn/HMS催化剂的催化性能。使用孔体积且比表面积较大的HMS样品作为载体制备的脱氢催化剂在丙烷脱氢反应中表现出优异的催化活性。性能最优的Pt-Sn/HMS-0.60-16催化剂上,平均丙烷转化率达到46.5%,平均丙烯选择性为94.1%,反应24 h后积炭量仅为质量分数3.4%。

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  双金属催化剂还原性能研究

  王晓亮

  工业催化. 2023, 31(9): 56-59. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.007

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  采用共沉淀法制备CuO-CoO和CuO-Fe₂O₃催化剂。采用程序升温还原(TPR)技术测定纯CuO、Co₃O₄、Fe₂O₃和CuO-CoO、CuO-Fe₂O₃催化剂的还原动力学参数。结果表明,添加CuO能促进Co₃O₄和Fe₂O₃的还原,两种催化剂的还原温度向低温方向偏移,还原活化能明显降低。并且,Cu的存在还改变了氧化铁的还原历程。

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  成型条件对Co/Beta催化剂性能的影响

  陈京生, 徐瑞年, 陈标华

  工业催化. 2023, 31(9): 60-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.008

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  研究成型条件对催化剂性能的影响在工业应用中具有重要意义。以Co/Beta条型催化剂为研究对象,考察粘合剂用量、胶溶剂浓度、助挤剂含量对成型催化剂性能的影响,在气固相催化反应评价装置中研究成型催化剂催化分解N₂O的活性,通过机械强度测定、X射线衍射(XRD)、BET比表面积测定、氢气程序升温还原(H₂-TPR)、氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)等方法对催化剂进行表征。结果表明,最佳成型条件为粘合剂拟薄水铝石(SB粉)用量为质量分数30%,胶溶剂硝酸浓度6%,助挤剂田菁粉用量为质量分数4%。最佳条件成型的催化剂径向抗压碎力110.3 N·cm^-1,N₂O完全转化温度460 ℃。

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  催化裂化催化剂微球脱钠工艺

  张彬钰, 邹旭彪, 熊晓云

  工业催化. 2023, 31(9): 67-70. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.009

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  催化剂中含有一定量的氧化钠导致催化剂稳定性降低,过滤、洗涤可降低催化剂中氧化钠的含量,提高催化剂活性。以两交一焙分子筛HRSY-5和微球催化剂为样品,考察焙烧温度、交换液pH值、交换时间、交换液氯化铵浓度和洗涤水对其Na₂O含量的影响,为降低工业催化剂氧化钠含量提供实验参考。结果表明,经过两次降钠处理,催化剂中Na₂O含量低至0.09%(质量分数)。

精细化工与催化
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  HY分子筛催化苯和氯化苄合成二苯甲烷

  段大少, 华燕青

  工业催化. 2023, 31(9): 71-74. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.010

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  采用NaY分子筛为原料,经离子交换制得HY分子筛,对其进行焙烧改性,用于催化以苯和氯化苄为原料合成二苯甲烷烷基化反应研究。考察HY分子筛焙烧温度及用量、反应温度、反应时间和原料比对反应的影响。结果表明,焙烧温度800 ℃,催化剂用量为氯化苄质量的10%,反应温度140 ℃,反应时间1 h和原料比n(苯)∶n(氯化苄)=10∶1的条件下,氯化苄转化98.32%,二苯甲烷选择性80.46%。HY分子筛表现出良好的催化活性和选择性。

环境保护与催化
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  焦粉基Fe₃O₄/C诱导铜盐还原耦合化学沉淀法脱除废水硫氰酸盐

  贾志奇, 张志浩, 赵永祥

  工业催化. 2023, 31(9): 75-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2023.09.011

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  煤焦化过程中产生大量酚-氰-硫氰酸盐等组分复杂的工业废水,对水体生态环境具有潜在危害,研究高效的含硫氰酸盐废水处理技术具有积极的经济、环保意义。以焦粉固废为碳源,采用等体积浸渍,结合限热碳还原法制备磁性Fe₃O₄/C材料,采用XRD和N₂吸附-脱附技术进行物质结构表征,并应用于诱导铜盐化学沉淀法脱除模拟焦化废水中硫氰酸盐。XRD结果表明,负载的Fe₃O₄平均晶粒尺寸为10.8 nm,Fe₃O₄/C材料比表面积6.8 m²·g^-1。模拟焦化硫氰酸盐废水(浓度为2.5 g·L^-1)处理实验结果显示,在铜盐浓度为0.03 mol·L^-1时,采用铁质量分数20%Fe₃O₄/C催化剂(投加量1.25 g),废水初始pH=5.6,45 ℃下反应2 h,硫氰酸盐脱除率可达99.84%,催化剂稳定性良好;动力学模拟显示反应遵循准二级动力学模型,主要吸附过程受化学作用控制。该研究以焦粉固废为载体,制备了Fe₃O₄/C材料,通过铁铜物种协同作用,利用化学沉淀法实现了模拟废水硫氰酸盐的高效脱除,为工业化焦化废水处理提供理论支持。