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甲烷是重要的温室气体,控制其排放不仅可减缓温室效应还可降低环境污染。采用浸渍法制备PtPd/ZrO2催化剂并考察其在含水、含硫条件下对甲烷催化燃烧的性能。利用XRD、H2-TPR、HAADF-TEM、XPS等分析催化剂结构、还原性能和表面化学状态,通过In situ DRIFTS探究催化剂耐硫性能提升的原因。结果表明,与干燥条件下相比,PtPd/ZrO2在含H2O和SO2条件下的甲烷全转化温度仅向高温偏移62 ℃。双金属之间的相互作用促进载体表面的分散度、影响贵金属的化学状态以及提高催化剂的氧化还原性能;双金属未影响对甲烷的吸附反而抑制活性金属的硫酸盐化、减少催化剂表面总的硫酸盐沉积量。
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以水合硝酸镓为前体,通过晶种诱导、水热法合成厚度小于100 nm的Ga纳米片状分子筛,制备不同镓铝比的Ga-ZSM-5和不同镓含量的纯硅Ga-S-1纳米片分子筛。采用XRD、SEM、NH3-TPD等方法对样品进行表征,并在气相连续微型固定床反应器上考察各样品的甲醇耦合丁烯催化裂解反应性能。结果表明,与ZSM-5相比,Ga-ZSM-5酸强度降低且酸量减少,Ga的引入阻碍Al进入分子筛骨架。以Ga-ZSM-5为催化剂,产物中乙、丙烯的选择性可提高(4~5)个百分点;同时,产物中低碳烷烃选择性降低。以Ga-S-1为催化剂,随着n(Si)∶n(Ga)增加到100,产物中n(丙烯)∶n(乙烯)约7,比ZSM-5提高了近2倍;同时,副产物C2~C4烷烃的收率降低(30~50)个百分点。
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植物油作为一种可再生清洁能源,具有替代化石燃料的潜力。采用固定流化床催化裂化装置评价催化剂反应性能,考察催化剂种类、助剂添加量、进料油、反应温度、剂油比等对催化裂化反应转化率和产品收率的影响。结果表明,PR-MG-3样品比表面积和孔体积更大,(3~6) nm和(10~200) nm的孔道结构更多,反应产物汽油、柴油和液化气总收率更高。添加ZSM-5助剂有助于提高低碳烯烃收率,增加汽油辛烷值。进料油中添加棕榈油,催化裂化反应转化率更高,焦炭收率降低,汽油辛烷值增加。随着反应温度和剂油比的增加,催化裂化反应转化率和液化气的收率升高,汽油辛烷值增加。
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以磷钨酸和不同季铵盐为原料,采用二氯甲烷溶剂萃取法一步合成Keggin型相转移催化剂(CnH2n-4N)3PW4O32,通过FT-IR、UV-vis和Raman对催化剂进行表征分析。筛选出性能较好的Cat-1(5.5-15%)催化剂,用于环戊烯氧化制备戊二醛反应,最佳条件为以叔丁醇为溶剂、n(催化剂)∶n(环戊烯)=0.004 8、反应时间5 h、n(双氧水)∶n(环戊烯)=1.2、反应温度40 ℃,此时环戊烯转化率为99.04%、戊二醛选择性为75.11%,经过5次循环使用后催化剂仍能保持较高的催化性能。反应中(PW4O32)3-在氧原子作用下转变为可溶性小分子{PO4[WO(O2)O2]4}3-溶于反应体系,进一步与H2O2反应生成活性氧物质W(O)2并催化环戊烯反应,H2O2消耗完毕后小分子重新聚合析出。
陕ICP备09013470号
