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逆水汽变换(RWGS)反应是将CO2转化为化学品或碳氢化合物的关键步骤,在CO2资源化利用中发挥着重要作用。综述逆水汽变换反应的热力学分析、反应机理,以及近十年来国内外逆水汽变换反应催化剂的研究进展。总结发现,Cu基催化剂具有低成本、高活性和高CO选择性优势。但在反应中易积炭失活,且在高温条件下容易烧结团聚导致稳定性下降。目前,研究者对Cu基催化剂的研究主要集中在Cu活性中心调控和优化反应操作条件两个方面。Cu活性中心调控主要包括:①调控Cu位点的结构特性,如分散度、粒径大小等;②助剂的添加,包括碱金属助剂(Na、K)、过渡金属助剂(Fe、Ce、Co)等;③引入适宜载体,如Al2O3、Mo2C、CeO2等以增强金属-载体的相互作用。操作工艺条件优化主要通过改变反应温度、空速、调节H2/CO2物质的量比增强RWGS反应中CO选择性和CO2转化率。最后指出基于RWGS反应将CO2与其它产氢反应进行耦合,如低碳烷烃脱氢、甲醇芳构化等,可达到目标产物收率提升与CO2减排目的。
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通过浸渍法制备一系列Nb掺杂V-Mo-Ti催化剂,研究V2O5负载量及Nb掺杂量对催化剂低温脱硝活性的影响,并测试其硫酸氢铵分解性能。采用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD、IR等测试手段对催化剂进行表征。结果表明,Nb掺杂促进了V-Mo-Ti的氧化还原性能,提升催化剂的表面酸性,使催化剂具有更加优异的低温脱硝性能;当空速5 000 h-1,反应温度180 ℃时,1.5Nb-6V-3Mo-Ti催化剂的脱硝效率达到100%。同时Nb掺杂提升了催化剂NO氧化能力,促进硫酸氢氨与NO反应的进行,提升催化剂的低温抗水硫中毒性能。
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为考察黄酒酒糟热解炭化过程的演变规律,首先采用热重分析黄酒酒糟质量损失与温度的关系,然后采用元素分析、Boehm酸度测定和傅立叶变换红外光谱对热解产物进行表征分析。结果表明,黄酒酒糟的热分解主要集中在(250~500) ℃,其中(300~370) ℃温区的分解最为剧烈。(220~300) ℃间黄酒酒糟的炭化以脱水反应为主,(300~370) ℃的炭化以脱羧基、脱羰基和脱醚键等脱氧反应为主,(370~500) ℃的炭化以脱甲基、脱亚甲基等脱氢反应为主,产物中脂肪烃的含量逐渐降低,逐渐形成稠环芳烃结构。大于500 ℃时的炭化以缩合脱氢反应为主,此时产物中存在缩合程度较高的芳烃结构。经ZnCl2活化后的黄酒酒糟基生物炭比表面积为1 155 m2·g-1,可以作为催化剂载体使用。
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分子筛催化重整生成油脱烯烃技术工艺路线简单,可大幅度缩减固废。研究草酸处理对USY分子筛骨架结构、孔结构以及酸性质的影响。以含微量苯乙烯的甲苯为模型原料,考察酸处理对USY沸石催化脱烯烃反应性能和稳定性的影响。采用气相色谱-质谱联用仪对反应原料和产物组成进行分析。结果表明,草酸处理可脱除USY骨架铝原子,降低分子筛酸强度和酸量;苯乙烯可以与甲苯发生烷基化反应,也可以自身发生二聚反应,还可能发生副反应生成多环芳烃堵塞孔道,引起催化剂失活;采用草酸处理后,二聚反应和副反应被显著削弱,烷基化反应增强,催化剂寿命延长,催化剂脱烯烃反应稳定性显著提升。
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光催化技术是解决能源短缺和治理环境污染最有前途的技术。氮化碳作为一种新型绿色无污染半导体材料备受青睐。纯氮化碳量子效率低,易产生光生载流子复合现象,在可见光照射下的光催化性能受到限制, 可采用贵金属修饰、离子掺杂及异质结构建等对其进行改性。以三聚氰胺、碘化钾、五水合硝酸铋为原料,高温520 ℃焙烧三聚氰胺制备石墨相氮化碳(g-C3N4),通过一步共沉淀法使BiOI在生成的过程中原位生长在g-C3N4上,制备n-n型g-C3N4/BiOI异质结光催化剂。异质结相界面的出现增加了光生载流子的分离效率,比普通石墨相氮化碳具有更好的光催化性能。降解模拟污染物甲基橙(MO)、亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)结果表明,当n(g-C3N4)∶n(BiOI)=1∶1时,催化剂表现出最好的光催化活性,MO降解率几乎100%,MB降解率98%,RhB降解率80%,降解速率常数分别是纯相g-C3N4的385倍、24.3倍和2.5倍。
陕ICP备09013470号
