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利用可再生平台分子的增值转化生产燃料和精细化学品,对满足未来可持续发展需求具有重要战略意义。由于碳基纳米催化剂具有良好的电子性质和几何性质,因此对催化剂活性和稳定性有很强的调节能力。它们规则而均匀的结构不仅为探索其内在反应机制提供了机会,而且为可再生平台分子向高端燃料和化学品的增值提供了场地要求。杂原子掺杂可有效解决未改性的碳材料与金属相互作用力弱和容易团聚失活的问题,且能改变碳载体固有特性,为特定催化反应定制碳催化剂提供了可能性。综述了杂原子掺杂碳基纳米金属催化剂的研究进展,主要涉及氮、硼、磷、硫等元素的掺杂对催化剂活性和稳定性的调控,以及在可再生平台分子转化中的应用,以期为理解碳基催化剂的结构-性能关系奠定基础。此外,讨论了碳基纳米催化剂的机遇、挑战和潜在应用。
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通过H2气体小分子原位调控技术制得系列NiMoS-nH2 [n=0.5,1.0,1.4,2.0,为H2压力(MPa)] 催化剂,活性评价结果表明,2 MPa的H2原位调控制得的NiMoS催化剂(NiMoS-2.0H2)具有最优的加氢脱硫活性;进一步制备具有介孔结构的Al2O3载体,并采用原位生长法,制得NiMoS-2.0H2@Al2O3负载型加氢脱硫催化剂,活性评价结果表明,负载型NiMoS-2.0H2@Al2O3较NiMoS-2.0H2加氢脱硫性能显著提升,在温度240 ℃和压力2 MPa条件下,苯并噻吩脱除率高达73%,脱硫效率约为NiMoS-2.0H2粉末催化剂的两倍。XRD、XPS、N2吸附-脱附表征分析表明,负载型NiMoS-2.0H2@Al2O3具备超高的比表面积,可显著提高NiMoS-2.0H2表面分散,是构成其高活性的重要原因。通过气体小分子原位调控及原位生长制备策略,成功开发一种新型高效非贵金属负载型加氢脱硫催化剂,研究结果可为其他高效加氢脱硫催化剂开发提供设计思路。
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通过向水玻璃中添加不同的钾源(KCl和KOH),考察其对NaY分子筛合成的影响,并采用XRD、N2物理吸附-脱附及SEM对样品进行表征。结果表明,当水玻璃中的K+浓度为0.1 mol·L-1时,无论何种K源都不会对NaY分子筛的合成造成影响。而K+浓度增加到0.2 mol·L-1时,添加KCl的合成体系中有极少量的杂晶生成,相对结晶度降至74%,进一步增加K+浓度到0.3 mol·L-1、0.4 mol·L-1时,样品中出现了大量的无定型物质。而在添加KOH的体系中,相同K添加量下,KOH对NaY分子筛的影响要远小于KCl。随着添加量的增加,相对结晶度和比表面积也呈下降趋势。SEM表征结果表明,KOH添加量增加到0.3 mol·L-1、0.4 mol·L-1时,合成样品中没有无定形物质形成,但出现了大量菱沸石,说明KOH导向生成菱沸石。
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采用稀土金属氧化物La2O3来修饰V2O5-WO3/TiO2催化剂,改善其低温催化性能。通过改变La2O3含量及焙烧温度,并借助XRD、BET、SEM、TEM、NH3-TPD、H2-TPR及XPS等表征手段,讨论了La2O3-V2O5-WO3/TiO2催化剂结构与NH3-SCR低温性能之间的内在关联。结果发现,La2V6W5/TiO2催化剂活性最佳,以NO转化率90%为标准,其工作窗口温度范围下限低至160 ℃。La2O3的加入提升了催化剂中V4+浓度,改善了氧化还原能力,同时使表面的氧空位吸附氧物种得到增加,进而提升了La2O3-V2O5-WO3/TiO2催化剂的低温脱硝性能。
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为实现煤炭资源的清洁高效增油提质,采用两段式固定床反应装置对不同气氛下的煤热解实验进行研究,逐步确定焦油产率较优的煤热解温度和气氛;考察灰分、Fe2O3和CaO催化活化H2-CH4与煤热解耦合,对比添加催化剂前后焦油产率、馏分分布以及组成的变化,充分认识耦合过程对焦油产率和品质的影响。结果表明,相比于临气氛直接热解焦油收率,催化活化H2-CH4与煤热解耦合的焦油收率提高了17.57%,说明煤灰、Fe2O3、CaO对H2-CH4混合气氛均具有较好的催化活化效果;GC-MS结果表明,煤灰和CaO提高了芳烃和酚类物质的含量,降低了醚类含量,Fe2O3降低了焦油中芳烃含量,增加了烯烃和脂类物质的含量;模拟蒸馏结果表明,Fe2O3活化性能优于煤灰和CaO,且催化剂的加入可实现轻油、酚油、洗油含量的增大,萘油和蒽油含量的降低,有利于焦油轻质化。
陕ICP备09013470号
