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在小型石英管固定床上,考察甲烷在小龙潭(XLT)褐煤焦以及处理煤焦:水洗煤焦、HCl-HF洗煤焦及硝酸洗煤焦上的裂解反应性能。结果表明,XLT煤焦上甲烷的初始转化率为64.7%,水洗煤焦和硝酸洗煤焦上甲烷初始转化率明显提高,分别为78.5%、72.4%,而经HCl-HF处理后,甲烷初始转化率下降到54.1%,煤焦的催化活性降低。随着反应时间的不断增加,甲烷裂解转化率和氢气收率逐渐降低,说明不同煤焦在反应过程中逐渐失活。通过扫描电子显微镜和比表面积测定仪对反应前后不同煤焦进行表征,BET数据表明,甲烷裂解后煤焦的比表面积和微孔容降低,平均孔径增大,分析其原因是反应生成的积炭堵塞煤焦的微孔。SEM结果显示甲烷裂解后,煤焦表面上有明显的积炭生成,最终导致煤焦催化活性逐渐降低。
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通过水热合成法片层结构溴氧化铋(BiOBr)颗粒,探究其形成机理,并在氙灯光照下以喹诺酮类抗生素诺氟沙星(NOR)为降解底物,考察BiOBr形貌结构变化对光催化性能的影响。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)分析确认BiOBr制备成功。结果表明,水热合成条件下制备的BiOBr为片层结构,随反应溶液pH值的增加,颗粒尺寸逐渐变小,且分散性越来越差,吸收带边发生蓝移,禁带宽度变大。分析水溶剂环境下片层BiOBr的形貌变化生长机理,当pH=1时,BiOBr形貌为均匀的片状结构,宽度为(3~5) μm,禁带宽度为2.93 eV,表现出最佳的光催化活性,光催化反应60 min后,NOR的降解率达到87.2%,最高降解速率常数为3.31×10-2 min-1。
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采用沉淀-浸渍法制备 /ZrO2-γ-Al2O3固体酸催化剂,以三乙二醇和2-乙基己酸的酯化反应为探针反应催化法制备三乙二醇二异辛酸酯(TGDE),确定 /ZrO2-γ-Al2O3固体酸催化剂的最佳制备条件。考察焙烧温度、焙烧时间、硫酸浸渍浓度、硫酸浸渍时间、陈化温度对催化活性的影响,并进一步考察催化剂的循环使用性能。结果表明,焙烧温度为600 ℃、焙烧时间为5 h、硫酸浸渍浓度为0.6 mol·L-1,酸浸渍时间为9 h、陈化温度-20 ℃时,制备的 /ZrO2-γ-Al2O3固体酸催化剂具有较好的催化活性,三乙二醇的酯化率达到99.06%,催化剂循环使用5次后,酯化率降至90.54%。目的产物TGDE进行气相色谱、FT-IR、1HNMR和13CNMR分析检测,各项性能指标都达到了国家标准。
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采用水热法和原位光还原法制备一系列Cu2O/Ag/g-C3N4复合材料,采用XRD、IR、PL等对复合材料进行表征,并测试其光催化性能。结果表明,Ag和Cu2O成功负载到g-C3N4表面,且没有破坏g-C3N4的结构;当溶液pH=6时,20 mg 15%-Cu2O/Ag/g-C3N4对四环素降解率为94.3%。·OH、· 、h+对Cu2O/Ag/g-C3N4降解四环素起主要作用。光催化性能提升的原因可能是由于Ag和Cu2O的加入形成异质结,增大g-C3N4的比表面积,降低其带隙能,使其在可见光区的吸收增强,抑制光生电子-空穴对的复合,提高了g-C3N4光催化性能。
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戊二胺是生物基尼龙56的核心单体,以廉价且产能过剩的L-赖氨酸为原料,通过一步多相催化脱羧合成戊二胺,实现绿色高值化利用。L-赖氨酸脱羧需在强酸体系下进行,提高Ru基催化剂稳定性是共性科学难题之一。采用原位水热合成方法,设计制备双蛋壳包裹的钌催化剂,首先利用FAU孔道实现Ru纳米颗粒的高分散,其次在外层原位生长硅壳silicate-1(S-1),提高催化剂在酸体系下的稳定性。表征结果显示,双蛋壳包裹的Ru/FAU@S-1催化剂外层硅元素明显富集。在戊二胺合成反应中,Ru/FAU@S-1催化活性很高,L-赖氨酸转化率高达81.5%,戊二胺选择性65.8%,循环使用5次后催化效果无明显下降,催化剂稳定性得到显著改善。
陕ICP备09013470号
