2025年, 第33卷, 第1期　刊出日期：2025-01-25

  

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综述与展望
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  合成气制高级醇的研究进展

  王佳琪, 王姗姗, 车远军, 李飞, 史坤谋, 常世豪

  工业催化. 2025, 33(1): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.001

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  随着“双碳”目标的提出,并结合我国“贫油、少气、煤炭资源相对丰富”的能源结构现状,开发合成气直接催化制取高级醇绿色工艺符合我国重大战略需求,其催化剂的开发是该技术发展的关键和难点。基于此,对合成气制高级醇反应及其催化剂进行综述,系统性总结了现有生产工艺、催化剂类型以及催化剂性能的影响因素,为今后合成气直接制取高级醇研究探明方向。

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  高岭石在催化领域的应用研究

  王明阳, 张印民, 张永锋, 李彬, 王海燕

  工业催化. 2025, 33(1): 6-13. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.002

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  天然黏土矿物特别是高岭石,具有储量丰富、成本低廉和表面基团丰富等优势,被视为功能性催化剂载体材料的理想选择。高岭石中的活性羟基在催化体系中发挥着至关重要的作用,这些羟基作为最活跃的基团可以促进催化反应的进行。此外,高岭石独特的片层结构为进一步的功能化修饰提供了便利,使其成为锚定催化组分的理想基质。综述了高岭石基复合催化材料在光催化、石油催化裂化、电催化以及热催化等方面的研究进展,并对其发展前景进行了总结和展望。

催化剂制备与研究
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  ZSM-5分子筛上甲醇与丁烯耦合反应研究

  李冰寒, 杨闯, 彭明伟, 李金哲, 刘中民

  工业催化. 2025, 33(1): 14-20. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.003

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  研究了ZSM-5分子筛上甲醇和丁烯耦合转化反应,发现不同温度下耦合反应呈现出不同的耦合特征,大于350 ℃的高温有利于生成乙烯、丙烯等低碳烯烃,而较低的温度下更有利于生成大量长链烃类。在250 ℃及更低的温度下,单独甲醇进料几乎没有烃类产物生成,表现出显著的反应诱导期特征;加入不同浓度丁烯均能大幅提高甲醇转化率,缩短反应诱导期;但随着丁烯加入量的增加,甲醇转化率随反应时间呈现先上升后下降的趋势,丁烯浓度越高,变化速率越快;反应后催化剂上存留的有机物种主要是多甲基苯,催化剂积碳量的变化规律与丁烯的加入量密切相关,表明积碳物种的生成主要与烯烃/甲醇耦合产物的进一步转化相关,这些积碳物种的生成极大地影响了耦合反应的产物分布,反映了甲醇转化反应机理的复杂性,并为进一步调控烯烃产物分布提供了可能的途径。

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  MoO₃在In₂O₃催化剂中对CO₂加氢制备二甲醚的促进作用

  汪昊洋, 苏通明, 罗轩, 谢新玲, 秦祖赠

  工业催化. 2025, 33(1): 21-28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.004

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  通过浸渍法将氧化钼(MoO₃)掺杂到氧化铟(In₂O₃)中制备Mo-In₂O₃催化剂,与HZSM-5分子筛组合形成双功能催化剂,并将其用于催化CO₂一步法合成二甲醚。结果表明,Mo-In₂O₃催化剂中双金属氧化物间形成了独特的固溶体结构,提高了催化活性,在260 ℃和5.0 MPa的反应条件下,Mo-In₂O₃/HZSM-5催化剂上CO₂转化率和二甲醚选择性分别为24.56%和56.09%,二甲醚收率比In₂O₃/HZSM-5催化剂上二甲醚收率提升了3.2倍。MoO₃的掺杂显著改善了催化体系的表面结构,增加了In₂O₃的比表面积和分散度,为催化剂的表面带来更多的活性位点。同时MoO₃还能抑制In₂O₃的过度还原,控制催化体系的氧空位浓度,显著增强了In₂O₃对CO₂的吸附与活化能力。
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  用于甲烷无氧脱氢低聚与除氢过程耦合的复合催化剂研究

  应永超, 何冰清, 杨一丁, 韩树民, 於思瑜, 刘社田

  工业催化. 2025, 33(1): 29-39. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.005

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  甲烷无氧芳构化(MDA)因能将甲烷一步转化为苯、甲苯等高价值产物而被认为是富有前景的工业利用甲烷的途径。然而甲烷的C—H键能高,导致催化剂在低温下难以活化甲烷,高温MDA反应中催化剂易积碳失活。本文将Mo/HZSM-5与储氢合金CN-3混合制备的催化剂用于MDA,使甲烷脱氢与除氢过程耦合,加速低温下甲烷的活化和苯的生成。通过改变Mo/HZSM-5与CN-3的制备方法(机械研磨、球磨或浸渍)、Mo含量等,优化催化剂性能。结果表明,机械混合方式能较好地维持CN-3合金以及Mo/HZSM-5样品原有形貌和性能,制得催化剂的MDA催化活性最佳。该方法下,CN-3的加入使MDA反应中甲烷转化率从13.5%提升到22.9%,苯产速由28.7 μmol·(min·g)^-1增加至52.3 μmol·(min·g)^-1。
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  高活性耐水重整氢脱氯剂的开发

  张林生, 谢小莉, 艾浩辰, 朱军利, 黄彦琦, 李军

  工业催化. 2025, 33(1): 40-44. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.006

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  探究重整氢低温脱氯剂床层泥化板结的原因,研究了活性组分吸水性强弱对其结构和机械强度的影响。成功开发出氧化铝基脱氯剂和双金属氧化物脱氯剂,采用XRD、XRF、氮吸附法对脱氯剂进行了表征,并在实验室小试装置上进行了性能测试。结果表明,该脱氯剂无论是结构还是性能指标都能与国外同类脱氯剂相媲美,新开发的两款脱氯剂用于重整氢低温脱氯具有良好的脱氯精度,能有效解决脱氯剂使用过程中因床层泥化板结而造成寿命短、阻力降增大、卸剂困难的问题,也能很好的解决后系统铵盐结晶堵塞的问题。

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  银改性NaY分子筛吸附脱除天然气中噻吩的性能研究

  张青, 施宗波, 王刚

  工业催化. 2025, 33(1): 45-50. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.007

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  采用硝酸银溶液对NaY分子筛进行离子交换改性,以提高其脱除天然气中噻吩的性能,并对改性AgY分子筛吸附剂进行分析表征和评价实验,考察了Ag含量对分子筛结构、晶相及脱除噻吩性能的影响。结果表明,经硝酸银改性得到的AgY分子筛比表面积和孔容均有所降低,但分子筛骨架结构保持良好,未被破坏。随着离子交换液浓度的增大,分子筛中的Ag含量逐渐增加,当离子交换液浓度为0.20 mol·L^-1时,分子筛中的Ag₂O含量为18.28%(质量分数),Ag⁺与Na⁺的离子交换选择性系数为16.2。吸附脱除噻吩评价实验结果表明,随着分子筛中Ag⁺含量的增加,吸附剂吸附噻吩的穿透时间逐渐增加,穿透硫容逐渐增大,但增加趋势逐渐变缓,当离子交换液浓度为0.20 mol·L^-1时,AgY分子筛吸附脱除噻吩的性能最好,噻吩穿透时间达到183 h,穿透硫容为1.32%(质量分数)。
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  乙二醇修饰促进的Ni/SiO₂催化剂碳五石油树脂加氢性能

  张孟旭, 李明杰, 邰盛彪, 管庆伟, 叶涛, 钱颖, 沈亚峰

  工业催化. 2025, 33(1): 51-57. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.008

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  以硅酸钠或硅溶胶为硅源,硝酸镍为镍源,采用共沉淀法与乙二醇修饰改性相结合制备了Ni/SiO₂催化剂。研究发现,使用乙二醇修饰Ni/SiO₂催化剂减少了其干燥和焙烧过程中的羟基缩聚(Ni-O-Ni)反应,从而避免镍活性组分团聚。N₂吸附-脱附、H₂-TPR、H₂-TPD、XRD、SEM等表征结果表明,采用乙二醇修饰制备的催化剂比表面积、孔容和孔径明显增大,活性金属镍与载体二氧化硅间的相互作用力增强,镍分散性高,暴露的镍活性位多。碳五石油树脂加氢结果表明,采用乙二醇修饰改性制备的催化剂加氢性能明显提升。

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  硫酸铁高效催化氢化镁水解制氢研究

  胡启明

  工业催化. 2025, 33(1): 58-63. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.009

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  “双碳”目标背景下,氢能作为清洁低碳能源具有可持续、可循环、零排放、无污染特点,备受广泛关注。在固态储氢材料中氢化镁因其优异的储氢性能,成为质子交换膜燃料电池的理想水解原料。但氢化镁在纯水中反应速率极低,不同温度下1 min的水解率均在20%以下,10 min的水解率基本也在30%以下,为解决其水解制氢中反应速率和效率等问题,研究了以硫酸铁作为催化剂的催化效果与反应机理,并结合下游连续供氢装置供氢需求开展连续放氢实验。结果表明,在0.7 mol·L^-1的硫酸铁溶液中氢化镁1 min水解率达到75.41%,10 min后水解率达到98.36%,反应机理表明,Fe³⁺优先结合OH^-抑制了Mg(OH)₂形成,同时S O_4^{2+}强大的溶解效果改变了表面形貌结构,增加了放氢通道。这一试验为未来固体储氢材料应用于氢燃料电池汽车等大功率用电器奠定了坚实的研究基础。
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  用于水氢同位素交换的非均匀型分布Pt/SDB疏水催化剂

  黄丽, 吴栋, 刘亚明

  工业催化. 2025, 33(1): 64-69. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.010

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  以聚苯乙烯-二乙烯基苯(SDB)为载体,先用竞争吸附剂对载体进行预处理,然后经浸渍、干燥和氢气高温还原工艺制备Pt/SDB疏水催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)联合EDS能谱仪、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行表征。结果表明,催化剂具有显著的蛋壳型特征,其活性组分Pt主要分布在载体0.12 mm的浅表层,前驱体氯铂酸得到较充分的还原,与均匀型催化剂相比,提高了催化剂的催化活性和贵金属的利用率。
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  不同养生方式对粘结型催化剂强度的影响

  施文博, 高珠, 张宁

  工业催化. 2025, 33(1): 70-75. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.011

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  粘结型催化剂在制作成型后,其强度发展与原材料、养生期间所处的温度、湿度以及养生方式和时间密切相关。应用不同种类水泥、不同水泥含量制备了粘结型催化剂,分别测定其在不同养生方式、不同养生时长下的强度变化,分析粘结型催化剂养生后强度变化规律。结果表明,在不同方式的养生条件下,催化剂养生前后强度变化表现出明显差异,蒸锅养生方式操作最为简便,效果符合生产需求;在同一种养生条件下,随着养生时间的持续会加大养生前后强度提升的幅度,蒸锅养生(6~8) h效果最佳;通过改变催化剂中水泥含量和在物料混合的早期过程及时采取养生措施,同样可使催化剂强度变化表现出不同规律,可为推荐粘结型催化剂的养生方式等提供理论依据。
有机化工与催化
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  1-辛烯氢甲酰化反应工艺优化

  胡嵩霜

  工业催化. 2025, 33(1): 76-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2025.01.012

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  探究了催化剂预活化对均相催化剂体系进行1-辛烯氢甲酰化反应的影响,并从预活化温度、预活化时间和预活化气氛等方面考察了铑/双膦催化剂体系用于氢甲酰化反应的作用效果。结果表明,对催化剂体系进行预活化有利于提高烯烃转化率和醛选择性,进而增加醛收率,但当预活化温度超过70 ℃,预活化时间为20 min时醛选择性开始下降。此外,在合成气气氛下进行预活化在一定程度上有利于生成催化剂活性中心。