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环氧丙烷(PO)是一种重要的化工中间体,主要用于生产聚醚多元醇、丙二醇等多种有机原料,广泛应用于食品、烟草等领域。以钛硅分子筛(TS-1)为载体负载金属金作为丙烯气相环氧化的催化剂具备广阔的工业应用前景。主要介绍影响Au/TS-1催化剂活性的主要因素以及催化机理,包括催化剂制备方法、金粒径、助剂。主要制备方法有浸渍法、沉积沉淀法、固体研磨法、离子液体法以及胶体法,其中沉积沉淀法是目前主流的实验室制备催化剂方法。金粒径的主要影响体现在2 nm金催化效应最有利于丙烯环氧化反应的发生。助剂主要以碱金属Na、Cs为主,可以提高催化剂性能。Au/TS-1催化丙烯环氧化主要是靠Au与Ti双位点协同催化进行的。如何大规模制备高性能Au/TS-1是目前丙烯临氢气相环氧化制环氧丙烷工业化应用的主要困难。
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二氧化碳的过量排放已造成严重的环境问题,特别是全球变暖和海洋酸化现象。电催化CO2还原反应(CO2RR)是将CO2转化为高能量密度燃料或高价值化学品最具应用前景的方法之一。铜基催化剂能够有效的将二氧化碳电催化还原为多碳产物,因其低廉的成本和对C3产物的高选择性受到广泛关注。总结近年来铜基催化剂用于CO2RR生成C3产物的研究进展,包括CO2RR生成C3产物的反应机理,以及通过结构调控、表面调控、双金属等策略提高铜基催化剂电还原性能。最后,概述该领域的关键挑战和未来的研究方向,为进一步开发高活性CO2RR生成C3产物的催化剂提供思路。
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以埃克森美孚公司为例,对德温特专利数据库(Derwent)中收录的该公司茂金属聚乙烯相关专利进行申请趋势、技术路线等方面的梳理。截至2024年2月29日,埃克森美孚公司共申请了175件茂金属聚乙烯相关专利,其中在中国申请了59件。分析发现,埃克森美孚公司专利布局技术构成全面,包括茂金属催化剂设计、聚合工艺以及茂金属聚乙烯的加工应用和改性。埃克森美孚公司在中国的专利布局与其全球布局趋势基本一致,但在全球布局中重视催化剂设计,而在中国专利布局中更关注应用技术。本专利分析可以为国内相关企业和科研机构在茂金属聚乙烯领域的专利布局提供参考。
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对氯硝基苯催化加氢合成对氯苯胺是一种重要的有机化工反应,该催化反应的关键是实现硝基加氢还原的同时不产生脱氯现象。采用浸渍法制备氮掺杂改性的Pt0.3/NxC催化剂,研究表明,氮掺杂活性炭载体诱导产生的金属-载体相互作用提高了催化剂的活性、选择性和稳定性,同时抑制了C—Cl键的断裂。其中,采用尿素与活性炭质量比为0.2制备的Pt0.3/N0.2C催化剂表面的Pt纳米粒子平均粒径最小且分散均匀。在反应温度50 ℃、反应压力0.5 MPa、反应时间90 min条件下,该催化剂催化对氯硝基苯加氢合成对氯苯胺表现出优异的转化率(100%)、选择性(99.0%)和重复使用性。
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采用溶胶-凝胶法和溶剂热法分别制备TiO2粉末和金属有机骨架UiO-66材料,进而合成UiO-66@TiO2复合光催化剂。以钛酸丁酯(C16H36O4Ti)为Ti源、2-氨基对苯二甲酸为-NH2源、对苯二甲酸为交联剂、UiO-66为载体,采用溶剂热法合成复合纳米光催化剂UiO-66-NH2@TiO2。通过原位红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(DRS)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)对制备的TiO2、UiO-66、UiO-66@TiO2、UiO-66-NH2和UiO-66-NH2@TiO2的结构、形貌、孔径和组成进行分析,并将其应用于光催化降解甲基橙(MO)溶液。实验结果表明,0.800 g的UiO-66-NH2@TiO2复合光催化剂在pH=1、160 min内对50 mL 5 mg·L-1的MO溶液的降解率为92.35%,验证了UiO-66-NH2@TiO2复合光催化剂的高催化活性。
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通过加入硅烷试剂干预TS-1分子筛的晶化过程,实现了纳米晶粒的定向聚集,从而在微米级的球形载体上桥接制备了连续、致密的钛硅分子筛膜。采用多种分析手段(SEM、XRD、FT-IR及UV-Vis)对其结构进行表征,考查其对氯丙烯直接环氧化反应的催化活性。实验结果表明,桥接法制备的TS-1钛硅分子筛球膜具有更高的均匀性与致密性,提高了膜层在环氧化反应过程中的稳定性,环氧氯丙烷的选择性及收率、H2O2转化率及有效利用率分别达到95.61%、86.93%、97.54%、93.21%,并且经过3次循环实验后,反应活性没有明显下降。此外,经桥接法制备的TS-1钛硅分子筛膜在保持其催化性能的同时,易于回收,能够重复使用。
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以废润滑油为原料,采用油溶性Mo基催化剂和固体Fe基催化剂,考察反应温度对废润滑油加氢转化特性、产物分布及产品性质的影响。结果表明,采用两种不同催化剂,废润滑油加氢转化特性随反应温度变化规律相似。反应温度升高,废润滑油重质组分加氢转化效率显著提升,主要生成C6~C12的石脑油馏分和C12~C25的柴油馏分。当反应温度为450 ℃时,重质组分实现完全转化,轻油收率最高达92.35%,杂质元素S、N、O含量显著降低,H/C原子比增加,脂肪烃含量降低,芳烃含量略微增加。此外,烃类大分子在固体产物表面发生缩聚反应,生成微米至亚微米级小球状颗粒。
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为改善环氧丙烯酸酯乳液在成膜过程中因水分蒸发导致微孔出现的现象,利用4种氧化聚乙烯蜡XW-17、XE-16、PED522和629A对环氧乳液进行改性。因氧化聚乙烯蜡熔点高的特点,首先将氧化聚乙烯蜡作为功能单体对环氧丙烯酸酯进行改性,探究氧化聚乙烯蜡的最佳添加量,最后利用无皂核壳乳液聚合法制备环氧乳液。傅里叶变换红外光谱(FT-IR)证实氧化聚乙烯蜡成功引入到环氧丙烯酸酯中,通过交联度和吸水率测试确定氧化聚乙烯蜡的最佳添加量,透射电子显微镜(TEM)表征乳液改性前后的微观结构。采用热重(TGA)、静态水接触角(WCA)和原子力显微镜(AFM)对改性前后乳液干膜进行测试表征。结果表明,氧化聚乙烯蜡的加入可以提升乳液干膜的热性能和粗糙程度,没有改变其亲疏水性。改性环氧丙烯酸酯的氧化聚乙烯蜡的最佳添加量为质量分数0.3%,加入629A的改性乳液性能最好。
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环氧乙烷(EO)是乙烯工业衍生物中仅次于聚乙烯的重要有机化工产品,Ag催化剂在乙烯环氧化制EO反应中性能优异。采用浸渍法制备RS-891催化剂,以XRD、SEM、压汞法、XPS和O2-TPD等方法对催化剂进行表征,并评价催化剂乙烯环氧化制环氧乙烷性能。结果表明,RS-891催化剂采用的α-Al2O3载体具有片状结构,且形成“互锁”结构,可提高载体的强度和银纳米粒子的分散度,限制银纳米粒子的聚集,增加催化剂的使用寿命。RS-891催化剂1 500 h实验室评价和工业运行结果表明,在运行 100 h后,EO选择性即高于88%,并呈现出稳定的上升态势;当选择性突破 88% 后,能够持续稳定地运行,确保了催化性能的高效与可靠;工业应用数据与实验室测试一致,证明RS-891 催化剂具备极其优异的稳定性,具有广阔的应用前景和重要的经济价值。
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