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电芬顿(EF)技术作为高级氧化工艺代表,由于其安全性、操作简单和环境友好,在去除有机污染物方面受到了广泛关注。然而目前过渡金属基催化剂在高级氧化技术中仍面临选择性低、pH适用范围窄、经济成本高等问题,此外,对过渡金属基材料的调控机理仍然缺乏深入的认识。论述了近年来基于电芬顿技术处理有机废水的研究进展,分析了电芬顿反应中2e-氧还原(ORR)生成过氧化氢(H2O2)以及H2O2在溶液/催化剂界面活化形成羟基自由基(·OH)的反应机理,并对电芬顿阴极催化剂的制备、催化性能的影响因素以及多功能催化剂的开发进行了论述,同时,为了解决固有的质量传输限制、操作间歇性和能量利用不充分等问题,进一步论述了电芬顿技术和其它技术耦合协同反应体系。以期为电芬顿催化剂的设计以及电芬顿耦合技术的探索提供一定的借鉴。
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层状双金属氢氧化物(LDH)因其独特的层状结构特性,已成为电解水催化剂的优异候选材料。采用电沉积法在3D打印镍网(3D-NM)上原位构筑出纳米片结构的镍钴层状双金属氢氧化物(NiCo-LDH),并探究了双金属镍钴比例对该二元层状氢氧化物的形貌结构及其电催化析氧性能的调控规律。结果表明,在Ni∶Co比为1∶1时,NiCo-LDH纳米片催化剂表现出最优的析氧活性,在10 mA·cm-2电流密度所需的过电位仅为230 mV,Tafel斜率为103.3 mV·dec-1,并拥有较大的电化学活性表面积,此外,该催化剂在30 h的测试中展现出优异的催化稳定性。这一卓越的析氧活性可归因于NiCo-LDH纳米片所提供的丰富的电化学活性位点以及良好的电荷传输能力,这些特性共同促进了电荷/电子的有效转移,从而显著提高了电解水的效率。本研究为层状双金属氢氧化物电催化剂的高通量制备与优化提供了新途径。
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CO2氧化乙烷脱氢制备乙烯和合成气是一种备受关注的技术,但分离乙烯时乙炔不易除去;传统的贵金属催化剂在合成气中加氢除乙炔的活性受到抑制,研究合成气中乙炔选择性加氢的新型催化剂,能打通该技术的工艺流程,解决技术堵点,同时新型催化剂在电石炉尾气净化中也可应用。制备的新型催化剂XRD表征表明,其活性组分为非晶态铜硼化合物,XPS可看出铜硼化合物中Cu、B的电子结合能升高,SEM图可见催化剂活性组分分布均匀。考察了催化剂制备,原料气组成,反应条件等对乙炔选择性加氢性能的影响,结果表明,催化剂应用于合成气中乙炔选择性加氢,对0.3%及以下的乙炔可全部转化,选择性大于96%,催化剂具有工业化应用前景。
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以Zn、Co和Fe为中心金属,2,5-二羟基对苯二甲酸为有机配体合成M-MOF-74(M=Zn、Co和Fe)材料,并将其应用于醋酸乙烯氢甲酰化催化剂体系的构筑。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附和热重分析对M-MOF-74(M=Zn、Co和Fe)的形貌和结构进行表征。结果表明,相较于Co-MOF-74和Fe-MOF-74,以Zn为中心金属制备的Zn-MOF-74具有最大的比表面积和孔体积。M-MOF-74(M=Zn、Co和Fe)以原位复合的方式引入Co2(CO)8催化剂体系[M-MOF-74(M=Zn、Co和Fe)/Co2(CO)8]。性能评价结果显示,相较于单一Co2(CO)8,M-MOF-74(M=Zn、Co和Fe)/Co2(CO)8催化醋酸乙烯氢甲酰化反应支链产物的选择性明显升高。
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随着全球能源消耗的增加,化石燃料燃烧带来大量CO2排放,造成气候变化和环境问题。CO2加氢生成烯烃被认为是绿色合成的重要途径,不仅能够减少温室气体排放,还能有效利用CO2资源。通过制备四种不同Fe含量的Fe基催化剂(Fe-5、Fe-10、Fe-20、Fe-30),并在压力0.1 MPa、温度300 ℃和CO2∶H2=3∶1的条件下进行活性测试,探讨了Fe含量对催化剂粒径与性能的影响。实验结果表明,当Fe含量为20 mmol时,Fe-20催化剂的C2-C4烯烃总选择性为25.9%,CO2转化率为14.5%,并且具有较低的CO选择性(1.24%),表现出最佳的催化活性。此外,催化剂表征结果显示,FeCx物种可以促进CO2的加氢反应,增加碳晶格表面缺陷,有利于烯烃的生成。因此Fe含量对催化剂粒径和性能具有显著影响,Fe-20催化剂表现出最佳的催化效果,为CO2加氢制备低碳烯烃提供了有益的理论依据和实践指导。
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为了提高铜基催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的催化性能,采用共沉淀法分别制备了常规Cu/Zn/Al催化剂、以水滑石为前驱体的HCT-Cu/Zn/Al催化剂和HCT-Cu/Zn/Al/Mg催化剂。重点考察了水滑石前驱体及MgO助剂对催化剂铜物种分散、铜比表面积、催化剂碱性位及CO2加氢活性和稳定性的影响。通过SEM、N2O-TPD、H2-TPR、CO2-TPD及TEM等表征研究发现,水滑石为前驱体制备催化剂可以促进铜物种的分散、提高铜比表面积、增加催化剂表面强碱性位,更重要的是水滑石的限域作用可以抑制铜物种的烧结,提高催化剂的稳定性。此外MgO助剂可进一步提高铜比表面积、增加催化剂表面强碱性位,抑制铜物种的烧结。在反应温度为250 ℃、反应压力5 MPa,V(H2)∶V(CO2)=3∶1和空速10 000 mL·(g·h)-1条件下,采用水滑石为前驱体制备的HCT-Cu/Zn/Al/Mg催化剂催化合成甲醇的时空收率高达0.57 g·(g·h)-1,并且反应50 h后甲醇时空收率仍有0.53 g·(g·h)-1,具有较好的稳定性。
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某石化有限公司2.0 Mt·a-1催化裂化装置常渣原料中有机钙含量较高,导致催化剂上钙含量过高、钙污染严重及装置重油转化率降低。通过更换高效脱钙剂、加大催化剂置换量、更换主催化剂、加注终止剂、提高反应温度多种措施优化和分析,催化剂上钙污染主要为硫酸钙堵塞催化剂孔道降低了重油在催化剂活性中心上的可接近性和裂化性所致。针对钙不同形态污染特点提出添加硫转移剂的方法来降低催化剂上硫酸钙含量。工业应用结果表明:加注硫转移助剂后烟气中SOx的质量浓度由550 mg·m-3降低至8 mg·m-3,能有效抑制催化剂上硫酸钙的生成且大幅降低其含量,进而提高重油的转化率;油浆收率由11.7%降低至5.7%,油浆收率降幅明显,轻油收率明显提升。
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Cr系丙烷脱氢催化剂由 Cr、Al组成,Cr含量直接决定其催化性能,但缺乏相应的产品质量控制测试方法。对Cr系催化剂研磨过筛后,添加硝酸、磷酸、硫酸加热浸出,以硝酸银作触媒,用过硫酸铵将所有价态铬氧化成六价铬。再添加NaCl水溶液,沸腾使银析出,以N-苄基邻氨基苯甲酸作指示物,硫酸亚铁铵标液滴定,用于丙烷脱氢催化剂 Cr的分析。依据催化剂的制备工艺参数和合成工艺要求,对预处理酸性和干扰离子的影响进行了研究,以5 mL磷酸,12 mL硫酸,4 mL硝酸来溶解,过硫酸铵添加量20 mL为最适条件,锆、钠和钾等干扰离子不会影响滴定结果。根据本实验方法,确定了铬含量的相对标准差(RSD,n=7)小于0.5%,其加标回收率在99%~101.3%,符合检验的要求。
陕ICP备09013470号
