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CO2加氢合成二甲醚(DME)是实现碳资源转化再利用的重要途径之一,该反应包括金属活性中心催化的CO2加氢合成甲醇和酸中心催化的甲醇脱水两步串联过程。采用不同制备方法调控CuGaO催化剂金属Cu活性中心和Ga2O3酸性位点的分布,研究两类活性中心的协同作用对催化剂性能的影响。结果表明,与浸渍法制备的催化剂相比,共沉淀法制备的CuGaO催化剂降低了Cu晶粒尺寸和Ga2O3结晶度,增加了催化剂酸性位点数量,使金属Cu和酸中心可以紧密协同。在280 ℃、3.0 MPa、空速为6 000 mL·(g·h)-1条件下,使用两类活性中心协同作用弱的CuGaO-IM催化剂,产物以甲醇为主,时空产率为23.1 g·(kg·h)-1,DME时空产率仅为0.7 g·(kg·h)-1;而使用两类活性中心紧密协同的CuGaO-DC和CuGaO-CP催化剂,DME时空产率分别为73.4 g·(kg·h)-1和126.9 g·(kg·h)-1,说明两类活性中心的协同作用使催化剂的甲醇脱水活性得到质的提升。此外,CuGaO-CP催化剂连续运行100 h仍保持较高的活性和稳定性。
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甲烷干重整反应体系整合了碳资源化和排放控制双重目标,为能源-环境协同发展提供了范式转变。采用浸渍法制备Ni-TS-1-1%Co和Ni-TS-1-5%Co镍系分子筛催化剂,通过对合成条件的研究实现对镍系催化剂结构的精准调控,并考察载体钴含量对催化剂物化性质的影响。运用XRD、XPS、N2吸附-脱附和TG等表征技术,从晶体结构、表面化学状态、组构性质和热稳定性等多维度解析催化剂特性,结合固定床反应器性能测试,阐明镍系催化剂结构与甲烷干重整反应活性的构效关系。结果表明,Co负载量增大能够提高甲烷干重整反应中甲烷转化率,Ni-TS-1-5%Co催化剂上,甲烷最高转化率为88.85%,且该催化剂的积炭量较低。
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低浓度甲烷来源多,总排放量大,导致严重的温室效应。催化燃烧技术是治理低浓度甲烷的有效方法之一,催化剂的性能是影响催化燃烧效果的关键因素。利用柠檬酸溶液燃烧法制备了Co3O4前驱体,然后将其在不同温度下焙烧,制得一系列Co3O4催化剂用于去除甲烷,采用XRD、Raman、SEM和H2-TPR等方法表征。结果发现,升高焙烧温度,Co3O4的晶格缺陷数量、比表面积、表面Co3+含量以及氧化还原能力均降低,但是其Co-O相互作用增强。当焙烧温度为400 ℃时,Co3O4表面吸附氧物种含量最高,吸附氧物种与晶格氧物种比值达0.254,这有利于提升Co3O4催化活性。Co3O4-400的T90值为380 ℃,该催化剂在390 ℃时具有良好的抗水抗硫中毒性能,通入体积分数为1.2%的水汽和0.003%的SO2,反应4 h活性下降不超过1%,为低浓度甲烷催化燃烧材料的开发提供思路。
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为系统探究磷酸硼(BPO4)催化仲丁醇气相脱水反应的本征动力学,制备了不同焙烧温度的BPO4催化剂,采用XRD、FT-IR及Py-FT-IR等手段分析催化剂的物相和酸性特征,并在固定床反应装置中测试BPO4催化性能。实验排除了扩散阻力,建立以表面反应为速率控制步骤的Langmuir-Hinshelwood动力学模型,并回归获得动力学参数。结果表明,BPO4在613 K条件下表现出良好的活性;该催化剂在578.15 K、催化剂用量1.0 g、N2流量40 mL·min-1及仲丁醇水溶液进料速率为0.056 mL·min-1下,反应60 h无明显失活,具有较高的稳定性。动力学模型经统计检验具备良好拟合度,验证了所提机理和动力学方程的合理性。
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以二硫化碳作为反应物料和溶剂,在一个反应器中,采用两步法制备二硫化四异丁基秋兰姆(TiBTD),有效缩短了工艺流程步骤,提高了目的产物的收率。按照n(二异丁胺)∶n(氢氧化钠)∶n(二硫化碳)∶n(双氧水)=1∶1∶1.24∶0.54,二异丁胺、二硫化碳在碱性条件下发生缩合反应制备TiBTD,收率为95.2%。对TiBTD进行FT-IR、XRD、UV-vis、HPLC、1H-NMR和13C-NMR表征。结果表明,TiBTD纯度为99.58%,结构复杂,存在很大分子空间位阻,N呈叔胺型稳定结构,不产生亚硝胺;氢原子数为36,碳原子数为18,和分子式C18H36N2S4相吻合,为工业应用提供了基础实验数据。
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以3,5-二叔丁基-4-羟基苯基丙酸甲酯和季戊四醇为原料、在催化剂辛酸亚锡的催化作用下,利用酯交换反应合成四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯,对产物进行红外光谱表征分析。采用正交实验考察了影响四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯收率的主要因素:原料配比、催化剂加入温度、反应温度、反应时间。最佳合成工艺条件为:n(季戊四醇)∶n(3,5-甲酯)为1∶4.4,反应温度为200 ℃,反应时间为10 h,催化剂加入温度为100 ℃,催化剂辛酸亚锡的用量为原料3,5-甲酯质量的3%,在此条件下四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯收率为92%。
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为了分析垃圾焚烧发电厂污染情况,提出垃圾焚烧发电厂污染负荷贡献解析与环境容量核算模型。以中国北方某城市的垃圾焚烧发电企业为研究区域,通过大气箱式模型,结合静风、源强稳定的场景,反向求解污染物源强,并计算污染负荷。采用A-P值法构建环境容量核算模型,从区域总量控制和单个污染源排放约束两个层面进行环境容量核算。负荷贡献解析结果显示,垃圾焚烧大气污染物排放存在季节差异,冬季烟气量降低。污染负荷贡献中,NOx为核心污染物,其夏、冬季污染贡献率分别达81.86%、85.3%,CO次之;NOx污染负荷空间分布呈年度演变特征,受焚烧工况与气象条件共同影响。环境容量核算表明,研究区域对不同污染物容纳能力不同,CO环境容量较高,HCl等相对较低;垃圾焚烧厂各污染物实际排放负荷远低于区域环境容量排放率限值,容量占用率低,与区域环境承载力匹配性良好。
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采用溶胶-凝胶法,以草酸为螯合剂制备可用于降解阴离子型和阳离子型染料的La0.9Ca0.1MnO3催化剂。通过XRD、SEM表征样品的晶体结构、形貌和颗粒尺寸分布。以刚果红(CR)、罗丹明B(RhB)、亚甲基蓝(MB)和甲基红(MO)染料为降解染料,考察光源、催化剂浓度、污染物浓度和反应溶液的pH值对La0.9Ca0.1MnO3催化剂光催化活性的影响。结果表明,La0.9Ca0.1MnO3催化剂为正交相结构,由一些近似球形的超细颗粒组成,不含其它杂质,空间群为Pnma(62),平均颗粒尺寸为 50 nm。当采用紫外光照、催化剂浓度为1 g·L-1、污染物浓度为10 mg·L-1和pH=9时,La0.9Ca0.1MnO3催化剂降解MB染料的降解率达95%。在酸性条件下,La0.9Ca0.1MnO3催化剂有利于降解CR染料,碱性条件下有利于降解RhB、MB和MO染料。La0.9Ca0.1MnO3催化剂降解污染物的活性物种是空穴和羟基自由基。
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针对火电厂脱硫装置浆液循环泵在气-液-固三相耦合、负荷扰动及浆液物性漂移等条件下难以兼顾节能与精准控制的问题,提出了一种基于随机森林-滑模混合控制(RF-SMC)的变频优化方法。首先构建了吸收塔气-液-固三相流动耦合模型与泵-管路联合动态模型,综合考虑流场、传质与电磁多物理场耦合特性;在此基础上,采用卡尔曼滤波-自适应扰动观测器(KF-ADO)实现模型降阶与参数漂移补偿;随后引入随机森林实时补偿未建模动态,并结合自适应边界层-事件触发(ABLET)机制降低开关频率。仿真结果表明,在75%额定负荷与40%~100%负荷爬坡两类工况下,RF-SMC相较比例-积分-微分控制(PID)、模型预测控制(MPC)与标准滑模控制(SMC),平均跟踪误差分别降低约68%、43%、25%与65%、42%、34%,电机功率损耗分别降低约11%、8%、15%与11%、9%、17%,控制更新频率降至700 Hz,为脱硫循环泵节能运行提供了新思路,也为火电厂厂用电优化提供了有力支持,具有工程推广价值。
陕ICP备09013470号
