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光催化还原CO2可将CO2转化为燃料或高附加值化学品,但在常温下反应动力学缓慢、载流子复合率高、表面反应受限等问题制约了其实际应用。近年来,研究者开始引入热能形成光热催化,显著提升反应速率与产物选择性,成为突破常温光催化瓶颈的重要方向。但是光热催化丰富的内涵也给理解带来了一些困难。对此,提出以温度为标准对光热催化进行分类,将其分为高温、中温和常温光催化,在此基础上,系统阐述高温光催化的起源、理论基础、材料体系及其在CO2光催化还原以及其他领域的应用,重点讨论温度对半导体能带结构、载流子行为及局域等离激元效应的影响,并比较了基于宽禁带半导体与局域等离激元效应的两类高温光催化体系的特点和前景。
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工业混合气中甲烷的高效脱除,不仅是缓解其强温室效应的环保需求,更是实现工业气体高价值利用的重要挑战,是推动化工、能源等行业绿色低碳转型的关键环节。当前,从工业气体中脱除甲烷的主要方法包括深冷分离法、膜分离法、催化氧化法和吸附法。深冷分离法利用低温实现甲烷与其他气体分离,适用于高浓度甲烷回收,但设备复杂、能耗高;膜分离法凭借膜的选择透过性,在低浓度甲烷分离中表现出色,但膜材料成本高、寿命短;催化氧化法通过催化剂促进甲烷氧化,高效且低能耗,但催化剂稳定性、成本和抗中毒能力有待提升;吸附法利用吸附剂的选择性吸附,适合低浓度甲烷,成本低,但吸附剂容量有限、再生能耗高。在实际工业应用中选择脱除甲烷的具体方法时需综合考虑气体组成、甲烷浓度、成本和环境影响等因素。通过系统综述甲烷脱除技术的原理与研究进展,分析其发展趋势,将有利于推动甲烷与工业气体的资源化利用。
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传统甲醇体系的分离(精馏、萃取、吸附等)存在能耗高、污染严重和效率低下等问题,不符合国家绿色低碳的化工发展需求。膜分离可以突破甲醇共沸体系的限制,高效、低能耗的应用于甲醇共沸体系。着重介绍膜分离技术在甲醇体系中的应用。渗透汽化膜利用不同组分在膜材料中溶解-扩散系数的不同而达到分离的目的,主要应用在甲醇-水体系、甲醇-甲基叔丁基醚体系、甲醇-碳酸二甲酯体系。此外,膜分离对分离液体中甲醇的浓度有一定的要求,仅使用膜分离无法满足工业分离的需求。膜分离耦合常规的分离手段,如精馏、结晶等,可以结合传统分离适用性广和膜分离能耗低的优势。这种耦合技术成功的应用在甲醇-水体系和甲醇-碳酸二甲酯体系的分离。
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氨内燃机(ICEs)因零碳排放潜力成为交通运输领域的重要研究方向之一,然而其排放尾气中存在大量氮氧化物(NOx)、未燃氨(NH3)以及一定浓度的氧化亚氮(N2O),需要提升催化剂性能来协同转化NOx和N2O。通过等体积浸渍法制备了一系列Fe基分子筛催化剂,考察不同硅铝比(SAR)beta分子筛负载Fe基催化剂同时催化转化氨内燃机后处理尾气中NOx和N2O的性能。利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、UV-vis DRS和NH3-TPD等方法对催化剂的织构性能、形貌、Fe物种以及表面酸性进行表征。结果表明,SAR=24时,beta分子筛粒径最小且部分堆积团聚形成介孔,更有利于反应物的吸附;同时,Fe/beta-24催化剂含有更多的Brønsted酸位点,能进一步促进对NOx和N2O的吸附和活化;此外,Fe/beta-24催化剂中的Fe物种主要以孤立的Fe离子以及FeOx团簇形式存在,是NOx和N2O转化的主要活性物种。因此,在严苛模拟氨内燃机尾气条件下,Fe/beta-24催化剂展现出最优的协同转化NOx和N2O的能力。本工作为氨内燃机后处理系统协同处理NOx和N2O提供了新的研究策略。
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催化剂几何结构对床层杂质沉积行为及运行稳定性具有重要影响。以不同外形和粒径的催化剂为研究对象,系统考察几何特性对床层杂质沉积规律及稳定性的影响。结果表明,催化剂颗粒体积-表面积比(V/S)能够关联多维几何特性与杂质沉积规律,低V/S催化剂促使杂质在床层顶部集中沉积,而高V/S催化剂易发生杂质向床层深部穿透。固定床加氢结果显示,可溶性杂质引起的脱氮活性衰减同样受V/S调控,低V/S催化剂表现出更高的活性保留率。在相近V/S条件下,复杂外形催化剂可进一步增强顶部杂质拦截效果。上述结果为工业保护层催化剂的外形设计和床层结构优化提供了可量化的几何参数依据。
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针对苯-丙酮混合体系进行丙酮选择性加氢制异丙醇研究,采用沉积-沉淀法制备一系列负载型Cu/SiO2、Fe/SiO2、Cr/SiO2和Zr/SiO2催化剂,通过XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR、XPS对催化剂进行表征和分析,在固定床反应器中进行催化剂性能评价。结果表明,Cu/SiO2催化剂表现出较优的催化性能。以质量分数2%Cu/SiO2为催化剂,在反应温度130~170 ℃、压力2.0 MPa、空速1.0 h-1的条件下,丙酮转化率达98%以上,异丙醇选择性达100%,且过程中苯未发生加氢反应。催化剂表现出稳定的催化活性,成功实现了苯存在下丙酮的高效、高选择性加氢。
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光催化甲烷氧化偶联是实现温和条件下甲烷高值化利用的重要途径,但催化剂结构与催化性能间的构效关系仍需要更深入的研究。通过种子生长法制备立方体、棒状、菱形和片状4种不同形貌的Au纳米颗粒,并将其负载于商用ZnO上,考察Au的形貌和尺寸对Au-ZnO光催化甲烷氧化偶联性能的影响。结果表明,棒状Au(67 nm×36 nm)具有最佳催化性能,其甲烷转化速率为61.33 μmol/(g·h),C2+选择性达84.21%,相较于性能最差的立方体Au,分别提高了63%和13%。棒状Au具有最高的载流子分离效率,这是其优异催化性能的关键因素之一。当菱形Au从74 nm增至214 nm时,甲烷转化速率下降34.2%,C2+选择性从70.14%下降到51.60%。而棒状Au从67 nm增至215 nm时,虽然甲烷转化速率下降了22.7%,但C2+选择性仍能保持在80%左右的高水平,表明Au形貌和尺寸对产物选择性存在协同作用。本研究揭示了Au形貌与性能之间的构效关系,为光催化甲烷转化催化剂中关键组分的合理设计提供相应的科学依据。
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以正丁醇为溶剂,在同一个反应器中,采用缩合、氧化两步法制备二硫化四乙基秋兰姆(TETD),对反应得到的淡黄色粉末产物进行FT-IR、XRD、UV-vis、HPLC、1H-NMR和13C-NMR表征,分析其微观结构。结果表明,产物分子内蕴含乙基、C=S、C—N、C—C、C—S、S—S等,结构复杂,存在很大分子空间位阻,N呈叔胺型稳定结构,不产生亚硝胺;氢原子数为20,碳原子数为10,和TETD分子式C10H20N2S4相吻合。在投料计量比n(正丁醇)∶n(二乙胺)∶n(二硫化碳)∶n(双氧水)=3∶1∶1∶2,缩合反应温度30~40 ℃、常压、反应时间2 h,氧化反应温度20 ℃、常压、反应时间1 h条件下,TETD收率90.2%,纯度为97.61%。该方法有效缩短工艺流程步骤,提高目的产物收率,符合清洁生产发展理念,为技术工业集成和开拓应用提供了基础实验数据。
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以除铁滤池产生的铁污泥为原料,经干燥、研磨及600 ℃热处理得到铁污泥催化剂,并用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素(TC)。采用SEM、EDS、XRD、磁化强度分析(VSM)等手段对催化剂进行结构表征。结果表明,该催化剂主要由无定形的铁氧化物组成,且具有良好的磁分离性能(磁感应强度为2.57 emu/g)。该体系对TC的降解过程符合伪一级动力学模型,在PMS投加量为0.5×10-3 mol/L、催化剂投加量为0.1 g/L、初始pH=7的条件下,TC的去除率可达94.40%。活性氧物种抑制实验和电子顺磁共振分析结果表明,羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(${SO}_{4}^{-}$·)和单线态氧(1O2)是TC降解过程中的主要活性氧物种,且自由基在TC去除过程中所起作用略强于单线态氧。本研究为铁污泥资源化利用及难降解有机污染物的高效去除提供了参考。
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为解决单一金属氧化物改性活性炭脱硫性能局限,以煤基活性炭为载体,采用等体积浸渍法结合氮气保护焙烧工艺制备铁铜氧化物协同改性高效硫化氢吸附剂。探究铁铜配比、浸渍液浓度、焙烧温度及水膜含水量等制备因素的影响,通过N2吸附-脱附、XRD、XPS等方法表征吸附剂结构与化学性质,在0~40 ℃、1 500~4 200 h-1工业工况下评价吸附剂脱硫性能。结果表明,最优制备参数为铁铜质量比1∶2、浸渍液浓度20%、焙烧温度400 ℃、水膜含水量10%,此时吸附剂吸附容量达48.5 mg/g,穿透时间2 100 min。该吸附剂通过Fe3+催化、Cu2+吸附强化、1~5 nm微孔传质等多机制协同提升脱硫效果,适用于石油化工、沼气利用等场景中的低浓度硫化氢脱除。
陕ICP备09013470号
