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乙烯(C2H4)、丙烯(C3H6)主要通过轻烃裂解、甲醇制烯烃(MTO)两大工艺生产。CO2是烯烃工业生产中不可避免的杂质,它不仅腐蚀反应器,还会降低烯烃聚合催化剂的活性。因此,在烯烃聚合反应中,即使微量的CO2也必须脱除。综述的CO2脱除和分离技术主要有:吸收法、低温蒸馏法、膜分离法和选择性吸附法。其中,选择性吸附技术具备能耗低、吸附剂制备流程简单、运行成本低以及环境污染可控等特点,已成为CO2脱除和分离技术的研究热点。并介绍了吸附剂类型及其改性的研究进展,提出未来烯烃中CO2吸附脱除技术发展的核心在于开发出具备高CO2吸附容量、高精度、高选择性、低能耗、低成本和环境友好型的吸附材料。
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环氧丙烷(PO)是一种至关重要的基础化工原料,其绿色合成工艺的开发是当前研究的焦点。以氢气和氧气为直接氧化剂的气相环氧化路线,凭借100%的原子经济性和无溶剂参与的优势,被视为最具潜力的下一代PO生产技术。综述了以钛硅分子筛(TS-1)为核心载体的催化剂在该反应体系中的最新研究进展。重点阐述了Au/TS-1催化剂体系,深入剖析了其活性位点结构(Au纳米颗粒尺寸、Ti物种配位环境)、载体性质(孔道结构、表面特性、钛硅比例)及制备工艺对催化性能的影响,详细探讨了H2/O2路径下的反应机理与竞争反应网络,与Pt-Pd/TS-1等辅助催化体系进行对比分析,并提出未来的研究方向与展望。
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为应对日益严重的CO2排放问题,需开发高效的CO2加氢制烯烃催化剂。通过调控还原溶剂乙二醇的用量,实现对Fe基催化剂前驱体还原程度的精确控制;引入Na助剂进行改性,系统研究还原度与Na助剂对催化剂结构及性能的协同作用。结果表明,提高还原度能显著增加催化剂中Fe单质含量,从而促进反应过程中关键活性相Fe5C2的生成。Na助剂的引入不仅增强了CO2的吸附与活化、进一步加速了Fe5C2的形成,更有效抑制了烯烃的二次加氢,成功将产物分布从烷烃主导转向烯烃主导。最优催化剂EG-40-Na在300 ℃、常压条件下,CO2转化率为22.1%,C2+烃选择性为74.4%,且产物以低碳烯烃为主。该协同策略优化了催化剂从表面性质、体相组成到微观结构的全过程,为理性设计高性能CO2转化催化剂提供了新思路。
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以Ru/Al2O3为催化剂,在固定床反应装置上进行对苯二胺选择性加氢制备1,5-环己二胺反应,系统考察该催化剂的催化活性、选择性及稳定性,并针对反应过程中催化剂活性衰减现象探究其再生路径。采用XRD、N2吸附-脱附、XRF、ICP、TG-DSC等多种表征技术,对新鲜催化剂与失活催化剂的物相结构、孔道特性、元素组成、活性组分分散度及表面物种等进行对比分析。结果表明,催化剂失活的主要原因包括活性组分被覆盖、活性组分微量流失,同时伴随活性金属的高温烧结。经再生处理后,失活催化剂的活性组分分散度及表面活性位点数量显著恢复,催化活性大幅提升,可重新满足对苯二胺加氢反应的工艺需求。
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氢甲酰化反应是化工生产中最重要的均相催化反应之一,其产物广泛应用于增塑剂、表面活性剂、溶剂等高附加值化学品的生产。醋酸乙烯酯经氢甲酰化反应得到的主要产物可生产1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、乳酸和3-羟基丙酸等关键工业产品。设计并构建了基于五种不同结构膦配体(单齿、常规双齿、二茂铁基双齿)的铑基催化体系,探究了配体电子效应与空间位阻对醋酸乙烯酯氢甲酰化反应区域选择性的影响,并结合密度泛函理论(DFT)计算阐明反应机理。结果表明,所有催化体系均实现100%底物转化率与90%以上醛选择性,催化性能优异。吸电子配体利于直链醛生成,给电子配体偏向支链醛生成。DFT计算表明,催化活性中心存在ae与ee两种配位异构体,明确了电子效应主导、空间位阻辅助的区域选择性调控机制,为高选择性氢甲酰化催化体系设计提供了重要参考。
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采用高浓水玻璃制备NaY分子筛,重点考察四种导向剂对合成的影响。结果表明,采用高浓水玻璃制备的低n(Na2O)∶n(Al2O3)导向剂SDA-1,合成的分子筛效果并不理想,采用接近于NaY分子筛合成相区边缘的配方后,合成样品的相对结晶度仅能达到62%。而采用高浓水玻璃制备的高硅型导向剂SDA-4合成效果最佳,可在不同配方下合成出相对结晶度大于90%的NaY分子筛。采用高浓水玻璃合成的NaY分子筛比普通水玻璃合成的NaY分子筛总比表面积提高了18.4 m2/g,介孔比表面积增加了24.6 m2/g。高浓水玻璃合成的NaY分子筛具有更小的晶粒尺寸且晶体呈现出更多的片状形貌。
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采用共沉淀法合成了3种Ba-CuZrO2催化剂,沉淀pH值分别为8、10、12,并考察催化剂对乙醇制酮类化合物性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS、CO2-TPD、乙醇-TPSR及in situ DRIFTS等对催化剂进行表征。结果表明,采用共沉淀法制备的催化剂结构性质受沉淀pH值影响较大。与CZ-8和CZ-12相比,CZ-10催化剂具有较大的比表面积、丰富的碱性位点以及表面多种吸附中间体,促进了乙醇脱氢过程,乙醛进一步在碱性位点作用下发生缩合反应形成酮类产物。采用CZ-10催化剂,酮类选择性达71.2%,其中2-戊酮选择性为29.4%。
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为解决现有丙烯氢甲酰化工艺中异丁醛产量不足的问题,将亚磷酸酯配体DC-22与三苯基膦复配构建新型复合配体催化体系,开展丙烯氢甲酰化增产异丁醛的应用研究。通过间歇式反应器优化工艺条件,并采用连续釜式反应装置进行长周期稳定性评价。结果表明,该复合配体与铑前驱体组合后展现出良好的协同催化效应,最佳n(Rh)∶n(P)为1∶6。在反应压力1.8 MPa、温度80 ℃、铑浓度80 mg/kg条件下,连续运行600 h,丙烯转化率稳定在90%以上,混合丁醛正异比约为1.3,显著提升了异丁醛选择性,且催化体系稳定性优于单一亚磷酸酯配体,展现出良好的工业应用前景。
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选取某化工园区具有代表性的废水样本,采用臭氧催化氧化预处理+水解酸化技术深度处理。首先对其进行沉淀处理,随后引入臭氧催化氧化预处理单元。通过设定不同的臭氧浓度与臭氧流量作为测试条件,对废水展开初步处理。然后,运用水解酸化深度处理单元,对废水中的有机物进行分解。再依次应用缺氧池、好氧池、沉淀池等多个处理单元对废水进行综合处理。结果表明,在臭氧浓度100 mg/L、流量60 mL/min的条件下,S05组废水中化学需氧量浓度为25.36 mg/L,生物需氧量浓度为10 mg/L,氨氮浓度为2.5 mg/L,悬浮物浓度为8.26 mg/L(去除率达75.36%);总磷浓度为0.25 mg/L,去除率为85.15%,各项指标均符合排放标准,为化工园区废水处理提供可靠的方案。
陕ICP备09013470号
