2020年, 第28卷, 第3期　刊出日期：2020-03-15

  

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综述与展望
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  绿色合成分子筛的研究进展

  孙兵, 肖霞, 许中亮, 李芳冰, 范晓强, 孔莲, 赵震

  工业催化. 2020, 28(3): 1-10. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.001

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  分子筛由于具有规则的孔道结构、适宜的酸性、良好的热和水热稳定性等特点,广泛应用于吸附、分离、离子交换及催化等领域。传统水热法制备分子筛因需要使用大量溶剂和有机模板剂,存在合成效率低、生产成本高、污染环境等一系列问题。近年来,随着“绿色化学”理念的深入人心,开发绿色、可持续的分子筛制备路线备受关注,逐渐成为该领域的研究热点。本文主要从水热法、离子热法、干胶法以及无溶剂法等几个方面,对国内外分子筛绿色合成的最新研究进展进行综述,并归纳比较上述合成方法的优缺点。最后,提出目前绿色合成分子筛过程中存在的问题,展望其未来发展前景。
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  咔唑类生物碱玫瑰树碱的合成研究进展

  韩宁娟, 黄新炜, 刘建利

  工业催化. 2020, 28(3): 11-19. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.002

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  玫瑰树碱是从常绿植物椭圆玫瑰树中分离得到的具有平面结构的咔唑类生物碱,对DNA中的碱基对有特异性作用,该化合物及其水溶性衍生物具有抗肿瘤和抗HIV活性,且结构相对简单,因此,研究者开发了多种合成策略。本文按照构建环系的不同方式,综述玫瑰树碱化学合成方法,其中苯环吡咯环+吡啶环(AB+D环)构建苯环(C环)的合成策略,合成步骤相对较少,吲哚和吡啶衍生物原料较易得到,该策略具有更广阔的发展空间。
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  TiO₂光催化降解有机污染物的研究进展

  王菠, 萨嘎拉, 徐爱菊

  工业催化. 2020, 28(3): 20-24. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.003

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  二氧化钛具有优异的光电转换及物化性能,是半导体光催化材料的研究热点,广泛用于有机污染物降解研究。但二氧化钛禁带宽度较大,只能吸收紫外光辐射,太阳光利用率低,且二氧化钛的量子效率低。综述金属掺杂、非金属掺杂、共掺杂、半导体复合-异质结和染料敏化二氧化钛改性方法,拓宽TiO₂的光响应范围,抑制载流子复合,提高光催化活性和能量转换效率,提高有机污染物降解率,实现可见光降解。
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  催化重整集总动力学模型研究进展

  衣晓阳, 张鹏, 胡长禄, 申宝剑

  工业催化. 2020, 28(3): 25-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.004

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  催化重整集总动力学建模为重整工艺模拟和优化提供理论基础,模型为模拟重整反应过程,预测产品分布和产品性质提供计算工具。从催化重整集总动力学模型的集总划分、建模数据来源、参数估算以及重整流程模拟等方面,综述模型的发展历程和现状,并展望催化重整集总动力学模型的研究前景。重整模型越来越倾向于开发连续再生装置模型以及不断优化算法,更加的精细化、精确化,不仅能够降低生产成本,更能满足各种环保和生产要求。
催化剂制备与研究
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  P123对NiMoAl催化剂加氢性能的影响

  谢凯宏, 方岩雄, 蔡晓兰, 孙大雷

  工业催化. 2020, 28(3): 31-36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.005

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  采用原位溶胶凝胶法,改变P123的添加量,制备了一系列NiMoAl催化剂。采用粉末X-射线衍射(XRD)、N₂吸附-脱附、等离子发射光谱(ICP)和X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行表征,并选用二苯并噻吩(DBT)和萘的混合物加氢作为模型反应,考察P123添加量对催化活性的影响。结果表明,P123的添加能够增大催化剂比表面积、孔容和孔径,使更多的Mo活性位点暴露在催化剂表面,有利于提高催化剂硫化度。DBT和萘的转化率均随着P123添加量的增加而增加。采用NiMoAl(4.0)作为催化剂,反应温度280 ℃时,DBT的转化率可达到99.90%,萘的转化率可达到75.33%。
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  制备方法对锆硅分子筛的催化性能影响

  彭瀚, 李凝, 吴剑, 练彩霞, 蒋武, 马浩

  工业催化. 2020, 28(3): 37-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.006

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  分别以水热法(DHT)、干胶法(DGC)和溶胶-凝胶法(Sol-Gel)合成了锆硅杂原子分子筛,采用XRD、TPD、SEM、TEM、FT-IR、N₂吸附-脱附等对分子筛样品的晶相结构、表面形貌、比表面积、孔径分布以及表面酸性进行表征。结果表明,水热法制备的锆硅杂原子分子筛特征峰明显,具有较高的结晶度,分子筛以微孔为主,并具有较多的酸中心和较大的比表面积,在α-蒎烯异构化反应中表现出较好活性和较高的柠檬烯选择性。
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  OMS-2催化剂成型工艺研究及其在印染废水处理中的应用

  孙孟玲, 孟旭, 陈革新, 龚雨杰, 苟明霞, 赵培庆

  工业催化. 2020, 28(3): 43-47. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.007

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  以OMS-2粉体催化剂为基础,对催化剂进行挤出成型,考察粘结剂种类、粘结剂用量、润滑剂和孔结构改进剂用量、焙烧温度对成型催化剂机械强度的影响。得到最佳成型工艺条件为,粘结剂硅溶胶用量为OMS-2粉体催化剂质量的105%~110%、辅助粘结剂纳米ZrO₂用量为OMS-2粉体催化剂质量的30%~35%、润滑剂田菁粉用量为OMS-2粉体催化剂质量的2.5%~3.0%、孔结构改进剂柠檬酸用量为OMS-2粉体催化剂质量的5%~6%,焙烧温度450 ℃。成型后催化剂机械强度可达150 N·cm^-1,满足工业化应用对催化剂强度的要求。将成型催化剂应用于催化湿式氧化印染废水处理,经过432 h活性评价时间,COD平均去除率约91.6%,反应结束后催化剂结构完整,平均机械强度约144 N·cm^-1,表现出良好的水热稳定性。
石油化工与催化
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  影响蜡油多产中间馏分油加氢裂化催化剂因素的规律研究

  延萌萌

  工业催化. 2020, 28(3): 48-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.008

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  以工业上常用的改性Y型分子筛(HY、USY、NNY)为主要酸性组分,Ni-W为活性金属组分,采用等体积浸渍法分别制备了分子筛类型、分子筛含量、磷助剂加入量、Hβ分子筛加入量、金属负载量、金属原子配比等不同的催化剂。以山东利华益集团减二线蜡油为原料油在100 mL固定床加氢装置上对各系列催化剂进行评价。结果表明,载体中分子筛(NNY与Hβ质量比为2:1)总含量为30%~40%,P改性剂加入量为1.5%,金属总负载质量分数为30%,原子质量比 [m(Ni):m(Ni+W)]为0.4时制备的催化剂具有较高的转化率、液体收率、中油选择性和脱硫脱氮率。
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  C₅/C₆烷烃异构化催化剂性能研究

  陈宗杰, 王泽, 张先茂, 王国兴

  工业催化. 2020, 28(3): 55-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.009

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  研究分子筛种类、硅铝比、扩孔剂和晶粒大小及孔结构对C₅/C₆异构化催化剂Pd/分子筛性能的影响。结果表明,复合型、硅铝比在(18~22)的小晶粒分子筛能获得较好结果,分子筛载体成型时加入扩孔剂X,可进一步提高催化性能。对催化剂进行300 h稳定性测试,异构化性能始终保持稳定,无明显下降。
精细化工与催化
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  H-beta分子筛催化苯胺缩合制备二苯胺

  韩晓萌, 李英霞, 杨曼, 黄崇品

  工业催化. 2020, 28(3): 59-62. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.010

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  对苯胺缩合生成二苯胺用H-beta分子筛催化剂进行研究,考察分子筛硅铝比和NH₄F改性对H-beta分子筛催化苯胺缩合反应的影响,采用NH₃-TPD和Py-IR对催化剂进行表征。结果表明,B酸是催化苯胺缩合的活性中心,低硅铝比与适当卤素处理均可提高B酸含量,有利于缩合反应。反应温度320 ℃,空速0.2 h^-1,0.125 mol·L^-1的NH₄F溶液处理硅铝比为25的H-beta分子筛上,二苯胺的收率达到34.68%。基于催化活性位点的研究,探讨了苯胺缩合反应机理。
环境保护与催化
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  利用Fluent软件对N₂O催化分解反应器数值模拟

  王志彦, 马小丰, 李英霞, 陈建

  工业催化. 2020, 28(3): 63-67. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.011

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  为了设计N₂O催化分解反应器,运用Fluent软件对整体式分子筛催化剂进行数值模拟,考察孔密度和操作条件对整体式分子筛催化剂转化率的影响。结果表明,在相同温度下,N₂O的转化率随着催化剂孔密度的减小而降低。在反应器轴向距离120 mm处,气体反应最快;提高入口温度、浓度或降低空速,均有利于在较短的轴向距离内达到较高的N₂O转化率。在固定床反应器中,比较棒状催化剂和整体式催化剂中床层温度、反应转化率及轴向压降的变化规律,为整体式分子筛催化剂工业化设计提供理论基础。
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  焦化蜡油对含聚氯乙烯混合塑料热裂解产物的影响

  魏跃, 周华兰, 江笑

  工业催化. 2020, 28(3): 68-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.012

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  以含聚氯乙烯(PVC)的混合塑料和焦化蜡油为原料,在N₂流量3 mL·s^-1吹扫条件下进行分段热裂解,裂解温度(25~250) ℃、(250~360) ℃及(360~480) ℃。考察油固比、PVC含量对产物组成的影响,检测裂解油的有机氯含量。结果表明,PVC含量为质量分数5%,焦化蜡油与混合塑料的油固质量比为2,FCC催化剂用量为质量分数10%时,燃料油收率达到92.04%,气体和固体收率仅有6.89%和1.07%。添加焦化蜡油增加液相产物中的重组分,减少轻组分。以焦化蜡油为溶剂进行混合塑料的催化裂解的工艺不仅为“白色污染”的处理开辟了一条新途径,而且为获得较低氯含量塑料裂解油提供了工艺参考。
催化剂测试与表征
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  催化裂化催化剂形貌分析方法的建立

  郭瑶庆, 严加松, 舒春溪, 唐立文

  工业催化. 2020, 28(3): 73-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.013

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  结合显微镜观察,通过分析毫米级颗粒、微米级Duke粒子及催化裂化催化剂,研究动态数字图像分析仪CamsizerX2分析颗粒形貌的合理准确性。考察分散方式、分散压力和记录颗粒数量因素的影响,建立了催化裂化催化剂球形貌分析方法。
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  化学法测定催化裂化催化剂中金属含量

  韩冲, 李世鹏, 李国健, 石铁磐, 刘晖

  工业催化. 2020, 28(3): 78-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2020.03.014

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  催化裂化催化剂中金属含量是评价催化剂性能的重要指标之一。为准确测定其金属含量,实验应用压力溶弹在高温高压下将样品熔融,经过滤、洗涤,得到滤液,使用乙二胺四乙酸配位滴定法测定其中氧化铝含量,电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-OES)测定氧化稀土(镧或铈)、铁和钠含量。通过与X射线荧光光谱仪(XRF)测定结果进行比较以及多次重复实验,得到测定结果的相对标准偏差(RSD)分别为氧化铝0.01%、氧化钠0.04%、氧化稀土0.1%、铁0.02%。加标回收率为97.8%~105.0%。结果证明,该实验方法可行,且不依附于X射线荧光光谱仪,分析成本低,具有一定的推广价值。