2021年, 第29卷, 第11期　刊出日期：2021-11-15

  

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综述与展望
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  酸碱双功能水滑石催化剂及其烷基化反应性能

  杜晓倩, 冉真真, 季生福

  工业催化. 2021, 29(11): 1-10. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.001

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  烷基化反应是一类非常重要的有机合成反应,将烷基化剂引入到芳香族化合物的C、N、O等原子上,可获得生产各种工业品的中间产物。在烷基化反应的工艺中,高效环保的催化剂是关键。近年来,水滑石作为一种固体酸碱双功能催化剂,制备方法简单,催化性能优异,易于回收和分离,引起了研究者高度关注。对近年来酸碱双功能水滑石催化剂对芳香族化合物的C-烷基化、N-烷基化、O-烷基化反应的催化性能和反应机理等方面的研究进展进行归纳和评述,并对水滑石的应用前景以及进一步的研究工作进行展望。
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  用于催化裂解的分子筛催化剂成型研究进展

  郝鹏波, 张国霞, 焦念明, 王红岩, 王慧

  工业催化. 2021, 29(11): 11-16. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.002

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  原油直接裂解制化学品是石化行业的发展趋势,分子筛催化剂在该过程中起着重要作用。成型是制备工业用分子筛催化剂的必须环节,与催化剂机械强度、流化性能、粒径分布等性质密切相关。综述分子筛催化剂成型过程中的关键因素,包括成型添加剂种类、含量以及喷雾干燥条件对催化剂物化性质的影响规律,并对分子筛喷雾干燥成型过程的发展趋势进行展望,可为分子筛成型提供参考。
催化剂制备与研究
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  TiO₂/CeO₂复合材料的制备及光催化耦合芬顿氧化处理模拟油田返排液

  俞金发, 崔晓峰, 刘淑燕, 王钧伟, 秦伟, 张建利

  工业催化. 2021, 29(11): 17-23. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.003

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  采用溶胶-凝胶法制备TiO₂/CeO₂复合半导体光催化剂。通过XRD、TEM表征证明成功制备出TiO₂/CeO₂催化剂。TiO₂/CeO₂复合光催化剂与纯TiO₂相比,其吸收边向可见光红移,光响应性能更好。用瓜尔胶溶液模拟油田压裂返排液研究所制备的催化剂在光催化和光催化耦合芬顿氧化反应中的催化性能。实验表明,当氧化铈质量分数占复合光催剂的10.19%时(TiO₂/CeO₂-10.19%),所制备的复合光催化剂催化效率最好。耦合反应中,TiO₂/CeO₂-10.19%催化剂在4 h内的降解效果远大于纯光催化剂。稳态荧光测试表明,复合CeO₂之后,催化剂的荧光强度下降,归因于形成的异质结降低了光生载流子的复合效率。活性物质捕获测试表明,羟基自由基是光催化和耦合反应的主要活性物种。
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  第二种金属对MCuSAPO-34分子筛低温水热稳定性的影响

  张强, 于梦云, 周洲, 田梦阳

  工业催化. 2021, 29(11): 24-29. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.004

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  CuSAPO-34分子筛在氨气选择性催化还原氮氧化物(NH₃-SCR)反应中具有高的脱硝活性和高温稳定性,但其低温水热稳定性欠佳。采用原位一步法制备MCuSAPO-34双金属分子筛,第二金属分别为Ce、Fe、Ni。利用XRD、BET、TPD、TPR和微反评价装置等表征催化剂的结构和活性。结果表明,与CuSAPO-34分子筛相比,双金属分子筛具有略低的结晶度和较高的比表面积,酸性变化与金属的种类密切相关。其中,双金属分子筛CeCuSAPO-34具有最高的酸性、活性铜离子的数量、脱硝活性和低温水热稳定性,150 ℃条件下,含水烟气脱硝率从82%提高到88%。
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  助剂对CuO-ZnO-Al₂O₃甲醇合成催化剂性能的影响

  蔡洪城, 周菊发, 孙晨, 张可羡, 贺安平, 黄晨, 丁明月, 蒋莉萍, 赵安民

  工业催化. 2021, 29(11): 30-35. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.005

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  采用共沉淀法分别制备含助剂MgO、Ga₂O₃、ZrO₂和CeO₂的CuO-ZnO-Al₂O₃甲醇合成催化剂,考察助剂对催化剂性能的影响,并采用XRD、TPR、SEM、TG-DTG、N₂低温吸附-脱附对催化剂进行表征。结果表明,助剂ZrO₂增加了催化剂的比表面积,改善活性组分Cu的分散度,促进了铜锌之间的相互协同作用,从而提高了催化剂的活性和热稳定性。在反应温度235 ℃、反应压力5 MPa、空速10 000 h^-1、H₂与C体积比为4.0条件下,甲醇时空收率达1.54 g·(h·mL)^-1,老化后甲醇时空收率达1.42 g·(h·mL)^-1。
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  4-甲基吡啶合成4-甲基哌啶用Ru-Pt/C催化剂的催化加氢性能

  翟康, 王昭文, 张磊, 方礼理, 谢祥, 万克柔, 李岳锋

  工业催化. 2021, 29(11): 36-39. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.006

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  以4-甲基吡啶为原料催化加氢合成4-甲基哌啶属于含氮杂环双键加氢反应。研究其在Ru-Pt/C催化剂作用下的反应性能。用浸渍法制备Ru-Pt/C催化剂,并对其进行表征和分析。考察制备的Ru-Pt/C催化剂在4-甲基吡啶催化加氢反应中的性能,结果发现,采用Ru与Pt质量比为3:2的Ru-Pt/C催化剂,在反应压力2.5 MPa、反应温度90 ℃、投料比为0.5%时,4-甲基吡啶加氢反应性能最佳。
石油化工与催化
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  单段反应器碳二加氢催化剂工业侧线试验与工业运行

  谭都平, 温翯, 沈立军, 关东义, 张琳琳, 刘真源, 韩伟, 车春霞

  工业催化. 2021, 29(11): 40-43. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.007

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  在工业侧线评价装置上,对单段床级配碳二加氢催化剂PEC-251进行级配比例和长周期稳定性试验。碳二加氢催化剂PEC-251在中国石油吉林石化公司有机合成厂150 kt·a^-1装置运行后,第一周期连续运行14个月,反应器出口乙炔含量一直为0,达到装置低于2 μL·L^-1的要求;平均氢与炔体积比小于1.8,低于常规末端氢与炔体积比≤3.0的要求。
有机化工与催化
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  多功能丙烯助剂的开发及在MIP工艺的工业应用

  杨大伟, 谭卫东

  工业催化. 2021, 29(11): 44-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.008

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  在以硝酸铝和碳酸铵为基础原料制得有序介孔活性γ-Al₂O₃和采用磷、镧对ZSM-5分子筛进行改性的基础上,将改性ZSM-5分子筛、高岭土、γ-Al₂O₃及铝溶胶按照一定比例混合制得JFCP-01多功能丙烯助剂。分别在ACE试验装置和MIP工艺的FCC装置上对JFCP-01多功能丙烯助剂进行试验评价和工业应用。ACE试验结果表明,丙烯收率提高了2.62个百分点,油浆产率减少1.11个百分点,焦炭产率下降0.97个百分点;工业应用结果表明,丙烯收率提高了1.01个百分点,油浆产率减少0.89个百分点。
精细化工与催化
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  Pd/SiO₂催化剂上DCP缩合顶液加氢制异丙苯

  严盛宏, 任杰, 孙晓雪, 王德举

  工业催化. 2021, 29(11): 50-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.009

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  采用Pd/SiO₂催化剂开展DCP缩合顶液加氢制备异丙苯的研究。考察催化剂类型、反应温度、空速以及反应压力对DCP缩合顶液加氢制备异丙苯反应中α,α-二甲基苄醇和α-甲基苯乙烯转化率的影响。研究结果表明,采用Pd/SiO₂催化剂在入口温度(150~160) ℃、反应压力(1.8~2.2) MPa、空速4.8 h^-1条件下,α,α-二甲基苄醇接近完全转化,α-甲基苯乙烯残余≤0.03%。1200 h的稳定性实验结果表明,催化剂稳定性优良,具有良好的工业应用前景。
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  丝光沸石改性对二甲醚羰基化反应的影响

  高珠, 刘鹏翔, 赵玲芳, 堵俊俊, 张伟康, 苏海兰, 高丽

  工业催化. 2021, 29(11): 55-62. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.010

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  对比研究氢型丝光沸石以及对其通过水热处理、铜离子交换改性、吡啶吸附预处理等方法制备的丝光沸石催化剂,考察不同改性方法对二甲醚气相羰基化制乙酸甲酯反应行为的影响。结果表明,丝光沸石通过铜离子交换改性后,表面酸性位发生变化,形成更多的活性中心,同时催化剂的积炭形态发生转变,提高了羰基化反应的活性。吡啶吸附预处理改性后,催化剂的二甲醚羰基化活性和稳定性均显著提高;HMOR和ZSM-35混合后的催化剂稳定性好,寿命长。
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  丙酮加氢反应制异丙醇催化性能研究

  钟源, 刘俊涛

  工业催化. 2021, 29(11): 63-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.011

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  以丙酮、氢气为原料,采用固定床反应器对Ni&Cu/MOR催化剂在丙酮加氢反应不同条件下的催化性能进行研究,探讨反应温度、氢与酮物质的量比、空速、反应压力对加氢反应的影响。最终确定最优的反应工艺条件为:反应温度120 ℃,氢与酮物质的量比3,空速(1~2) h^-1,反应压力(2~3) MPa。在此条件下,丙酮加氢反应转化率和选择性分别达到99.92%和89.42%。
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  基于二维相关光谱结合化学计量法的药品检测仪器操作研究

  马正伟

  工业催化. 2021, 29(11): 67-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.012

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  采用二维相关光谱技术和化学计量相结合的方法,检测减肥类药品中对人体有害的低浓度麻黄碱与伪麻黄碱。结果表明,与一维红外光谱及二维相关光谱相比,使用二维相关光谱技术和化学计量相结合的方法更容易检验出混合在药品中的低浓度麻黄碱与伪麻黄碱。此外,一维红外光谱和原始二维相关光谱检测法在低浓度混合药品中检测不到的特征峰信息,使用二维相关光谱技术和化学计量相结合的方法可以将其检测出来,该方法为药物领域的快速检测提供了新的解决方案。
环境保护与催化
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  陶瓷纤维催化滤管制备及在玻璃窑炉中的脱硝应用

  黄丽明

  工业催化. 2021, 29(11): 72-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.013

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  针对本公司自主开发的陶瓷纤维滤管,以纳米钒钛催化剂为浆料,采用真空浸渍的方式制备具有除尘、脱硝双功能的陶瓷纤维催化滤管,考察了催化剂负载率、过滤面速度和粉尘对脱硝性能及压降的影响。结果表明,催化剂负载率与过滤面速度增加均导致滤管压降增加,而NOx转化效率呈现相反变化趋势。在除尘脱硝一体化实验中,脱硝效率随着反复清灰过程在96%~99%之间变化,压降随玻璃灰添加时间的延长而增加。催化剂负载率9.01%及过滤面速度0.5 m·min^-1条件下,在(250~400) ℃范围内脱硝效率超过90%,显示了优良的工业应用前景。
催化剂测试与表征
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  氟离子选择电极法测定炼油催化剂工业污水中的氟含量

  伍欣华, 范华

  工业催化. 2021, 29(11): 77-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.11.014

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  为了保证炼油催化剂工业污水中氟含量测定的可靠性和准确性,分别讨论溶液酸碱性、共存离子干扰、掩蔽剂加入量等因素对氟离子选择电极法测定炼油催化剂工业污水中氟含量的影响。通过对两个样品精密度和回收率的试验,得到相对标准偏差RSD为1.0%、4.5%,平均回收率分别为99.9%、101.8%。结果表明,该方法的稳定性好,精密度高,操作简便,测试结果准确可靠。