2018年, 第26卷, 第12期　刊出日期：2018-12-15

  

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综述与展望
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  炭基催化剂脱硝技术机理与影响因素的研究进展

  程文煜, 邢德山, 何道远, 薛建明, 阎维平, 许芸

  工业催化. 2018, 26(12): 1-8. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.001

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  炭基催化剂脱硝技术作为一种极具潜力的硫、硝、尘一体化干法脱除技术,具有低温脱硝、节水和消白烟等优点。综述了炭基催化剂脱硝机理的研究进展,将炭基催化剂脱硝机理分为炭基催化剂的吸附性与表面官能团的催化还原性和NH₃选择性催化还原性能两大类。对烟气温度、空速、氧气浓度、水蒸气浓度、氨氮比、SO₂浓度、炭基催化剂空隙结构和负载物等因素对炭基催化剂脱硝技术脱硝效率的影响进行综述,并展望了炭基催化剂脱硝技术的研究方向,指出炭基催化剂脱硝机理及影响因素仍有必要进行深入和针对性的研究,尤其是联合脱除时的脱硝机理及影响因素研究更应加强,并进一步在中试平台上进行较高温度、低空速等相关专题的实验。
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  氢气选择催化还原氮氧化物反应活性中间物种的研究进展

  张肖肖, 朱明发, 豆丽靖, 张月花, 吴玉菊

  工业催化. 2018, 26(12): 9-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.002

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  氮氧化物是大气主要污染物之一,严重危害生态环境和人类健康。选择催化还原在富氧条件下能够高选择性的消除氮氧化物。氢气选择催化还原氮氧化物(H₂-SCR)因低温高活性备受关注。综述H₂-SCR研究中活性中间物种的研究进展,概述红外谱图中不同活性物种的吸收谱峰,对活性物种形式及所处位置进行总结和分类。
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  Cu₂O光催化剂综述

  闫全青, 张飞龙, 罗鹏飞, 束敏, 李春雷

  工业催化. 2018, 26(12): 16-21. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.003

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  介绍Cu₂O光催化降解机理,禁带宽度,光生载流子利用率和溶液pH影响Cu₂O光催化降解活性,通过掺杂,负载贵金属,碳材料修饰和半导体复合可提高Cu₂O光催化性能。
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  C₁~C₄含氧化合物的煤化工生产工艺

  霍鹏举, 张新庄, 王永炜, 张书勤, 张伟

  工业催化. 2018, 26(12): 22-29. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.004

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  综述和分析以煤为原料生产含氧化合物的工业路线。以煤炭加工利用方式和含氧化合物的碳原子数为主线,探讨了主要C₁~C₄含氧化合物的煤化工生产及相互转化工艺路线,并列举了甲醇、甲醛、乙酸、乙二醇、丙烯酸、环氧丙烷、正丁醇/异丁醇、1,4-丁二醇和乙酸乙酯共10种代表性低碳含氧化合物的煤化工生产途径。在煤气化制合成气的基础上,采用适宜催化剂,可以经一步或多步合成大部分C₁~C₄含氧化合物,相关合成路线基本都有工业应用实例。适度发展现代煤化工,高效、清洁、高值化利用煤炭资源具有重要的现实意义。
催化剂制备与研究
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  刚玉型复合氧化物催化剂Cr_1.3Fe_0.7O₃上二氯甲烷催化燃烧

  宁想, 张婷婷, 邢金媛, 陈家喜, 李艳明, 鲁继青

  工业催化. 2018, 26(12): 30-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.005

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  通过溶胶-凝胶法合成一系列具有刚玉结构的Cr_1.3Fe_0.7O₃复合氧化物,在二氯甲烷催化燃烧反应中进行活性评价。结果表明,复合氧化物比单金属氧化物CrO_x和FeO_x具有更高的催化活性,其催化活性与氧化物的表面酸性和可还原性密切相关,二者在反应中协同作用。与高温焙烧样品相比,低温焙烧的Cr_1.3Fe_0.7O₃催化剂具有更高的比表面积、表面酸性和可还原性,催化性能更优。以表面酸性位数量为基础计算的催化剂转化频率(TOF)表明,各Cr_1.3Fe_0.7O₃催化剂活性相近(300 ℃时约2.3×10^-3 s^-1~2.8×10^-3 s^-1),表面酸性位上发生二氯甲烷分子吸附及C-Cl键断裂,是反应活性位。300 ℃时Cr⁶⁺的TOF为9.3×10^-3 s^-1,Cr³⁺的TOF为0.59×10^-3 s^-1,Cr⁶⁺物种比Cr³⁺物种具有更高的活性。
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  以稻壳为原料合成等级孔Y型分子筛

  张亚楠, 刘博文, 吴浩, 吴萍萍, 白鹏, 阎子峰

  工业催化. 2018, 26(12): 39-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.006

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  以稻壳为原料,通过高温碱活化提取稻壳中的硅作为分子筛合成的硅源,利用碳化稻壳中的碳作为介孔模板合成具有等级孔结构的Y型分子筛。采用XRD、N₂吸附-脱附等表征合成的Y型分子筛。考察碱度、晶化时间、晶化温度等合成条件对Y型分子筛结构特性的影响。结果表明,随着碱度的增加,分子筛结晶度先增加后降低。碱度为6.66时,合成的Y型分子筛结晶度最高。当晶化温度为90 ℃、时间为16 h时,合成的分子筛中含有较少的杂晶。
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  水滑石负载型PdCu催化剂的制备及性能

  符玉绒, 许春丽

  工业催化. 2018, 26(12): 43-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.007

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  以掺杂Cu的类水滑石(Cu-HTs)作为载体,Cu-HTs中高分散的构晶离子Cu²⁺作为定位剂,利用Cu和Pd间的强相互作用,诱导Pd原子定位分散在载体表面,得到小尺寸和高分散的PdCu双金属纳米催化剂。采用XRD、STEM、XPS、HRTEM等对催化剂结构、物相及组成进行表征。结果表明,PdCu/HTs的纳米颗粒尺寸约为2.4 nm,分散度达36.7%,形成PdCu合金。在苯甲醇氧化反应中考察PdCu/HTs催化剂的性能,苯甲醇可实现完全转化,苯甲醛产率达97%。
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  柠檬酸钠改性的Fe₃O₄磁性纳米粒子的快速制备

  邢艳, 呼国茂, 王燕, 马向荣

  工业催化. 2018, 26(12): 50-54. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.008

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  以FeSO₄·7H₂O为单一铁源,浓氨水为沉淀剂,柠檬酸钠为表面改性剂利用简单回流法快速合成Fe₃O₄磁性纳米粒子。考察反应时间,反应温度及浓氨水加入方式对合成Fe₃O₄磁性纳米粒子的影响,并利用动态光散射仪、傅立叶红外射线光谱仪及透射扫描电镜等对合成的Fe₃O₄磁性纳米粒子进行表征。结果表明,以柠檬酸钠为表面改性剂,逐滴加入浓氨水,反应温度为(70~80) ℃和反应时间为6 min时,获得的Fe₃O₄磁性纳米粒子在水中具有良好的分散性及磁响应性。Zeta电位和红外光谱同时表明,柠檬酸钠成功地吸附于Fe₃O₄磁性纳米粒子的表面(Fe₃O₄@SC),且Zeta电位值为-31.3 mV;透射扫描电镜显示获得的Fe₃O₄@SC磁性纳米粒子呈球状结构,粒径约为10 nm。
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  Zr-MCM-41与Zr-SBA-15催化剂肉桂醛MPV转移加氢性能

  盖媛媛, 李海涛, 李建法, 孙瑞霞

  工业催化. 2018, 26(12): 55-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.009

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  分别以MCM-41和SBA-15为载体,采用浸渍法制备了具有不同孔径的Zr-MCM-41和Zr-SBA-15催化剂,结合N₂物理吸附、X射线粉末衍射、电子透射显微镜、NH₃-程度升温脱附等技术,研究了孔结构对肉桂醛MPV转移加氢性能的影响。结果表明,酸性质相近的两个催化剂上,具有较大孔径的Zr-SBA-15表现出较好的催化性能,其肉桂醛转化率为91.3%,目标产物肉桂醇选择性达到91.6%,明显高于Zr-MCM-41的82.5%与90.0%。这主要归因于Zr-SBA-15较大的孔径尺寸有利于反应分子的扩散,能够有效提高反应速率,使其显示出高的催化活性。
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  碱改性对甲醇芳构化催化剂Zn/La-HZSM-5性能的影响

  段超, 张睿, 谢小莉, 王红梅, 潘蕊娟, 齐小峰

  工业催化. 2018, 26(12): 61-65. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.010

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  采用碱处理对Zn/La-HZSM-5分子筛进行改性,调变分子筛的酸性和择形性能,评价其在甲醇芳构化反应中的性能。采用N₂低温吸附-脱附、NH₃-TPD和XRD等方法表征催化剂。结果表明,碱处理的Zn/La-HZSM-5分子筛催化剂孔体积和比表面积增加,酸量碱处理后降低,Zn改性后增加,催化剂的催化性能显著改善。0.3 mol·L ^-1 NaOH溶液处理的Zn/La-HZSM-5分子筛催化剂在0.1 Mpa、TOS=10 h、WHSV=0.8 h^-1、437 ℃的反应条件下轻质芳烃收率41.82%,具有较高的芳烃收率和反应稳定性。
精细化工与催化
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  工业级原料制备正丁烷氧化制顺酐VPO催化剂及其催化性能

  任涛, 王雁, 李选志, 曹晓玲

  工业催化. 2018, 26(12): 66-68. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.011

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  采用工业级原料制备正丁烷氧化制顺酐VPO催化剂,在固定床反应器中测试催化剂性能。采用粉末X射线衍射表征合成的催化剂样品。结果表明,在反应温度372 ℃、空速1 500 h^-1和反应压力0.11 MPa下,催化剂活性较好,正丁烷转化率达到86.27%,顺酐选择性73.27%,顺酐收率63.11%。长周期试验结果表明催化剂稳定性良好。
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  CDM-系列开窗导流式催化精馏模块在C₄/C₅醚化等反应中的工业应用

  吕晓东, 刘春江, 周洪涛, 王义成, 段宏毅

  工业催化. 2018, 26(12): 69-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.012

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  CDM-系列开窗导流式催化精馏模块具有优异的“催化反应”和“组分分离”双重功能,综合性能优于催化蒸馏组件CDP,是其升级换代产品。可应用于甲基叔丁基醚、轻汽油醚化、异丁烯叠合和叔丁醇脱水等工艺中, 主要介绍CDM-系列开窗导流式催化精馏模块产品特点及在工业装置中的应用情况。
环境保护与催化
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  流向变换-等离子体-催化反应系统降解甲苯

  梁文俊, 武红梅, 任思达, 李坚, 何洪

  工业催化. 2018, 26(12): 73-76. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.013

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  研究流向变换-等离子体-催化反应系统在空管与协同催化剂的情况下降解甲苯,讨论了反应系统在不同外加电源频率条件下对甲苯去除性能、能耗和产物生成的影响,主要参数包括甲苯降解率、甲苯去除量、能量密度、能量效率以及副产物臭氧生成情况。结果表明,实验选用的流向变换-等离子体-催化反应系统有助于提升甲苯降解性能和系统的能量利用率,有利于抑制副产物臭氧的生成。
催化剂测试与表征
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  X衍射仪分析Y型分子筛的影响因素

  王建东, 赵利桃, 陈时辉, 蒋邦开, 伍欣华

  工业催化. 2018, 26(12): 77-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2018.12.014

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  以Y型分子筛为研究对象,针对其强吸水性的特点,考察了不同条件下对其结晶度和晶胞常数的影响。结果表明,在(110±5) ℃的恒温条件下加热2 h,取出放在干燥器中冷却10 min后,并保持室内温度高、湿度低,并把样品压制成平整光滑的样片进行测量最准确,其硅铝比检测必须保证24 h以上吸水的稳化处理后再进行检测。