2019年, 第27卷, 第10期　刊出日期：2019-10-15

  

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综述与展望
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  电催化固氮的研究进展与挑战

  喻兰兰, 秦疆洲, 杨涵, 桂冰, 胡霞, 刘宝军

  工业催化. 2019, 27(10): 1-6. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.001

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  氨是一种重要的化工原料,主要通过传统Haber-Bosch工艺制备,该工艺有一定局限性,如耗能高,污染大,对环境造成较大影响。以氮气为原料,在常温、常压下合成氨气是目前化学领域的研究热点之一。分析几种产氨方法,其中电催化还原氮气产氨具有良好的应用前景。介绍电还原产氨原理及目前较为常用的电催化剂贵金属催化剂、非贵金属-金属催化剂和非金属催化剂,并对目前该领域遇到的挑战进行总结。
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  乙醇下游及衍生产品的研究进展

  王辉, 裴仁彦, 邰志军, 吴志连, 任晓光

  工业催化. 2019, 27(10): 7-8. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.002

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  近年来乙醇全球年消耗量巨大,促进了乙醇合成技术的快速发展。除了作为油品添加剂,乙醇还可通过脱水、酯化、胺化、氧化、烷基化和羰基化等化学过程衍生出一系列高附加值的化学品如乙烯、乙腈和乙苯等。乙醇转化新工艺及新技术开发将对于乙醇下游及相关化工产业布局具有重要影响。
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  近几年整体式催化剂的开发与应用

  王衡, 王昌红

  工业催化. 2019, 27(10): 15-21. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.003

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  介绍整体式催化剂相较于传统催化剂的优越性以及在汽车尾气与环保、强吸热/放热及耦联催化重整反应、脂交换反应、烃类燃烧或氧化反应中的研究及应用。阐述整体式催化剂结构性能及相关数学建模方面的最新研究。通过对整体式催化剂制备及应用的系统分析,提出整体式催化剂仍需解决工艺繁琐、活性成分负载困难和内部结构不明确等观点。同时,整体式催化剂可对催化剂研发提供一种切实可行的解决问题的方法和思路。
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  新时期C₄馏分中异丁烯综合利用分析

  许昀, 夏玥穜

  工业催化. 2019, 27(10): 22-28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.004

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  随着国家对生物燃料乙醇生产和推广使用车用乙醇汽油的方案实施,C₄馏分中异丁烯的利用引起科研工作者和石油炼制行业的思考。我国C₄资源利用尤其是异丁烯一直以来主要依靠甲基叔丁基醚(MTBE)生产路线,其中,90%用于汽油辛烷值添加剂。汽车能源清洁化是新能源发展必由之路,我国的能源结构正在经历前所未有的全面重构,如何应对逐渐步入的乙醇汽油时代?如何满足汽油的清洁绿色性能?异丁烯等C₄资源如何重新布局?这些成为各石油化工企业的很难面对又不得不面对的困惑。着重介绍可改造或代替MTBE生产过程,为C₄资源尤其是异丁烯的综合利用提供出路的主要技术,并对不同技术进行工艺特点、产品性质与市场应用等方面的分析,为市场应对新时期清洁燃料等需求提供借鉴与帮助。
催化剂制备与研究
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  干胶法合成多级孔ZSM-5分子筛及其正辛烷催化裂解反应性能

  肖霞, 孙兵, 范晓强, 孔莲, 姜桂元, 赵震

  工业催化. 2019, 27(10): 29-36. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.005

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  采用干胶转化法制备多级孔ZSM-5分子筛,利用XRD、N₂吸附-脱附、SEM、TEM和NH₃-TPD等考察添加三嵌段共聚物(P123)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基硫酸钠(SDS)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)等不同软模板剂合成分子筛样品的物化性质。结果表明,利用P123软模板剂合成的多级孔ZSM-5分子筛具有介孔(2.5 nm)-介孔(9.5 nm)-微孔复合的梯级孔结构,且分子筛酸强度有所增强。多级孔ZSM-5分子筛应用于正辛烷催化裂解反应中,具有较高的催化活性和低碳烯烃收率,其优异的催化性能可能归结于强酸性质和优异扩散传质能力之间的协同作用。
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  二氧化碳逆水煤气变换催化剂制备与性能

  余强, 刘仲能, 杨为民

  工业催化. 2019, 27(10): 37-41. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.006

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  CO₂由于热力学稳定性和动力学惰性,难以高效活化。采用并流沉淀法制备锆酸钡(BaZrO₃)催化剂并用于逆水煤气变换反应,结合物化表征和性能评价考察离子掺杂对催化活性、催化剂结构和还原性能的影响以及水热处理对催化剂结构和性能的影响。结果表明,过渡金属离子掺杂BaZrO₃催化剂产生晶格氧空位,提高CO₂转化率,以Mn离子掺杂的催化剂性能最好。晶格掺杂不会改变催化剂晶相结构,但增强晶格氧迁移能力,促进催化剂容易还原,进而显著提高逆变换催化活性。催化剂经水热处理可消除游离杂相,产物选择性提高至99.4%。优化条件下,Mn掺杂BaZrO₃催化剂上CO₂转化率大于48%,CO选择性大于99%,催化剂稳定性好,具有良好的应用前景。
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  nMnO_x·HZSM-5催化正丁烷裂解增产乙烯丙烯性能研究

  李明航, 迟姚玲, 苗杰, 谈冠希, 靳广洲

  工业催化. 2019, 27(10): 42-49. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.007

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  采用等体积浸渍法制备nMnO_x·HZSM-5 系列催化剂,用XRD 、NH₃-TPD 、Py-IR 、BET 和SEM 等表征催化剂物相结构和表面性质。在固定床微型反应装置中,对nMnO_x·HZSM-5催化剂进行正丁烷裂解性能评价。结果表明,活性组分Mn借助固相反应以MnO_x 簇形式定位于HZSM-5 分子筛的直形和Z形孔道交叉处,并与其骨架氧结合形成nMnO_x·HZSM-5单相复合体,引起分子筛骨架收缩,晶胞参数及晶胞体积减小;nMnO_x·HZSM-5 催化剂样品总酸量和强酸中心酸量随活性组分Mn用量的增大逐渐减小,B酸/L酸逐渐下降;在反应温度625 ℃和空速5 600 h^-1条件下,Mn质量分数0.5%制备的nMnO_x·HZSM-5-0.5催化剂催化正丁烷裂解反应,正丁烷转化率为76.26%,略低于HZSM-5 分子筛,但乙烯和丙烯收率分别为13.68%和18.93%,分别提高 0.76 个百分点和 1.09 个百分点,表现出较好的增产乙烯和丙烯效果。
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  载体孔结构对裂解汽油一段加氢Ni/Al₂O₃催化剂性能的影响

  施晓秋, 刘仲能, 余强, 刘东东, 董雁春

  工业催化. 2019, 27(10): 50-53. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.008

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  氧化铝载体的孔结构对裂解汽油一段加氢催化剂性能的影响至关重要。通过优化原粉配比、载体焙烧温度和柠檬酸浓度优化载体孔结构,以获得较大比表面积、大孔容和大孔径的载体。与未优化载体相比,孔体积提高24%,孔径提高40%。在反应器入口温度50 ℃、反应压力2.6 MPa和体积空速3.0 h^-1条件下,使用优化载体制备的催化剂对裂解汽油进行加氢评价试验,结果表明,催化剂稳定性好于参比剂,双烯值稳定在<1.5 gI₂·(100g油)^-1。
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  二氧化钛纳米结构形貌可控合成及光催化性能

  郭田辉, 李欣竹, 张守臣

  工业催化. 2019, 27(10): 54-57. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.009

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  以不同方法制备棒状、球状和花状3种形貌的TiO₂纳米粒子,采用X粉末衍射、扫描电子显微镜、荧光光谱和紫外-可见漫反射等对TiO₂纳米粒子进行结构及形貌分析。以亚甲基蓝为降解模型,分别在紫外光与可见光条件下对TiO₂纳米粒子进行光催化性能研究,分析TiO₂的形貌结构影响光催化性能的机理。结果表明,花状TiO₂纳米粒子光催化性能最好,其中高能晶面与微观形貌尺寸对TiO₂光催化性能具有重要影响。
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  催化裂化催化剂生产废水输送自动化设计与应用

  何云林, 吴盘亮, 孟腊奇

  工业催化. 2019, 27(10): 58-60. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.010

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  简述催化裂化催化剂喷雾焙烧废水输送自动化的设计原理及控制要点,对运行结果进行对比分析,结果表明,废水输送泵运行自动化彻底解决污水溢流,有效提高机泵运行周期,降低岗位劳动强度,提高装置平稳运行率,对装置降本增效和环境保护具有重要意义。
石油化工与催化
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  催化裂化重汽油临氢脱砷剂的研究与开发

  鞠雅娜, 李天舒, 胡亚琼, 张然, 李阳, 姜增琨, 冯琪, 葛少辉, 赵秦峰

  工业催化. 2019, 27(10): 61-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.011

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  针对催化汽油砷化物脱除需要,开发一种以大孔γ-Al₂O₃为载体的双金属催化裂化重汽油临氢脱砷剂,并采用XRD和全自动比表面积及孔隙度分析仪对脱砷剂进行表征。考察脱砷剂活性、原料适应性及反应温度、体积空速等工艺条件对脱砷性能的影响。结果表明,该临氢脱砷剂具有较高的脱砷活性(≮85%)和脱砷选择性(≮95%),烯烃基本不饱和;提高反应温度和降低空速有助于提高脱砷剂脱砷活性,烯烃饱和活性基本不受影响。
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  碳四烯烃制丙烯催化剂及其工业应用

  王定博, 焦海超, 邵华伟, 曲振峰

  工业催化. 2019, 27(10): 67-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.012

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  研究碳四烯烃催化裂解制丙烯BOC-1催化剂的放大制备及其工业应用,详细介绍催化剂放大制备后实验室小试和工业应用评价结果。BOC-1催化剂在工业生产装置中运行和再生性能良好,丙烯单程收率28.5%,碳四烯烃转化率82.1%,催化剂使用周期17天,各项性能指标均超过洛阳炼化宏力化工有限责任公司的工业催化剂水平,适合进一步推广使用。建立由烯烃催化裂解、吸收稳定、气分、MTBE醚化和烷烃分离5个单元组成的碳四烯烃资源综合利用工艺流程,并使用VMGSim流程模拟软件进行模拟计算。结果表明,采用新工艺流程,碳四烯烃综合利用率99.3%,聚合级丙烯收率 35.19%。
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  碳二前脱丙烷前加氢催化剂PEC-21在中国石油大庆石化公司的工业试验

  张建华

  工业催化. 2019, 27(10): 73-77. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.013

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  由中国石油石油化工研究院自主开发的碳二前脱丙烷前加氢催化剂PEC-21在中国石油大庆石化公司270 kt·a^-1装置上首次工业试验,工业试验期间催化剂表现出开工时间短和开工稳定性好的特点;1 600 h长周期运行期间,在一段反应器反应压力3.5 MPa和入口温度64.5 ℃工艺条件下,平均乙炔转化率55.7%,乙烯选择性94.8%,丙烯选择性97.8%,表明PEC-21催化剂具有优异的活性、选择性及稳定性,整体运行性能达到国际先进水平。
环境保护与催化
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  回收NMP-CS₂混合溶剂萃取原煤基本性状研究

  陈娟, 闫涛

  工业催化. 2019, 27(10): 78-81. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.014

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  以平顶山煤和徐州煤为原料,利用回收NMP与CS₂混合溶剂和反萃取剂将两种煤全组分分离成萃余煤组分、沥青质组分、精煤组分和轻质组分四大族组分,主要对比原煤及各族组分的真密度、工业分析与元素分析。结果表明,萃余煤组分真密度最大,分别为1.59和1.45,精煤组分与沥青质组分真密度低于原煤。轻质组分具有较多非共价键成键点,易与水分子形成氢键,水分含量最高,分别为6.09%和5.77%,而萃余煤组分水分含量最低,分别为0.96%和0.63%。沥青质组分接近无灰。挥发分含量以轻质组分>沥青质组分>精煤组分>原煤>萃余煤组分顺序降低。C元素含量以精煤组分与沥青质组分相对较高,萃余煤组分C元素含量较两者偏低,分别为80.91%和80.65%。轻质组分中N、O和S元素含量较高,C元素含量最低。
催化剂测试与表征
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  容量法测量5A分子筛静态吸附CH₄、CO和CO₂的研究

  吴丽威, 张静, 王长发, 宋涛

  工业催化. 2019, 27(10): 82-84. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.10.015

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  采用容量法分别测量CH₄、CO和CO₂在5A分子筛上的等温吸附曲线,探究吸附温度和吸附压力对CH₄、CO和CO₂吸附量的影响。实验结果表明,吸附量随着吸附压力的上升逐渐增大。设定吸附温度在30 ℃、50 ℃和70 ℃时,5A分子筛在30 ℃时对CH₄吸附量最大,为13.60 cm³·g^-1;对CO和CO₂吸附量均在50 ℃时呈现最大值,分别为17.68 cm³·g^-1 和94.38 cm³·g^-1。而吸附温度70 ℃时,对3种气体的吸附量均减小。