2019年, 第27卷, 第6期　刊出日期：2019-06-15

  

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综述与展望
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  Sn-Beta沸石合成研究进展

  蔡静, 吴志杰

  工业催化. 2019, 27(6): 1-8. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.001

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  含强 L 酸中心的Sn-Beta 沸石在生物质平台化合物转化中表现出独特的活性和选择性,具有广阔的应用前景。Sn-Beta 沸石主要合成方法有干胶法、水热法和同晶取代法。不同方法制备的Sn-Beta 沸石Sn活性位的微环境及酸性质存在差异,在反应中表现出不同的反应性能。主要介绍Sn-Beta沸石合成方法及控制合成的影响因素。
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  费托合成Fe基催化剂失活研究进展

  陈文迪, 吕德义, 郭中山, 王峰, 杨景麟, 姚楠

  工业催化. 2019, 27(6): 9-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.002

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  Fe基催化剂是具有工业化应用潜力的一种费托合成催化剂,但在反应中易因积炭、相变和烧结等原因失活,从而影响Fe基催化剂的实际应用。主要综述围绕上述3个引起铁基费托合成催化剂失活的主要原因所取得的研究进展。在此基础上,进一步探讨催化剂组成和预处理条件对Fe基催化剂的影响以及提高Fe基催化剂性能领域所取得的研究进展。
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  烯酸加成酯化反应催化剂研究进展

  俞峰萍, 陶桂菊, 谢同, 金铭, 何文军

  工业催化. 2019, 27(6): 16-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.003

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  烯烃与羧酸在催化剂作用下进行加成反应生成羧酸酯,这一反应属于原子经济反应,越来越受到研究者的关注。综述21世纪以来烯烃与羧酸加成酯化反应催化剂的研究进展,包括磺酸类催化剂、离子交换树脂催化剂、杂多酸化合物催化剂、离子液体催化剂、沸石分子筛催化剂和过渡金属化合物催化剂等,对各类催化剂活性进行比较,并展望烯酸加成酯化反应催化剂的研究方向。
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  煤基乙二醇技术进展及市场展望

  张新庄, 霍鹏举, 王永炜, 张书勤, 张伟

  工业催化. 2019, 27(6): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.004

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  综述和分析以煤为原料经合成气间接法生产乙二醇的工业路线。以合成气经草酸酯气相加氢过程为主线,阐述其反应原理、工艺流程、设备型式、操作参数及关键技术的国产化程度,重点探讨煤基乙二醇技术在羰化/加氢反应器大型化、产物分离纯化和废弃物处置等方面的研究进展,并在国内外乙二醇生产和消费预测数据的基础上,结合现有技术的局限性,推断出国内煤基乙二醇产业面临的风险和有效的风险应对措施。大力发展新型煤化工技术,符合我国市场需求和能源结构特点,但应充分考虑投资合理性与资源、技术的储备情况,适度推进产业发展。
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  金属-有机骨架材料吸附脱硫的研究进展

  翟莉慧, 刘飞, 肖寒, 王玫, 马应海

  工业催化. 2019, 27(6): 31-35. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.005

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  金属-有机骨架材料(MOFs)是一种新型多孔材料,近年来在吸附脱硫中的应用使其在清洁汽油生产中成为最有潜力的材料。综述MOFs吸附脱硫的研究进展及主要机理,并对MOFs的发展前景和方向进行展望。
催化剂制备与研究
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  微球形SiO₂-Al₂O₃制备及其流化床蒽醌加氢性能研究

  张毅, 张伟, 杨甜星, 贺宇飞, 冯拥军, 李殿卿

  工业催化. 2019, 27(6): 36-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.006

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  采用喷雾分散-油柱成型制备方法,以硅溶胶为硅源,制备不同含量SiO₂掺杂改性的微球形氧化铝载体,研究SiO₂含量对氧化铝载体结构及以其为载体的负载型催化剂性能的影响。研究表明,通过掺杂SiO₂有效改善了氧化铝微球的热稳定性,且氧化铝载体的孔容、比表面积及酸中心数量均随SiO₂含量的增加而增加,孔径随SiO₂含量的增加而减小。Pd/SiO₂-Al₂O₃催化剂结构表征及流化床蒽醌加氢性能评价结果表明,掺杂SiO₂质量分数6%时,Pd/SiO₂-Al₂O₃催化剂氢化效率大于12.5 g·L^-1,选择性大于98.3%。
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  MOR/EU-1复合分子筛合成及其二甲苯异构催化性能

  崔楼伟, 王新星, 何观伟

  工业催化. 2019, 27(6): 43-48. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.007

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  丝光沸石(MOR)为复合分子筛骨架载体,利用碱溶抽提活化有效硅铝,并保留MOR沸石骨架,以复配廉价模板剂代替溴化六甲双铵,水热晶化合成高纯度和高结晶度MOR/EU-1复合分子筛。以复合分子筛为酸性组元制备C₈双功能异构化催化剂,在反应压力0.8 MPa、反应温度653 K、液体重时空速4.5 h^-1和氢烃物质的量比4.0条件下,新型复合催化剂表现出优异的异构化催化性能,对二甲苯(PX)浓度([PX]/∑X)为23.58%,乙苯转化率为42.86%,C₈烃收率为95.38%。
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  晶种法合成整体式多级孔ZSM-5分子筛

  邵秀丽

  工业催化. 2019, 27(6): 49-53. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.008

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  以四丙基氢氧化铵为模板,采用原位水热法,添加Silicalite-1晶种和十六烷基三甲基溴化铵,一步合成直径约为2 cm、高约为0.8 cm、中间部位向内凹、边缘部位凸起且表面较光滑的分子筛圆片集聚体。XRD、SEM和N₂吸附-脱附表征结果表明,该分子筛圆片集聚体是由小晶粒堆积成的具有微孔和介孔的多级孔ZSM-5分子筛。
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  高岭土原位合成高硅铝比小晶粒NaY分子筛

  王诗涵, 谭涓, 董小航, 赵强, 张小虎

  工业催化. 2019, 27(6): 54-61. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.009

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  以不同温度焙烧的苏州高岭土为原料,采用原位晶化法合成高硅铝比小晶粒NaY分子筛,考察晶种胶添加量、陈化温度、晶化温度和m(高土):m(偏土)对晶化过程和产物性质的影响。结果表明,m(高土):m(偏土)=1时,在晶种胶添加质量分数15%、陈化温度90 ℃和晶化温度100 ℃条件下,以普通高岭土为原料原位合成NaY样品的相对结晶度约为80%,骨架硅铝比(SiO₂与Al₂O₃物质的量比)为6.4,平均粒径约500 nm。调整原料中m(高土):m(偏土)可以控制原位晶化样品中的分子筛含量。以细化高岭土为原料合成的NaY分子筛(平均约445 nm)粒径小于普通高岭土合成的样品。骨架硅铝比高于6.0的原位晶化样品的骨架坍塌温度高于950 ℃,具有很高的结构稳定性。
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  pH值对共沉淀法制备高温甲烷化催化剂性能的影响

  周菊发, 刘建明, 蔡洪城, 张可羡, 孙晨, 贺安平, 赵安民

  工业催化. 2019, 27(6): 62-66. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.010

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  采用共沉淀法,制备沉淀过程pH分别为6~7、7~8和8~9的Ni-Mg-Al-O高温甲烷化催化剂,考察pH值对催化剂性能的影响。采用N₂低温吸附、XRD、H₂-脉冲化学吸附以及H₂-TPR(H₂-程序升温还原)对样品进行表征。结果表明,沉淀过程pH为7~8时,样品的比表面积最大,活性组分还原后不易形成大晶粒,活性组分与载体组分间的相互作用适宜,具有较好的初始活性与高温水热稳定性。
能源化工与催化
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  中低温煤焦油制备火箭煤油研究

  韩伟, 杜宗罡, 杨军, 冯弦, 吴华, 范晓勇, 李冬

  工业催化. 2019, 27(6): 67-71. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.011

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  以陕北中低温煤焦油<360 ℃的馏分油为原料,NiMo/Al₂O₃为催化剂,在实验室小型固定床反应器上进行加氢试验。考察反应温度、反应压力和空速对产品收率及性质的影响,结果表明,较高的反应温度和反应压力及较低空速有利于提高加氢产品油中火箭煤油收率。将所得加氢产品油中(192~255) ℃馏分作为火箭煤油产物进行检测分析,各项指标均满足GJB 8087-2013(液体火箭发动机用煤油安全应用准则)要求。以煤焦油为原料制备煤基火箭煤油,不仅为煤焦油的综合利用提供了新途径,同时拓宽了火箭煤油的生产来源。
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  基于间苯三酚的磺化碳基固体酸催化剂的制备及其催化油酸甲酯的合成

  张琪芳, 蒋平平, 李梦天, 李晓东, 谢书轩

  工业催化. 2019, 27(6): 72-79. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.012

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  采用间苯三酚与对苯二甲醛缩聚得到的树脂为碳前驱体,分别以1,4-二氧六环与去离子水为溶剂,以溶剂热和水热法、氯磺酸为磺化试剂制备两种磺化碳基固体酸催化剂。SEM、XPS和TGA等分析表明,以1,4-二氧六环为溶剂合成的TP-A-S催化剂为形貌规整、高酸密度、良好稳定性的球形,并表现出良好的催化性能。将其用于油酸与甲醇的酯化反应,最适宜的条件为:醇油物质的量比10:1,催化剂用量占原料总质量的2.0%,反应温度70 ℃,反应时间4 h,油酸最高转化率达98.3%。且催化剂循环使用5次后,油酸转化率仍达84.4%。将制备的TP-A-S催化剂用于长链游离脂肪酸与甲醇的酯化反应,转化率高于90%,表现出良好的催化效果。
有机化工与催化
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  醋酸乙烯氢甲酰化反应工艺中的区域选择性研究

  徐向亚, 冯华升, 赵思源, 邵芸, 刘红梅, 刘东兵

  工业催化. 2019, 27(6): 80-84. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.06.013

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  醋酸乙烯氢甲酰化是带有多官能团的烯烃氢甲酰化反应,即其主要产物2-乙酰氧基丙醛和3-乙酰氧基丙醛具有双官能团酯基和醛基,经氢化水解可以得到1,2-丙二醇和1,3-丙二醇,或者经氧化水解得到乳酸和3-羟基丙酸等重要的工业原料及产品。对HRh(CO)(PPh₃)₃催化醋酸乙烯氢甲酰化反应进行研究,发现其对醋酸乙烯氢甲酰化反应具有良好的催化活性,且对生成2-乙酰氧基丙醛具有良好的选择性。同时对ROPAC(乙酰丙酮三苯基膦羰基铑)催化体系进行考察,发现使用DIOP(邻苯二甲酸二异辛酯)配体并降低反应温度至100 ℃时,可以增加3-乙酰氧基丙醛选择性。