2021年, 第29卷, 第5期　刊出日期：2021-05-15

  

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综述与展望
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  石墨烯材料在催化剂中应用功能综述

  吕洋, 毛璟博, 吕洋, 王帆, 周锦霞

  工业催化. 2021, 29(5): 1-9. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.001

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  石墨烯和其衍生物(氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和掺杂石墨烯等)以独特的物理性质和可调变的表面化学性质在催化领域有巨大的应用潜力。首先简述石墨烯及其衍生物的制备方法和材料特性,接着归纳该材料在催化剂开发与应用中的研究情况,重点阐述石墨烯材料在催化剂中若干功能,包括作为载体负载金属/金属氧化物活性组分或嫁接有机官能团,作为结构助剂调变催化剂微结构,作为电子助剂调变活性组分电子特性,增强半导体材料的光催化功能,在催化剂的制备和分离过程中发挥可调变的两亲性作用,以及直接用作碳催化剂或无金属催化剂,并对石墨烯材料在催化领域的发展前景进行展望。
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  含氯挥发性有机物催化燃烧研究进展

  方志勇, 王英普, 张帅, 韩明汉

  工业催化. 2021, 29(5): 10-18. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.002

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  含氯的挥发性有机化合物(chlorinated volatile organic compounds,CVOCs)应用广泛,但对大气环境污染严重。催化燃烧法具有转化率高,起燃温度低,运行能耗低以及副产物少等优势,是一种消除CVOCs的优势技术。催化燃烧处理CVOCs的催化剂可分为以Pt、Pd和Ru基为主的贵金属催化剂和以过渡金属为主的非贵金属催化剂。Pt、Pd基贵金属催化剂催化活性好,但价格高,对高温和氯中毒敏感。Ru基贵金属催化剂能催化Deacon 反应的发生,使Cl从催化剂表面脱除,提高了催化剂的稳定性。过渡金属复合氧化物价格相对低廉,抗中毒性能优良,但活性稍低于贵金属催化剂。还综述了CVOCs的反应、失活机理和再生方式,指出湿空气的加入能使催化剂再生,为催化剂的研究提供了参考。
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  环氧乙烷/乙二醇生产技术与国产银催化剂研发应用进展

  汤之强, 李金兵, 代武军

  工业催化. 2021, 29(5): 19-22. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.003

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  环氧乙烷(EO)由乙烯和氧气在银催化剂上反应生成,经过吸收、脱碳、冷凝或再吸收后精制成产品,乙二醇(EG)由EO与水发生水合反应生成。综述EO/EG工业生产流程及近年来EO/EG生产技术的改进。改进主要来源于银催化剂的技术进步、反应器放大等;银催化剂研究开发从高活性、中选择性、高选择性到高性能,更高时空产率是未来发展趋势。
催化剂制备与研究
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  化学刻蚀法制备BiOCl/NaBiO₃复合材料及其活性研究

  莫惠媚, 黄佩芬, 易均辉, 丁润思, 毕妍, 黄颖思

  工业催化. 2021, 29(5): 23-28. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.004

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  采用盐酸刻蚀铋酸钠制备BiOCl/NaBiO₃异质结复合材料,采用XRD、SEM、DRS和XPS技术表征该复合材料。结果表明,通过控制盐酸的添加量,可以制备不同组成的BiOCl/NaBiO₃异质结。相比纯BiOCl和NaBiO₃, BiOCl/NaBiO₃异质结表现出增强的光催化降解罗丹明B活性,其中0.75BiOCl/NaBiO₃的光催化的性能最优,反应时间仅40 min,降解率达到96.8%,重复循环4次,光催化活性降低9个百分点,这归因于异质结促进了光生电荷的分离和转移。作为一种高效、稳定的BiOCl/NaBiO₃复合材料在废水处理中具有很大的应用潜力。
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  Pd-Au/MXene (Ti₃C₂)纳米复合材料高效能电催化氧化乙醇

  袁婕, 舒金兵, 申亮, 岳瑞瑞

  工业催化. 2021, 29(5): 29-37. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.005

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  设计高性能、低成本的小分子醇类电化学氧化催化剂是直接燃料电池实际应用的一大挑战。利用抗坏血酸(VC)作为还原剂,有效还原钯、金前驱体盐,并与二维(2D)层状结构MXene(Ti₃C₂)有效复合,制得Pd-Au/MXene纳米复合材料,并深入研究该材料在碱性条件下对于乙醇氧化反应的电化学催化性能。通过电子扫描电镜(SEM)、电子透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)等技术对所得材料的结构及组成进行表征。通过循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)和计时电流法(I-t)对所得复合材料对于乙醇的电化学氧化催化性能进行了系统研究。结果表明,当n(PdCl42-)/n(AuCl4-)=0.5/1.5时,所得复合材料表现出最优的电催化活性和最高的稳定性,远高于商业钯碳催化剂。
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  海泡石纤维在平板式脱硝催化剂中的应用

  常峥峰, 高义博, 黄力, 王虎, 纵宇浩, 刘洋, 李金珂

  工业催化. 2021, 29(5): 38-42. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.006

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  海泡石纤维是一种常见的矿物材料,已在工业领域有较多应用。制备一系列不同含量的海泡石纤维V-Mo/Ti平板式脱硝催化剂,考察海泡石纤维的添加对平板式催化剂的影响。采用X射线荧光光谱分析仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、N₂-吸附脱附、H₂-TPR和NH₃-TPD对催化剂进行表征。通过固定床微型反应器,对不同催化剂脱硝效率进行测试。结果表明,添加海泡石纤维,对催化剂的孔结构、载体的晶型影响较小,但能有效提升催化剂的耐磨强度。海泡石纤维的添加造成催化剂还原性能与酸性的降低,对催化剂的脱硝活性产生影响。
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  高岭土催化甲醇制二甲醚性能的影响因素

  刘丽娜, 王鼎, 高晶晶

  工业催化. 2021, 29(5): 43-46. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.007

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  二甲醚作为一种重要的有机化工原料有着极其广泛的应用前景。用50%质量浓度的硫酸对高岭土进行改性制备酸改性高岭土催化剂,在自制的反应器中进行甲醇制二甲醚的活性测试。通过改性浓度、光源和反应环境的变化分别对催化剂的活性进行考察。结果表明,高岭土经过高浓度的硫酸改性后出现了明显的L酸中心;以高压汞灯为光源,在二氧化碳的反应环境下,催化剂催化甲醇制二甲醚的活性较好。
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  偏硼酸镁修饰的铂钨铝复合氧化物催化甘油氢解

  张威, 陈长林

  工业催化. 2021, 29(5): 47-53. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.008

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  采用等体积浸渍法制得Pt/WO_x/Al₂O₃(W/Al)及Pt-xMgB₂O₄/W/Al催化剂样品。利用X射线衍射(XRD)、NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)、CO脉冲吸附、H₂程序升温还原(H₂-TPR)技术对催化剂进行表征。在水热釜中进行水热处理(水相温度200 ℃),考察催化剂的水热稳定性能,在固定床反应器上通过甘油选择性氢解生成1,3-丙二醇反应考察催化剂的催化活性。结果表明,偏硼酸镁修饰的W/Al载体表面γ-Al₂O₃晶相并未发生改变,且总酸量增大;偏硼酸镁的引入提高了载体表面Pt的分散度,水热稳定性能得到提升;在H₂压力4 MPa、甘油质量分数40%、反应温度160 ℃条件下,甘油转化率和1,3-丙二醇选择性分别达到60%及49%。
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  碱性环境制备V-SCR催化剂提升De-NO_x性能

  梁银, 洪武, 于飞, 吴祥, 常仕英, 杨冬霞

  工业催化. 2021, 29(5): 54-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.009

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  通过将预先配置的V、W催化活性组分溶液滴定加入持续搅拌的碱性浆料内(氨水调节)制备催化涂层材料浆料,经涂覆-烘干-焙烧制得TiO₂-SiO₂-WO₃-V₂O₅体系SCR催化剂。通过ICP离子浓度检测、EDX能谱元素分布分析、发动机台架测试系统及模拟气体小样方法(SGB)评价催化活性。结果表明,1)碱性环境下制得的催化材料浆料中游离V元素下降约71.4%,游离W元素下降约74.5%,游离V、W元素离子明显降低,制得催化涂层材料内的V、W元素更牢固吸附及均匀分散于担体材料表面。2)碱性环境下制得的SCR催化剂表现出更优的De-NO_x催化性能。在200 ℃低温下,新鲜态催化剂对NO_x气体的催化效率提升约1.56倍,老化态的催化效率提升约2.55倍;且新鲜态催化剂的催化窗口增宽约79 ℃,老化态催化窗口增宽约55 ℃。
石油化工与催化
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  JCEG-1DL渣油催化裂化助剂的工业应用

  顾雯龙, 柳聪, 谢胜利, 李阳, 杜方军, 刘欢

  工业催化. 2021, 29(5): 59-64. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.010

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  介绍了JCEG-1DL渣油催化裂化助剂在中石油大连石化1 400 kt·a^-1催化裂化装置上的工业应用情况。结果表明,当JCEG-1DL助剂加入量达到系统藏量的10%时,与空白标定期相比,汽油含量增加2.74%,油浆和焦炭含量分别降低2.06%和0.14%。采用JCEG-1DL渣油催化裂化助剂,产品的选择性好,汽油收率高,重油转化能力强。加工每吨原料油产出价值提高84.1元,提高了装置的经济效益。各项指标达到技术协议要求。
能源化工与催化
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  吸附强化式煤化学链气化系统热力学评估

  张晓光

  工业催化. 2021, 29(5): 65-69. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.011

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  化学链系统因其二氧化碳内分离、低能耗优势,已经逐渐应用于煤气化工艺中。基于吉布斯最小自由能原理,对吸附强化的煤化学链气化制氢系统进行热力学评估,分析操作温度、吸附剂和载氧体循环流量对氢气产量和系统热量需求的影响。结果表明,过高的燃料反应器温度会使吸附过程失效且增加了系统的热量需求;吸附剂循环量的提高能显著提高氢气纯度,且可以减少系统总热量需求;过高的氧载体循环量虽能减低系统热量需求,但会降低氢气产量。
有机化工与催化
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  钼系加氢催化剂在临涣焦化甲醇装置上的应用及分析

  朱磊, 杨明, 余智, 赵杨锋

  工业催化. 2021, 29(5): 70-75. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.012

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  焦炉煤气制甲醇具有投资低、收益快、符合环保要求等特点,受到市场的青睐,是绿色可持续发展焦化技术工艺,其关键技术在于焦炉煤气深度净化。介绍钼系加氢催化剂在焦炉煤气制甲醇装置上的工业应用。结果表明,采用的JT-8型铁钼焦炉煤气加氢转化催化剂和JT-1型钴钼加氢催化剂对有机硫(噻吩、硫醚和硫醇等)具有深度转化能力,转化率达98.3%;烯烃加氢转化成饱和烯烃,转化率达99.5%;氧气得到深度转化,转化率达到100%;满足净化后杂质含量和总硫含量<0.1 mg·m^-3的要求,提高了经济效能。
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  硫化物对铂改性甲苯歧化催化剂性能的影响

  李经球, 石张平, 王宗霜, 孔德金

  工业催化. 2021, 29(5): 76-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2021.05.013

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  研究原料中硫化物种类、含量以及间歇硫化对铂改性甲苯歧化催化剂性能的影响。研究表明,硫的引入会抑制加氢脱烷基反应,通过降低甲乙苯转化率抑制催化剂活性。此外,硫化也有效抑制了芳环的加氢反应,降低芳环损失,不同的硫化物均表现出类似的规律。脱烷基反应及芳烃加氢反应随着原料中硫含量的提高而降低,当硫含量超过100×10^-6后,进一步提高硫化物含量对催化剂性能影响不大。由于加氢脱烷基反应及芳烃加氢反应对金属铂表面结构敏感性差异,在撤掉原料中的硫化物后,前者能快速恢复,而后者则出现不可逆下降。