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调控ZSM-5酸性一直是ZSM-5分子筛改性研究的重点。采用非金属、碱土金属及过渡金属等对ZSM-5分子筛进行元素掺杂改性是调控其酸性能的主要手段。可通过筛选改性元素种类、控制改性元素用量、对内外表面酸中心同时或分别改性等方法调控ZSM-5分子筛的酸性能。通常在一定范围内,磷、镁、钙元素掺杂改性后的ZSM-5分子筛强酸位点减少,而弱酸位点增加;硼元素掺杂改性后的ZSM-5分子筛只对弱酸位点发生作用;锌、镓元素掺杂改性后的ZSM-5分子筛会导致其B酸量减少,L酸量增加;铜、银元素掺杂改性后的ZSM-5分子筛由于发生氧化还原作用,其还原态Cu-ZSM-5和Ag-ZSM-5的B酸量较高,蒸汽稳定性较好,且裂解性能较高;钨元素掺杂改性后的ZSM-5分子筛也会使其酸量及酸强度降低。同时探讨了不同反应体系中分子筛酸性能与催化性能间的关系,为提高ZSM-5分子筛在各反应的催化性能提供依据。
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采用浸渍法制备不同Fe负载量的FeOx/MgF2催化剂,考察FeOx/MgF2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应的催化性能。结果表明,催化剂整体活性顺序为3FeOx/MgF2>6FeOx/MgF2>1FeOx/MgF2>MgF2,负载Fe物质的量分数为3%时,1,1,1,3,3-五氟丙烷转化率最高,达到80.8%。结合表征结果可以得出,催化剂表面酸性与Fe负载量关系密切。3FeOx/MgF2催化剂由于表面铁物种能够较好地分散在载体表面,与载体作用表现出较高的表面酸性,具有最好的催化活性。经过100 h稳定性测试,3FeOx/MgF2催化剂表面积炭不影响催化剂催化活性。催化剂催化活性提高可能是在反应过程中FeOx与反应产物HF反应生成活性更高的FeOxFy物种所致。
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采用柠檬酸络合法制备一系列不同铜铈比的Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂,用XRD、H2-TPR对其进行表征,采用连续固定床微反装置对Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂CO催化氧化活性进行评价。结果表明,Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂的XRD图谱中除归属于γ-Al2O3的晶相峰外,还出现CuO和CeO2的晶相峰。高温水热引起活性组分CeO2的晶粒聚集、长大和尖晶石结构CuAl2O4物质的生成;CuO-CeO2之间的共生共存与相互作用,使得Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂中具有非完整结构的$[Cu^{2+}_{1-x}Cu^{+}_{x}][O_{1-\frac{1}{2}x}□\frac{1}{2}x]$增多,Cu+离子和氧空位增多,有利于其H2-TPR还原峰温度向低温区偏移,有利于提高其CO的催化氧化活性,使得Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂的$T^{CO}_{50}$和$T^{CO}_{90}$降低。Cu与Ce物质的量比为5∶5制备的Cu-Ce-O/γ-Al2O3-55催化剂的$T^{CO}_{50}$和$T^{CO}_{90}$分别降至最低的162 ℃和199 ℃,表明此时的Cu-Ce-O协同效应最佳;CuO-CeO2二相的共生共存与相互作用有利于减少高温水热环境下活性组分的聚集和晶粒长大,有利于Cu-Ce-O/γ-Al2O3催化剂能够保持较高的CO催化氧化活性。
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以四丙基氢氧化铵为模板剂,碱性有机生物分子L-Lysine为添加剂,水热合成系列不同硅铝物质的量比的纳米HZSM-5分子筛,结合XRD、SEM、Py-FTIR和N2吸附-脱附技术,探讨分子筛结构形态、酸性与其在乙酸和丁醇酯化反应中的催化性能关系。结果表明,纳米HZSM-5分子筛催化剂的酸性位与比表面积、孔径和孔容等结构形态间存在协同作用,共同决定最终的催化效果;在反应温度125 ℃、乙酸用量0.125 mol、醇酸物质的量比2∶1、带水剂苯用量为10 mL、催化剂用量0.4 g和反应时间4.5 h条件下,乙酸转化率93.65%,乙酸丁酯选择性大于97%。催化剂重复使用6次,乙酸转化率仍大于90%,重复使用性能较好。
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以Bi(NO3)5·5H2O、NaBr、H2WO4为原料,采用一步水热合成法合成不同n(W)∶n(Br)的WO3/BiOBr复合催化剂,并通过SEM和TEM对催化剂进行表征分析。以甲基橙为探针污染物,考察前驱液pH、水热温度、水热时间和n(W)∶n(Br)对WO3/BiOBr复合催化剂活性的影响。结果表明,在pH为10.2、100 ℃水热时间6 h合成n(W)∶n(Br)为0.02的WO3/BiOBr复合催化剂活性最好,光照120 min后,对目标污染物的降解率达99.39%,较BiOBr催化剂(合成条件为原始pH值,100 ℃水热反应6 h)提高了30.85%。采用水热合成法制备的WO3/BiOBr复合催化剂具有良好的可见光活性。
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通过SH/T 0558色谱模拟蒸馏技术和成分检测分析混合废塑料裂解得到的液相产物。详细介绍了SH/T 0558色谱模拟蒸馏技术快速测定裂解油馏程的方法,采用nC9、nC10混合物作为裂解油模拟蒸馏的内标物,使用常规峰面积归一分析方法,经过处理产生色谱模拟蒸馏的测定报告。该方法样品用量少,操作简便,分析速度快,结果精确,最大相对标准偏差为0.75%,能够较好的模拟裂解油馏程。混合废塑料热裂解和催化裂解得到的液相产物中汽油和柴油的含量较高,油品质量较好。对混合废塑料热裂解和催化裂解所获得的两种油样进行饱和烃、芳烃和烯烃成分检测,有催化剂参与后烯烃+芳烃的总量为85.2%,其汽油辛烷值很高,可作为高标号优质汽油组分。
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长链烷基苯(LAB)是制备合成洗涤剂烷基苯磺酸钠的主要原料,传统上LAB采用无机液体酸(HF)为催化剂将苯和长链烯烃烷基化而制得。在LAB的诸多异构体中,2-LAB因其更高的溶解性和可降解性而更受欢迎。使用低温成胶的策略,以水热合成法合成LB-16有机硅杂化分子筛催化剂,并考察其在LAB合成中的催化性能。结果表明,在反应温度190 ℃、空速0.2 h-1、苯烯物质的量比15∶1条件下,经过1 000 h催化试验,1-十二烯转化率大于99%,2-LAB选择性51%。LB-16有机硅杂化分子筛催化剂对苯与1-十二烯合成反应具有较好的催化活性和稳定性,同时对2-LAB具有较高的选择性,具有工业化应用前景。
陕ICP备09013470号
