2019年, 第27卷, 第5期　刊出日期：2019-05-15

  

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综述与展望
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  新型金属有机骨架材料催化剂选择性催化还原氮氧化物研究进展

  汪鹏, 王学海, 王宽岭, 刘淑鹤, 刘忠生

  工业催化. 2019, 27(5): 1-4. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.001

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  综述新型有机金属骨架材料和复合金属骨架材料催化剂在选择性催化还原氮氧化物方面的研究进展,讨论金属有机骨架材料催化剂的低温脱硝活性和抗硫抗水性能,介绍脱硝反应过程中氮氧化物的反应机理。针对金属有机骨架材料表现出的良好低温脱硝活性,认为其有可能替代传统脱硝催化剂。
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  海上平台烟气海水脱硫技术应用研究与进展

  刘铭辉, 刘涛, 高艳玲, 王新乐, 陈晓晖

  工业催化. 2019, 27(5): 5-6. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.002

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  利用海水进行废气脱硫是海上平台烟气中硫氧化物治理的典型技术。综述海水烟气脱硫技术的特点、工艺流程及研究进展,总结海上平台固定源类及移动船舶排放烟气的特点及其海水法脱硫技术应用现状,介绍膜吸收法海水脱硫技术、海水烟气脱硫系统、脱硫吸收塔的发展及相关防腐措施,指出纤维膜海水脱硫技术是海上平台烟气脱硫的发展方向。
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  变换催化剂的密度泛函理论研究进展

  史立杰, 孙玉琢, 李晨佳, 张永泽, 张金舵, 冯璐瑶, 刘鹏翔, 常俊石

  工业催化. 2019, 27(5): 11-15. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.003

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  综述近年来采用密度泛函理论开发水煤气变换催化剂的研究进展,重点讨论采用密度泛函理论模拟催化吸附、反应机理、晶面择优、催化剂掺杂结构等方面的研究,为变换催化剂的设计开发提供理论依据。密度泛函理论如今已经成为量子化学领域应用最为广泛的计算方法,是今后开发、改良催化剂的重要手段。
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  多级孔分子筛的合成研究进展

  黄世英, 熊晓云

  工业催化. 2019, 27(5): 16-21. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.004

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  多级孔分子筛由于其高的外比表面积、良好的传热及扩散性能,在重油裂化、异丙苯制备、加氢异构化等催化反应中显示出优良的性能。综述近年来多级孔分子筛的合成进展,着重介绍多级孔分子筛的合成方法、合成机理及性质特点。
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  异丁烯制备二异丁烯催化剂研究进展

  苏海兰, 史立杰, 高珠, 常俊石

  工业催化. 2019, 27(5): 22-25. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.005

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  车用乙醇汽油政策的实施,甲基叔丁基醚今后将无法作为汽油添加剂使用。甲基叔丁基醚生产装置停产,释放大量的异丁烯资源,如何更好地利用异丁烯成为炼油企业面临的重要问题。随着环保要求的提高和油品质量的升级,烷基化油的需求将不断增长。介绍异丁烯的各种用途,综述异丁烯生产二异丁烯所用的催化剂以及在提高二异丁烯选择性方面的研究进展。
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  乙腈合成工艺研究进展

  左满宏, 张礼树, 高超, 刘恩莉, 徐敏燕

  工业催化. 2019, 27(5): 26-30. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.006

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  乙腈不但是优良的溶剂,还是非常重要的精细化工有机中间体,并广泛用于极性非质子溶剂。乙腈主要是通过丙烯氨氧化来获得粗乙腈,再对粗乙腈进行分离、提纯精制而成。从现有合成乙腈工艺进行综述,分析各种工艺特点和不足之处,认为乙醇氨化脱氢工艺最有可能实现工业化,并建设独立商业运行的精细化工装置。
催化剂制备与研究
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  单斜相与四方相混合晶相组成ZrO₂负载镍催化剂催化顺酐选择性加氢

  赵丽丽, 张因, 吴天杰, 赵敏, 赵江红, 王永钊, 赵永祥

  工业催化. 2019, 27(5): 31-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.007

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  通过调控水热法制备条件制备同为单斜相和四方相混合晶相组成、但织构性质和表面结构性质不同的两种ZrO₂载体,采用浸渍法制备镍质量分数为10%的Ni/ZrO₂催化剂,考察不同反应温度[(150~240) ℃]和氢气压力[(3~7) MPa] 条件下两种ZrO₂载体负载镍催化剂的顺酐加氢性能。采用XRD、H₂-TPR、H₂-TPD和拉曼光谱等对催化剂进行表征。结果表明,与镍物种发生较强相互作用的ZrO₂负载镍催化剂具有较高的C=C键加氢活性与选择性,几乎没有C=O加氢活性,在所考察的反应温度和反应压力范围,催化剂上丁二酸酐选择性均高于95.1%,γ-丁内酯选择性均低于4.9%。与之不同,与镍物种发生较弱相互作用的ZrO₂负载镍催化剂具有较弱的C=C键加氢活性,然而,该催化剂表现出一定的C=O加氢活性,并且其C=O加氢活性随反应温度或反应压力的提高而显著提高。在反应温度240 ℃、氢气压力5 MPa条件下,γ-丁内酯选择性高达60.6%。推测晶相组成相似的两种ZrO₂载体负载镍催化剂明显的C=O加氢性能差异与其表面结构性质不同有关。
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  ZSM-5分子筛负载金属氧化物催化剂催化燃烧含丙烯腈废气的性能

  徐德康, 王胜, 丁亚, 张磊, 汪明哲, 王树东

  工业催化. 2019, 27(5): 39-44. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.008

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  采用等体积浸渍法将过渡金属Cu负载到ZSM-5分子筛上,并与其他金属(Fe、Co、Ag、Pd、Ce)共浸渍得到负载型催化剂,将其用于全组分丙烯腈废气的催化脱除过程。催化活性评价结果表明,丙烯腈在Cu/ZSM-5催化剂上320 ℃可以实现完全转化;掺杂质量分数2%Ce后,丙烯腈的完全转化温度降低到300 ℃,高选择生成N₂的温度窗口也变宽,催化剂稳定性高。通过X射线衍射、氮气吸附-脱附、氢气-程序升温还原、氨气-程序升温脱附和X射线光电子能谱等对催化剂的物化性能进行表征,结果表明,催化剂催化氧化丙烯腈尾气的性能依赖于Cu²⁺的还原能力、催化剂表面弱酸与中强酸含量以及表面Cu²⁺丰度。
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  Fe/ZrO₂催化剂气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢性能

  董朝霞, 宋通洋, 鲁继青, 罗孟飞

  工业催化. 2019, 27(5): 45-51. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.009

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  采用浸渍法制备系列不同负载量的Fe/ZrO₂催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢性能的研究。结果表明,反应温度为350 ℃时,负载Fe质量分数为1%的1Fe/ZrO₂催化剂催化活性最好,1,1,2-三氯乙烷转化率约95.0%,顺式1,2-二氯乙烯选择性为91.0%,反应50 h性能稳定不失活,1,1,2-三氯乙烷转化率约92.0%,顺式1,2-二氯乙烯选择性约90.0%。单一ZrO₂载体上的脱氯反应初始转化率为90.0%,经过1 h反应即快速失活。ZrO₂催化剂失活归因于ZrO₂表面酸性较强导致积炭。对于Fe/ZrO₂催化剂,Fe物种不但提供新的活性位点,而且降低了催化剂的表面强酸性中心,使催化剂催化活性更高,稳定性更好。
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  氯铝酸盐离子液体催化甲苯与氯代叔丁烷烷基化反应合成对叔丁基甲苯

  李宁, 罗国华, 胡晓非, 张蓝溪, 徐新

  工业催化. 2019, 27(5): 52-58. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.010

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  合成[Me₃NH]Cl-2.0AlCl₃、[PyH]Cl-2.0AlCl₃、[Bmim]Cl-2.0AlCl₃以及[Et₃NH]Cl-2.0AlCl₃氯铝酸盐离子液体,对[Et₃NH]Cl-2.0AlCl₃和[PyH]Cl-2.0AlCl₃两种离子液体进行系列改性,并考察氯铝酸盐离子液体催化甲苯与氯代叔丁烷的烷基化反应,反应合成对叔丁基甲苯的催化性能。结果表明,未经改性的氯铝酸离子液体催化烷基化反应,对位产物选择性均较低,经FeCl₃、CuCl以及CH₃NO₂改性的[Et₃NH]Cl-2.0AlCl₃离子液体对叔丁基甲苯选择性显著提高,而[PyH]Cl-2.0AlCl₃离子液体经CuCl改性后的对叔丁基甲苯选择性则提高到85%以上。采用乙腈、吡啶为探针的红外光谱对离子液体酸性表征的结果表明,改性后离子液体的L酸和B酸均有所降低,其中B酸是影响对叔丁基甲苯选择性的主要因素,并对离子液体酸性催化甲苯与氯代叔丁烷烷基化反应合成对叔丁基甲苯的作用机制进行分析。
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  多级孔ZSM-5分子筛的加氢脱硫性能

  吴莉芳, 贺海明

  工业催化. 2019, 27(5): 59-65. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.011

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  以四头聚季铵盐为模板合成的多级孔ZSM-5分子筛为载体、Pd为金属组分制备新型介孔分子筛基Pd催化剂,考察其对4,6-二甲基二苯并噻吩的加氢脱硫活性,并与其他催化剂进行对比。结果表明,与常规ZSM-5分子筛基Pd催化剂和γ-Al₂O₃基Pd催化剂相比,以多级孔ZSM-5分子筛为载体制备的Pd催化剂表现出更高的加氢脱硫活性。该催化剂同时具有介孔和B酸中心,为4,6-二甲基二苯并噻吩的异构化和脱硫反应提供了更多的活性中心,使其能够发生甲基异构化反应,生成3,6-二甲基二苯并噻吩后进行氢解脱硫。
石油化工与催化
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  微晶蜡优化生产研究

  毕文卓, 袁平飞, 王士新, 孙剑锋

  工业催化. 2019, 27(5): 66-68. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.012

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  采用双反应器一段串联加氢流程,在第一反应器入口温度330 ℃、第二反应器入口温度270 ℃、反应氢分压13.0 MPa、体积空速0.2 h^-1和氢蜡体积比750的加氢条件下,得到接近食品级质量要求的微晶蜡产品。经过进一步改良优化后的微晶蜡,性能可与进口优质产品媲美。
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  CDOS渣油裂化催化剂在格尔木炼油厂重催装置的工业应用

  徐志成, 王宇, 于波, 吕令玮, 周作鹏, 方斐霞

  工业催化. 2019, 27(5): 69-72. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.013

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  在以减压渣油为主要原料的青海省格尔木市格尔木炼油厂重油催化裂化装置进行CDOS渣油裂化催化剂的工业应用,结果表明,在平衡催化剂总重金属污染超过25 000 μg·g^-1条件下,总液体收率达到81.1%,仍然维持较高的活性和较大的比表面积。
有机化工与催化
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  非贵金属催化剂在含乙烯合成气中的脱氧性能

  吴熠, 肖菲, 杜霞茹, 李宏涛, 侯蕾, 徐卫, 刘振峰

  工业催化. 2019, 27(5): 73-75. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.014

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  大连凯特利催化工程技术有限公司开发的一种非贵金属催化剂,适用于含乙烯合成气中氧的脱除。考察反应温度、反应压力和空速对催化剂脱氧性能的影响,并进行1 022 h的稳定性测试实验,结果表明,该非贵金属催化剂可以有效脱除含乙烯合成气中的氧,满足脱氧指标要求。
环境保护与催化
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  AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O可见光催化降解亚甲基蓝溶液

  黄雪松, 黄珍珍, 曹江平, 李雯欣, 陈建林

  工业催化. 2019, 27(5): 76-80. DOI:10.3969/j.issn.1008-1143.2019.05.015

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  采用水热和沉淀两步合成法制备AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂,研究其在可见光下降解亚甲基蓝溶液的性能,并考察催化剂用量、亚甲基蓝溶液初始浓度、pH值以及盐浓度对光催化性能的影响,评价AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂的重复使用性能。结果表明,在前驱液pH为10、120 ℃水热10 h、Ag与Br物质的量比为0.20条件下制备的复合催化剂在可见光下反应120 min后,1.0 g·L^-1的催化剂对10 mg·L^-1的亚甲基蓝溶液脱色率达到85.2%。NaCl对亚甲基蓝的降解起抑制作用,Na₂SO₄对亚甲基蓝的降解起促进作用。催化剂重复使用4次后,光照120 min后的亚甲基蓝溶液脱色率可达66.4%。催化剂对不同初始浓度亚甲基蓝溶液的光催化降解符合一级动力学模型。